1 引言

THz频段是频率在1~10 THz、相应波长范围在30~300 μm的电磁波段,介于红外波段和毫米波段之间,是电磁光谱中亟需深入研究和开发的波段。THz波可以穿透如塑料、纤维织物和硬纸板等常见的包装材料,也可以用于对各类化学物质进行光学传感和有效分析。许多分子的振动和转动能级都在THz频谱内,这使得THz在生物医学、传感与成像、航空航天、大气污染物监控、安全无损检测和数据通信等方面具有独特的应用潜力^[1-6]。

高性能的THz源是研究的关键之一。其中,基于半导体的全固态THz量子级联激光器(QCL)是THz源的重要组成部分。相较于其他THz的产生方式,它不仅有连续波操作特性和电泵浦特性,而且还具有输出功率高、体积较小、紧凑、轻便、易集成等优点,因此成为THz领域的重要研究方向之一。THz频段的QCL通过电子在多层半导体形成的周期性量子阱超晶格结构中的导带子带间跃迁发光,是目前发射能量最高的固态THz源,也是只有电子参与的单极型半导体激光器。1994年,首个QCL诞生于美国贝尔实验室^[7],其发射波长位于中红外约4 μm处;2002年,首个THz频段的QCL研制成功^[8],其发射波长约为67 μm,频率为4.5 THz。当THz QCL处于一定的外加偏压下时,电子从较高能态跃迁到较低能态,辐射出THz波段光子,有源区和电子注入区交替,各能量阶梯产生的光子通过级联增益后以THz激光的形式辐射出来。因此,THz QCL的发射波长取决于导带子带之间的能量间隔,可通过能带工程设计发射波长与频率^[9-10]。目前,THz频段QCL的发射频率可覆盖1.2~5 THz。THz频段QCL量子阱通过分子束外延生长而成,本文所介绍的THz激光有源区结构材料均为基于GaAs/AlGaAs的材料体系。

根据波导结构的不同,THz频段的QCL可分为单金属等离子体波导结构和双金属波导结构^[11]。单金属等离子体波导由上表面金属和一层位于有源区底部的高度掺杂的半导体层组成,此层材料的折射率实部为负数,可以支持表面等离子体模在低光学损耗半导体层的指数衰减分布,并且可以实现高能输出。双金属波导的主要优势包括低光学损耗、高操作温度、高THz场限制因子,以及低阈值电流密度,但垂直方向上的亚波长尺度使得基于双金属波导的THz QCL发射特性较差,表现为高度发散的光束角以及与自由空间的低耦合效率。

THz频段QCL的最高工作温度已大于200 K,其在便携式制冷机或是便携小巧型杜瓦瓶中工作可实现和保持THz频段QCL的优势,但如何提高THz QCL的光束聚集度、波长可调谐性和输出功率,是THz频段QCL前沿基础研究的重点,本文将针对这3方面进行探讨。

2 具有窄光束角的THz QCL

THz频段QCL的有源区厚度通常只有10 μm左右,而THz激光的发射波长通常为30~300 μm,因此波导在THz激光高度方向上为亚波长尺寸。由于THz激光从器件脊端面输出时存在衍射效应,因此基于法布里-珀罗(Fabry-Perot)类型的微谐振腔输出的THz光束极为发散,且具有各向发散特性,光束发散度高达60°×80°^[12]。基于双金属波导的Fabry-Perot类型的微谐振腔与自由空间的耦合能力弱,导致其辐射效率较低。为了提高THz频段QCL光束的准直性,现有的研究工作主要从波导的设计原理与工艺等方面进行改进,或者使用谐振腔外棱镜等进行改进。谐振腔外棱镜耦合器可准直光束至2.6°×2.4°^[13],但这样的外部方法需要额外的、分立的光学器件,如聚四氟乙烯棱镜或硅棱镜耦合器,从而降低了其实用性。采用新型波导来改善THz激光光束质量更具优势,但此类方法不仅需要理论创新,还需要高水平的微纳器件工艺和微纳加工流程,对THz QCL理论研究和实验创新性都提出了更高的要求。

