铌酸锂芯片上的太赫兹集成和时空超分辨成像 下载: 1563次
1 引言
太赫兹波是指频率在0.1 THz到10 THz之间的电磁波。近年来,由于太赫兹波在分子调控[1-2]、光谱学[3-4]、超导体[5-6]等领域,以及物质鉴别[7-8]、高分辨率成像[8-9]和无线通信[10-11]等应用上的独特优势,科学家们将目光转移到太赫兹波段,并在寻找有效、实用的太赫兹波源和太赫兹探测器的研究上取得了一定进展[12-17]。建立一个微型化的太赫兹集成平台,将太赫兹的激发、传输、调控、探测等过程集成到一个微型元件上,是太赫兹器件实用化的一个重要环节[18-20]。铌酸锂亚波长晶片被认为是一种具有上述功能的太赫兹集成化芯片[18],晶片中的太赫兹波来源于离子晶体,尤其是铁电晶体(例如铌酸锂、钽酸锂等)中广泛存在的太赫兹波段的声子极化激元[21-22]。20世纪80年代,贝尔实验室的科学家们首次使用飞秒激光在铁电晶体中成功激发出了声子极化激元[23]。到目前为止,研究人员已利用飞秒激光在铌酸锂太赫兹光学芯片上进行了太赫兹波产生[24-26]、传输[22,27]、调控[28-31]、探测[32-34]、与物质或微结构相互作用[35-36]等方面的工作。基于铌酸锂芯片的集成平台具有非常多的功能,例如:1)通过调整抽运激光的脉冲形态和激发方式,获得不同中心频率和带宽的太赫兹波源,方便后续的研究和利用;2)基于铌酸锂的电光效应,利用时空超分辨成像将太赫兹波的传输过程、与微结构或物质相互作用的过程实时记录下来,有助于太赫兹波的瞬态研究;3)通过在铌酸锂芯片上设计微结构,实现对芯片中太赫兹波的调控,进一步促进铌酸锂芯片的应用。
本综述从上述三点入手,对亚波长铌酸锂芯片的功能进行详细介绍。
2 声子极化激元的基本物理概念
在量子物理中,晶格振动产生的格波的能量是可以量子化的,它的能量子称为声子。由于晶格振动有声频支和光频支两种模式,所以相应的就有两种声子——声学声子和光学声子。值得注意的是光学声子中的横光学声子,当光波照射在晶体表面上时,由于光是横波,会在晶体内产生横向电磁场,对光频支横波产生影响。当光子的频率与横光学声子的频率非常接近时,二者就会发生强烈的耦合作用,产生声子极化激元,即光子与横光学声子耦合的量子。黄昆先生关于极化激元的工作具有开创性和里程碑意义[37]。1951年,黄昆先生在《论辐射场和离子晶体间的相互作用》一文中首次预言了声子极化激元的存在,并提出了著名的黄昆方程[38-39]。1958年,物理学家Hopfield研究光子与激子相互耦合时对极化激元进行了命名[40]。1965年,物理学家Henry和Hopfield在做半导体材料磷化镓的拉曼散射实验时首次观察到声子极化激元[41]。1984年,贝尔实验室的科研人员利用飞秒激光脉冲在铁电晶体材料中成功地激发出了瞬态太赫兹电响应 [23],也就是现在所说的太赫兹声子极化激元。之后声子极化激元的研究受到了科研工作者的广泛关注,并得到了快速发展。
下面将简单介绍声子极化激元的理论。以麦克斯韦方程组作为理论基础来推导太赫兹声子极化激元的宏观传输特点[42-43],结合黄昆方程,声子极化激元的波动方程可总结为
式中:
对于飞秒激光激发声子极化激元的机理,目前还存在不同的观点。主要的观点有冲击受激拉曼散射理论[44-45]、飞秒激光的差频作用[46]和光整流[47]。本综述采用第一种解释,当利用飞秒激光激发声子极化激元时,需要在(1)式中引入一个驱使力项,即:
该项来源于外加光电场施加的冲击受激拉曼(ISRS)力
铌酸锂是一种光学性能优异且应用广泛的铁电晶体。当将飞秒激光聚焦到铌酸锂晶体上时,由于飞秒激光在晶体中传播的速度和产生的太赫兹声子极化激元传播的速度不同,会形成切连科夫辐射波形[48],其波前与抽运光传输方向的夹角
图 2. 飞秒激光脉冲在铌酸锂中形成的切连科夫辐射[34]
Fig. 2. Cherenkov radiation in LiNbO3 generated by femtosecond laser pulse[34]
鉴于倾斜的波前不利于研究,这里将铌酸锂的厚度减小至亚波长量级,它将起到一个亚波长平板波导的作用,使波前方向与波导边界垂直。为了更直观地说明晶体厚度对太赫兹波前的影响,这里展示了厚度分别为500,250,100,50 μm的铌酸锂平板波导内太赫兹波传播时场强分布的模拟结果,如
图 3. 模拟得到的不同厚度铌酸锂晶体中太赫兹电场强度分布图
Fig. 3. Simulated terahertz electric field intensity distributions in LiNbO3 crystals with different thicknesses
3 铌酸锂芯片中太赫兹波的激发、探测和传输
3.1 太赫兹波的激发
首先介绍利用飞秒激光在铌酸锂芯片中激发太赫兹声子极化激元的实验方法。在本综述所提到的实验中,均选用中心波长为800 nm、脉冲宽度为120 fs、重复频率为1 kHz的掺钛蓝宝石飞秒激光脉冲。将产生的激光脉冲通过分束镜分成能量比为9∶1的两束:抽运光和探测光。抽运光通过延迟线后再经过柱透镜线聚焦于亚波长铌酸锂芯片上(一般研究中使用的芯片厚度为50 μm),如
图 5. 太赫兹声子极化激元抽运-探测系统示意图[34]
Fig. 5. Schematic of pump-probe system of terahertz phonon polariton[34]
通过对抽运光脉冲进行整形,或者改变激发方式,可以获得窄带宽的太赫兹波。脉冲整形中一种简单的方法是利用闪耀光栅倾斜抽运光的波前[24]。具体步骤是,取抽运光经过光栅后的-1级衍射光,通过柱透镜将光栅的像成在铌酸锂表面,此时抽运光的波前与铌酸锂表面的倾角
如果需要带宽更窄的太赫兹波,有一种方法就是用柱透镜将抽运光聚焦到铌酸锂芯片的
图 6. 不同时刻倾斜波前与铌酸锂芯片交点的移动。(a)波前到达芯片;(b)波前进入芯片;(c)波前即将离开芯片
Fig. 6. Moving intersection of tilted wavefront with LiNbO3 chip at different moments. (a) Wavefront reaching chip; (b) wavefront entering chip; (c) wavefront leaving chip
3.2 铌酸锂芯片中太赫兹波的时空超分辨成像
由于铌酸锂晶体的电光效应,当抽运脉冲激发的太赫兹波在晶体中传播时,就会改变晶体的折射率。此时如果使同源飞秒激光探测脉冲通过折射率改变后的晶体,就会引入相应的相位改变。利用一些探测系统探测该相位的分布和大小,就可以获得太赫兹波的传输情况。太赫兹波的波长在几百微米,单个电磁振荡在皮秒量级,如果利用飞秒激光来探测太赫兹波的行为,探测脉冲的脉宽可在百飞秒量级,成像系统的空间分辨率可到3~5 μm,即空间分辨率可以达到太赫兹波长的几十分之一,时间分辨率可以达到太赫兹波振荡周期的十分之一,所以对于太赫兹波来说是时空超分辨的。这里介绍两种探测系统,即:相衬成像法[32]和自补偿偏振门成像法[27]。
3.2.1 相衬成像法
相衬成像系统结构简单,成像清晰,分辨率高[33]。
通过一维电动机控平移台控制抽运光与探测光到达铌酸锂芯片的光程差,可以对太赫兹声子极化激元产生和传播的整个过程进行实时成像探测。不仅如此,相衬成像也可以实现定量探测[32]。探测光经过折射率变化的位置后,相位上有一定的变化。探测光相位的变化Δ
式中:Δ
式中:
图 8. 相衬成像的定量探测结果[32]。(a)太赫兹波在激发42 ps后的相衬成像图;(b)对应的电场信号
Fig. 8. Quantitative detection results by phase contrast imaging[32]. (a) Phase-contrast image of terahertz field after excitation of 42 ps; (b) corresponding electric field signal
3.2.2 自补偿偏振门成像法