通过二阶分布式反馈表面发射可实现稳定的THz QCL单模输出,以及沿着激光谐振腔长度方向的窄光束输出,在此方向上,光束角的半峰全宽可达5°,然而,沿着激光谐振腔宽度方向的光束角仍然发散,光束角的半峰全宽约为60°^[14]。通过在出射端对应的衬底平面刻蚀光栅结构,两维的光束角可达12°左右^[15],但因受制于散热问题而无法实现连续波操作。二维的光子晶体结构通过增大表面输出面积和微谐振腔的尺寸实现光束准直,且可实现10°左右的光束角,但由于增大了器件面积和基底面积,器件无法有效散热,同样无法实现连续波操作^[16]。基于三阶分布式反馈的THz QCL同时实现了窄光束角和连续波操作,但为了满足相位要求,在实验制备波导结构中不得不采用复杂的深刻蚀工艺,这使得有源区的有效材料折射率从为3.6降到3^[17]。

在THz QCL中实现单模操作,可通过在双金属Fabry-Perot波导表面形成周期性光栅的分布式反馈来实现[图1(a)]。通过设计和制备特定的周期,即可形成p-阶的分布式反馈,其中p为整数,描述的是分布式反馈周期与THz QCL有效半波长间的整数倍关系。有效波长是指在THz QCL有源区内传输的波长,等于空气中传输的波长与有源区有效折射率的商。周期波向量、入射波向量和有源区内的衍射波向量间由于动量守恒而形成平衡关系。布拉格模态为产生共振所能激发出的模态。通过对THz QCL有源区增益光谱涵盖范围内的设计,光学损耗最低的模态成为激光所能激发出的模态。对于基于分布式反馈的THz QCL,一阶、二阶分布式反馈已经实现了稳定的THz单模输出。分布式反馈结构也可理解为一维的光子晶体结构。但是,传统的一阶、二阶分布式反馈并没有在THz QCL的两个发射方向上同时实现准直性输出,如图1(b)所示。在金属薄膜的两边,即在表面分布式反馈的两侧,存在表面等离子体场的相位失配现象,而且相消干涉使得没有连续的单面表面等离子体场在周围介质中形成,如图1(c)所示。

图 1. 基于传统p-阶分布式反馈和天线反馈的THz QCL对比。(a)用于THz频段QCL波导的传统分布式反馈机制原理;(b)传统分布式反馈机制中相邻发射孔径间的表面等离子体THz场的相位失配;(c)传统分布式反馈机制中的相消干涉导致没有连续的单面表面等离子体分布于周围介质中;(d)THz频段QCL的天线反馈机制原理;(e)基于天线反馈机制在金属光栅两边实现沿相反方向传播的表面等离子体THz场固定的相位信息;(f)天线反馈结构的上金属光栅表面介质中大幅构建的单面表面等离子体THz场[18]

Fig. 1. Comparison of conventional p-th order DFB and antenna-feedback scheme for THz QCLs. (a) Principle of conventional DFB that can be implemented in the waveguide of THz QCLs;(b) phase mismatch of surface plasma THz fields between adjacent transmission apertures of conventional DFB;(c) discontinuous single-sided plasmas in surrounding medium owing to destructive interference; (d) principle of antenna-feedback scheme for terahertz QCLs; (e) antenna-feedback leads to a fixed surface plasma THz field p