偏振门成像法同样也能实现定量探测,并且对场的探测具有高灵敏度,不足是一般的偏振门探测法需要使用两块晶体对双折射效应进行补偿,但这会引入因晶体不均匀而带来的噪声。这里介绍的自补偿偏振门成像系统则解决了这一问题,具体的光路如
图 9. 自补偿偏振门成像探测系统[27]
Fig. 9. Measurement system of self-compensating polarization gating imaging[27]
3.3 太赫兹波在铌酸锂芯片中的传输特性
基于时域信号和傅里叶变换得到的频域信息,可以讨论太赫兹波在各向异性亚波长铌酸锂波导中的传输特性。由于激发方式是线聚焦,所以可以认为在
图 10. 实验中太赫兹波的电场随空间-时间的演变和色散曲线[32]。(a)太赫兹波的时空分布图;(b)太赫兹波传播的色散曲线
Fig. 10. Spatio-temporal evolution of terahertz wave electric field and dispersion curves in experiments[32]. (a) Spatio-temporal distribution of terahertz wave; (b) dispersion curves for terahertz wave propagation
除了TE模式,当抽运光线聚焦的方向与铌酸锂的光轴存在一个夹角
图 11. 不同传输方向太赫兹波的色散曲线[27]。(a) θ =20°;(b) θ =50°;(c) θ =70°;(d) θ =90°
Fig. 11. Dispersion curves of terahertz wave in different propagation directions[27].(a) θ =20°; (b) θ =50°; (c) θ =70°; (d) θ =90°
图 12. 太赫兹波在铌酸锂芯片中的有效折射率[27]。(a) θ =0°,有效相折射率;(b) θ =70°,有效相折射率;(c) θ =0°,有效群折射率;(d) θ =70°,有效群折射率
Fig. 12. Effective refractive indexes of terahertz waves in LiNbO3 chip[27]. (a) θ =0°, effective phase refractive index; (b) θ =70°, effective phase refractive index; (c) θ =0°, effective group refractive index; (d) θ =70°, effective group refractive index
4 构造微结构实现太赫兹调控
4.1 在铌酸锂芯片上构造微结构
一个成熟的太赫兹集成平台需要有对太赫兹波的振幅、频率、偏振等传输性质进行调控的能力[49-52]。对于铌酸锂芯片来说,一个简单且有效的实现太赫兹调控的方法是在芯片表面或内部构建与太赫兹波发生作用的功能结构,例如波导[49]、微腔[36,50]、超材料[30-31]等。
图 13. 铌酸锂芯片上的功能结构。(a)偶极天线;(b)开口谐振环阵列;(c)倾斜波导;(d)光子晶体
Fig. 13. Functional structures on LiNbO3 chip. (a) Dipole antenna; (b) array of split ring resonators; (c) tilted waveguide; (d) photonic crystal
4.1.1 光刻法构建微结构
在铌酸锂芯片表面构造微结构需要利用光刻和镀膜技术。这里以正胶为例,简要说明构建微结构的步骤。首先,因为铌酸锂芯片易碎,须用有机黏合剂(无色指甲油最佳)将芯片固定在载玻片的中央。准备以设计的微结构为镂空图样的掩模板,经过甩胶、曝光、显影等一系列光刻基本步骤后,铌酸锂芯片上与镂空图样相同形状的光刻胶因曝光变性后被显影液洗掉,其余的部分未被曝光,留在芯片上。与太赫兹波作用的表面结构一般是金属,采用的镀膜方法是磁控溅射。这种镀膜方式相比于其他方式,例如热蒸镀,对基片的要求更低,损害也更低,适用于铌酸锂芯片上的镀膜。金是相关实验中比较常用的金属,镀金时,因为金膜与铌酸锂的附着力一般,所以经常会预先溅射厚度约为10 nm的钛膜,以加强金膜与芯片之间的黏合性。最后将铌酸锂芯片放在丙酮中浸泡,以去除剩余的正胶和附着在正胶上的金属膜,同时也可以洗掉芯片和载玻片之间的黏合剂。最终,设计的金属结构便留在了芯片表面。
4.1.2 飞秒激光直写法构建微结构
飞秒激光直写加工平台光路如
图 14. 飞秒激光直写加工平台示意图
Fig. 14. Schematic of machining platform for femtosecond laser direct writing
4.2 太赫兹波在矩形亚波长波导中的传输
二维亚波长波导是光子集成平台和微型化光子器件的重要组成部分。在片上集成平台中,矩形亚波长波导是重要的元件,因为它相比于圆形波导(如光纤)更容易在片上制造。这里介绍的工作就是在铌酸锂芯片上构建矩形亚波长波导[49],并探究太赫兹波在矩形波导中的传输特性。具体的实验方法如
图 15. 太赫兹波在矩形波导中传播的成像图和色散曲线[49]。(a)实验中的太赫兹波成像图; (b)线1的色散曲线; (c)线2的色散曲线
Fig. 15. Image and dispersion curves of terahertz wave propagating in rectangular waveguide[49].(a) Image of terahertz wave in experiment; (b) dispersion curves of line 1; (c) dispersion curves of line 2
4.3 太赫兹波与微腔结构的作用
过去几年里,由于对特定频率光的选择和限制能力,光学微腔的发展很迅速,相关的器件在很多应用中已不可或缺[54-55]。典型的微腔种类有法布里-珀罗谐振腔、回音廊腔和光子晶体腔等。这里介绍的是在铌酸锂芯片上构建的法布里-珀罗谐振腔[36],它由两部分组成,即:居于中心的部分以及包含交替排列周期性介质层(空气/铌酸锂)的两个“反射镜”,这种结构也称为均匀布拉格光栅,对特定频率具有高反特性,中间的缺陷则支持局域模式。布拉格光栅的具体参数如下:周期为200 μm,左右各10个周期,刻蚀空气槽长度为1 mm,宽度为100 μm;中间的缺陷宽度为300 μm。将加工后的样品放入相衬成像探测系统中,调整样品位置使抽运光线聚焦在缺陷中心处,可以激发出宽带太赫兹波。
铌酸锂芯片的优势在于能够通过成像提供太赫兹波与微腔作用时的时空信息,这是其他系统很难给出的。
图 16. 不同时间延迟Δt 下法布里-珀罗谐振腔中太赫兹场的分布图[36]。(a) Δt =0 ps;(b) Δt =1.6 ps;(c) Δt =5.6 ps;(d) Δt =6.4 ps; (e) Δt =6.8 ps; (f) Δt =35.8 ps
Fig. 16. Terahertz field distributions in Fabry-Perot resonator at different time delays Δt [36]. (a) Δt =0 ps; (b) Δt =1.6 ps; (c) Δt =5.6 ps; (d) Δt =6.4 ps; (e) Δt =6.8 ps; (f) Δt =35.8 ps
图 17. 法布里-珀罗谐振腔的时空演化图和对应的傅里叶变换结果[36]。(a) x-t 图;(b) x-f 图
Fig. 17. Spatio-temporal evolution in Fabry-Perot resonator and its Fourier transform[36]. (a) x-t plot; (b) x-f plot
4.4 利用表面金属结构调控太赫兹波