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相较于传统的分布式反馈方法,新型天线反馈^[18]通过特定周期的选择可在传播于有源区内的THz场和在微谐振腔周围介质中的表面等离子体场间形成强耦合,如图1(d)所示。得益于天线反馈带来的金属波导层两边THz场的锁相效应和激发的金属表面连续的等离子体场,由近圆柱波和等离子体场叠加组成的散射THz场在天线反馈的每一个孔径沿着THz QCL长度方向相长叠加,通过设计分布式反馈周期和双金属波导的上层金属层光栅,可使金属表面的THz等离子体模态与谐振腔体内的THz场有效耦合,THz场在每个布拉格光栅开口的固定相位信息为2π或2π的整数倍,从而形成锁相的THz场分布,如图1中(e)、(f)所示,从而产生在x和y方向上的窄光束。

THz频段的天线反馈QCL的实验制备包括分子束外延生长厚度约10 μm的有源区GaAs/AlGaAs 超晶格结构,平均掺杂浓度为5.5×10¹⁵ cm^-3,以及在有源区上生长厚度为0.1 μm、掺杂浓度为5×10¹⁸ cm^-3的高度掺杂GaAs层。在生长好的外延材料基础上进行双金属腔波导的工艺制作,包括铜-铜间热压芯片间键合、衬底材料移除、有效吸收边界的制备,以及厚度为25 nm/200 nm的钛/金层分布式反馈制备。采用紫外光刻和湿法蚀刻制作出激光器的脊型波导,湿法腐蚀溶液由H₂SO₄、H₂O₂、H₂O按体积比为1∶8∶80配制而成,湿法腐蚀时间为23 min。将基底厚度研磨至170 μm左右以提高散热,在下接触层的欧姆接触区蒸镀钛/金层。

THz激光天线的反馈机理可有效控制THz电磁波在激光器中的传播方向,高度聚焦光束,光束角半峰全宽仅为4°×4°^[18],实现了极窄的THz半导体激光光源光束。基于深刻蚀工艺的三阶分布式反馈加长谐振腔(长度大于5 mm)实现的半峰全宽为6°×11°^[17];通过宽发射区域的二维光子晶体结构实现的半峰全宽为7°×10°^[16];通过超材料校准器的多模THz QCL的半峰全宽为12°×16°^[15]。光束质量是直接影响THz QCL获得实际应用的重要因素之一,兼顾窄光束角与其他性能(如波长可调谐和高功率输出)的研究,是THz QCL研究的重点和热点。

3 频率可调谐的THz QCL

在THz频段QCL的诸多应用中,如生物医学成像与传感等,频率可调谐功能至关重要。分布式反馈可产生稳定的单模输出,但是,用以制备分布式反馈的光刻技术精确度的限制,使得在完全准确和精准的频率下实现单模操作极具挑战。发射频率如能在THz QCL制备后还可进行连续调谐,将会非常具有吸引力。目前,实现THz频段QCL频率可调谐的技术包括:1)通过改变温度进行频率调谐的方法^[14],此方法简单,但无法实现大范围的频率调谐;2)通过外腔调谐^[19-20]或者机电的方法^[21-23]实现大范围频率调节; 3)通过纯电学调制耦合谐振腔,独立地电控每个谐振腔,实现4 GHz的频率调谐^[24];4)通过三阶分布式反馈的静态电介质沉积调谐技术在10 K温度下实现5 GHz的频率调谐(暂态的固态氮在液氦温度下的沉积可实现25 GHz的频率调谐)^[25];5)通过改变每根线激光器的电流来改变THz波通过激光器的折射率,使耦合激光器的中心频率发生连续频移^[26],实现10 GHz的频率调谐。前两种方法会产生不连续的频率调谐或不聚焦的THz光束角,而且需要极低的操作温度,系统复杂。之前的实现THz QCL宽光谱频率调谐(大于20 GHz)的研究工作^[21-22,25],均采用扰动沿激光脊侧向消逝模态的方式,这就使得激光器脊型结构需要制备得非常窄(深度亚波长,宽度小于10 μm),大大增加了实验制备的难度和挑战,而且需要干法刻蚀。更为重要的是,这样会降低THz QCL的温度特性和输出功率。

近期提出并在实验上实现的微谐振腔外介质的介电系数通过分布式天线反馈大幅调谐激光发射频率的THz激光波长可调机制^[27],不仅可运用于THz QCL,还可广泛应用于其他频率的激光和等离子体激光中,实验上实现的THz激光波长可调谐范围达57 GHz,而且在频率调谐过程中能保持THz激光天线反馈的窄光束角特性。具体地,通过等离子增强化学气相沉积(PECVD)将二氧化硅沉积于制备好的THz QCL表面,THz频段的QCL用铟焊接在铜块之上,金线连接后用于电学加压,铜块安装在液氮冷却的杜瓦瓶内。图2展示了用于测量的THz QCL的光学图像、扫描电子显微镜图像,以及氧化物沉积后测得的实验结果。随着沉积二氧化硅的厚度增加,共振频率改变,THz频段QCL的发射波长产生红移,在微谐振腔四周介质中的有效传播介电常数也随之增大。发射光谱通过傅里叶变换红外光谱仪及室温操作下的热电探测器测试得到,分辨率为0.2 cm^-1。实验中,THz频段的QCL周期为25 μm,宽度为100 μm,长度为1.4 mm,高度为10 μm。THz QCL的操作电流约为570 mA,电流密度约为405 A/cm²,总沉积厚度约为3700 nm的二氧化硅实现了连续的、约57 GHz发射频率的调谐,沉积厚度可基于THz QCL中沉积腔内参考砷化镓表面的沉积厚度实现精确校准。在沉积厚度为3700 nm的氧化物后,此激光在78 K停止发光。更广的调谐范围可通过沉积更多的氧化物来实现。通过氢氟酸缓冲溶液(HF与NH₄F的体积比为12.5∶87.5)刻蚀位于激光表面沉积的二氧化硅,THz激光的发射特性将回到其初始状态的发射波长,表明此后处理调谐技术可实现THz激光波长的可逆调谐。该方法对THz QCL的宽度没有限制,可用于宽腔体的THz激光中,而且基于常用的湿法刻蚀即可实现激光器脊型波导的制备。

图 2. THz QCL的光学图像与扫描电子显微镜图像,以及二氧化硅沉积在THz量子级联激光器的表面时在78 K和脉冲模式激发下的THz QCL光谱图[27]

Fig. 2. Optical image and scanning electron microscope image of THz QCL, and THz QCL spectrum of pulsed mode at 78 K when silicon-dioxide is deposited on surface of THz QCL[27]

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更具有吸引力的是,该技术在频率调谐过程中能保持天线反馈THz QCL良好的准直发射的光束角特性,在不同的氧化物沉积厚度下,以及波长连续调谐的过程中,测得的光束角半峰全宽始终在7°以内,保持了天线反馈THz QCL光束的准直性^[28]。

4 高功率输出的THz QCL

近10年来,在提升双金属波导型单模THz QCL输出功率方面涌现出一批具有创新性的研究工作。基于二阶分布式反馈结构的双金属波导THz QCL可实现稳定的单模(单波长、单频率)输出,在5 K的操作温度下,辐射频率约为3.37 THz,脉冲模式下输出功率为12 mW,斜率效率为60 mW/A^[29];在THz QCL二阶分布式反馈机制中实现双缝结构,可使脉冲模式下的输出功率增大至22 mW,斜率效率为40 mW/A^[30],辐射频率约为3.42 THz;渐变光子异质结结构可激发出二阶分布式反馈的辐射对称模态,在20 K的温度下,辐射频率为3.4 THz,斜率效率为230 mW/A,脉冲模式下输出功率约为103 mW(激光器宽度增至214 μm)^[31];同心圆形光栅表面发射二阶结构在78 K的操作温度下的辐射频率约为3.8 THz,输出功率可达11 mW^[32],斜率效率为15 mW/A;通过天线相互耦合效应可在62 K实现6.5 mW的输出功率,斜率效率达450 mW/A^[33];三阶分布式反馈THz激光在20 K温度下实现的斜率效率为250 mW/A,脉冲模式下的输出功率为42 mW^[34],操作频率为3.5 THz;三阶分布式反馈THz光子线激光结构,在10 K温度下可实现良好的连续波操作特性,斜率效率为230 mW/A,连续波输出功率达11 mW,操作频率范围为2.8~3.5 THz^[35];量子级联垂直腔面发射结构在77 K可实现的输出功率为830 mW,斜率效率为380 mW/A^[36],操作频率约在3.3 THz。图3按时间顺序展示了近10年来双金属波导型单模THz QCL一些代表性工作的输出功率。

图 3. 双金属波导型单模THz QCL代表性工作的输出功率

Fig. 3. Output power of representative single-mode THz QCL based on double-metal waveguide

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非对称性的二阶与四阶杂交分布式反馈与THz QCL的半导体微芯片多量子阱有源区的集成,可大幅提高激光的有效发射场和输出功率^[37]。为了更好地描述二阶与四阶分布式反馈的原理与特性,以THz QCL为验证平台,将传统的二阶分布式反馈与二阶四阶杂交分布式反馈进行对比,有限元电磁分析结果如图4所示,包含了二阶分布式反馈与二阶四阶杂交分布式反馈的光子带隙两边各模态的表面辐射损耗与频率信息,以及光子带隙边缘模态的电场分布E_X、E_Z。对于传统的二阶分布式反馈,因为光子带隙低带边缘模态的辐射损耗最低,所以此模态为THz激光的激发模态,但此模态的辐射效率低。相比之下,二阶四阶杂交分布式反馈因在二阶分布式反馈的基础上加入了四阶分布式反馈,额外增加发射孔径,从而显著增大了光子带隙低带边缘模态的表面损耗。与二阶分布式反馈相比,光子带隙高带边缘模态的表面损耗减小,并成为THz激光器的激发模态,其表面辐射损耗比传统的二阶分布式反馈的激发态增加了一个数量级,从而大幅增大了THz QCL的辐射效率。

图 4. THz频段QCL二阶四阶杂交分布式反馈与二阶分布式反馈的比较。周期性的分布式反馈在上金属表面制备而成。有限元电磁学建模计算得到的模式光谱,分布式反馈光栅长度为1.4 mm,周期为27 μm,开孔长度约3 μm。二阶分布式反馈各模式的表面辐射损耗如图中红线所标识,二阶四阶杂交分布式反馈的各模式表面辐射损耗如图中蓝线所标识。光子带隙低带边缘模态和高带边缘模态的电场分布,以及EX电场在开孔处的相位和幅值信息决定了辐射损耗[37]

Fig. 4. Comparison of hybrid second- and fourth-order DFB and second-order DFB for terahertz QCLs. Periodic DFB structure is fabricated on the top metallic layer. Mode-spectrum for a 1.4 mm DFB grating (period is 27 μm and slit-width is ~3 μm) is computed with finite-element modeling method. Red and blue lines represent surface radiative losses for various resonant modes with second-order DFB and hybrid second- and fourth-order DFB, respectively. Electric field profiles for lower and upper band-edge mod

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图5(a)展示了几个具有变化尺寸的集成二阶与四阶杂交分布式反馈的THz频段QCL,激光器的长度为1.5 mm,该长度的选择与分布式反馈的耦合强度有关。二阶与四阶杂交分布式反馈结构制备于THz频段QCL双金属波导结构的上表面金属。二阶与四阶杂交分布式反馈THz频段QCL在不同的外加偏压下均能实现稳定的单模输出,发射频率约为3.39 THz,最大操作温度达105 K,如图5(b)所示。图5(c)是测量得到的远场THz辐射图像,展示了激发出的共振对称辐射模态的单瓣辐射中心特性,光束角的半峰全宽约为5°×25°,与全波有限元分析得到的远场THz辐射图像吻合。传统的二阶分布式反馈THz量子级联激光的远场辐射图像为双瓣辐射特性,这是二阶四阶杂交分布式反馈的优势之一。通过光刻制备得到的二阶四阶杂交分布式反馈的THz频段QCL周期与激发模态的发射单模光谱频率对应,如图5(d)所示,所有基于此设计的THz频段QCL在整个动态响应区间都展示出稳定的单波长输出。传输模态的有效传播折射率约为3.16,相对低的有效传播折射率证实了此新型波导设计所激发的模态位于光子带隙的高光谱能带。

图 5. 二阶四阶杂交分布式反馈THz QCL的实验结果。(a)制备出的二阶四阶杂交分布式反馈THz QCL扫描电子显微镜图像;(b)在62 K温度下的电流-电压曲线及在不同操作温度下的光强-电流曲线(脉冲波操作模式),插图为在温度62 K时不同电压下的光谱图,THz量子级联激光器的尺寸为10 μm×200 μm×1.5 mm,分布式反馈周期为28 μm;(c)在62 K温度下测得的THz量子级联激光的THz光学强度远场图像,施加的操作电流密度约为405 A/cm2,从THz QCL到THz信号探测器表面的垂直距离为40 mm,θx与θy分别为沿着THz量子级联激光微谐振腔纵向和横向相对于表面垂直发射的角度;(d)三个紧邻的THz QCL在施加不同操作电流密度下的光谱图,分布式反馈的周期从右至左分别为27.2,28,28.8 μm ,电流密度从下至上分别为350,375,395, 405 A/cm2[37]

Fig. 5. Experimental results of hybrid second- and fourth-order DFB THz QCL. (a) Scanning electron microscope image of fabricated THz QCL with hybrid second- and fourth-order DFB; (b) current-voltage (I-V) curve at 62 K and light intensity-current (L-I) curve at different operating temperatures measured in pulsed mode of operation. Insert is spectrum under different voltage at 62 K. Size of THz QCL is 10 μm×200 μm×1.5 mm, and grating period Λ is 28 μm; (c) far-field radiation pattern (optical intensity)

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二阶四阶杂交分布式反馈的主要优势在于增强了THz频段QCL的THz辐射效率。在62 K温度下,单模THz的最高输出功率达(170±3)mW,如图5(b)所示。这是直接从功率计中测得的THz功率,没有经过任何收集效率和光学损耗的修正。此二阶四阶杂交分布式反馈THz波段QCL的斜率效率为(993±15)mW/A(微分量子效率为71光子/电子),实现的THz QCL激光的斜率效率和微分量子效率均为目前THz QCL的最高效率值。相比之下,在同一片分子束外延芯片上制备而成的具有相同尺寸的基于二阶分布式反馈的THz频段QCL,在63 K下单模THz最高输出功率为50 mW,斜率效率约为80 mW/A,进一步证实了二阶四阶杂交分布式反馈可有效提高THz QCL的辐射效率。若要继续大幅提高THz QCL的输出功率,阵列耦合技术是取得突破的有效途径^[38]。

5 结论

本文介绍了近期实现具有窄光束角、频率可调谐和高功率输出的THz频段QCL的研究工作,并在基本原理、设计方法和实验结果等方面展开讨论。从诞生至今的17年里,THz频段的QCL经历了快速和高质量发展,作为极具发展潜力的、电泵浦的、可连续发射THz场的、最亮的固态THz源,THz QCL正朝着更高性能的方向发展,其中有很多新颖的、极具实际意义的科学问题值得研究和探索。THz量子级联激光在生物医学、传感与成像等领域具有重要的研究价值和实用价值,然而,目前在生物医学医用领域,无论是基础研究还是应用研究,都仍缺乏基于THz QCL的实质性工作。随着我国科研水平和实力的大幅提升,国家对太赫兹技术的重视以及一大批优秀卓越的国内科研团队的探索与创新,今后一定会有越来越多的来自中国的原创研究和开拓性成果涌现。