与可见光和近红外波段相比,金属材料在太赫兹频段的损耗更小,故超材料在太赫兹波研究领域受到了广泛关注[56-57]。将金属微结构镀在铌酸锂芯片表面,当太赫兹波经过金属所在区域时,就会被表面的金属结构影响。这里介绍三种表面金属结构:带尖端的偶极天线[29]、表面金属条阵列[30]和超表面天线阵列[31]。带尖端的偶极天线的结构相对简单,它通过太赫兹波与天线结构发生共振的方式对太赫兹频率进行选择,并将共振的太赫兹波局域到芯片表面上。表面金属条阵列结构对铌酸锂芯片中的太赫兹波频率具有选择性,实现了对太赫兹波的滤波传输。超表面天线阵列则实现了太赫兹波从导波到表面波的转化。以上几种表面金属微结构器件实现了对太赫兹波传输的多种调控功能,促进了太赫兹表面集成设备的发展。
4.4.1 带尖端的偶极天线结构
带尖端的偶极天线的设计示意图如
图 18. 尖端天线的示意图以及实验和模拟结果[29]。(a)实验示意图;(b)缝隙处信号与参考值之比; (c)不同频率太赫兹场强在y 方向的分布
Fig. 18. Schematic, experimental and simulated results of antennas with tips[29]. (a) Schematic of experiment; (b) ratio of gap signal to reference value; (c) intensity distributions of terahertz fields with different frequencies in y direction
4.4.2 表面金属条阵列结构
在设计超材料时,研究人员通常很注重单个原胞的作用,而忽视原胞之间的相互作用。基于原胞之间的相互作用,文献[
30]的作者设计并制作了周期阵列的超材料结构,它可以作为一个0.6~1.0 THz的带阻滤波器,其具体的结构参数如
图 19. 表面镀有金属条阵列的铌酸锂芯片示意图及太赫兹波的空间-时间分布图和傅里叶频谱[30]。(a)实验示意图; (b) x-t 图; (c)透射和反射的频谱
Fig. 19. Schematic of LiNbO3 chip with surfaced metamaterial structure, spatio-temporal evolution and Fourier spectra of terahertz wave[30]. (a) Schematic of experiment; (b) x-t plot; (c) transmitted and reflected spectra
4.4.3 超表面天线结构
为实现基于铌酸锂芯片的太赫兹片上光子集成回路,需要同时有效地控制导波和表面波。超表面天线是一种理想的解决方法,因为通过改变天线之间的亚波长间隔,或者空间变化天线的几何参数,例如天线的长度、方向和形状等,可以按照需求操控表面波的传输。在这里介绍一种通过超表面天线实现太赫兹波波导模式到表面波模式转化的模型。实验样品示意图如
图 20. 超表面天线的实验结果[31]。(a)结构的示意图;(b)空间-时间分布图;(c)色散曲线
Fig. 20. Experimental results of metasurface antenna[31]. (a) Structural diagram; (b) spatio-temporal evolution; (c) dispersion curves
5 结束语
飞秒激光在铁电晶体铌酸锂中产生的声子极化激元,处于连接电子学和光子学的太赫兹频段,这使得其在太赫兹领域具有广阔的应用前景。当铌酸锂晶片的厚度小到亚波长量级时,晶片本身就成为一个集产生、传输、调控、探测、与物质或微结构相互作用于一体的集成化芯片。基于铌酸锂芯片,研究者们进行了很多对太赫兹波的研究:通过调制激发光的性质,满足抽运光(或其波前与芯片交点)在芯片中的传输速度与产生太赫兹波的速度匹配,得到频率可调谐的窄带太赫兹波;利用时空超分辨的相衬成像和自补偿偏振门成像方法,记录下太赫兹波在铌酸锂芯片中的传输行为,以及将太赫兹波和结构的作用过程可视化;在铌酸锂芯片上构建微结构,调控太赫兹波的电场分布,实现太赫兹波的局域增强、频率选择和表面波传输等。
基于以上研究,可以在铌酸锂芯片中将太赫兹的产生、传输、调控、探测等过程进一步优化,使集成化芯片实现更多实用的功能,例如:通过对激发光脉冲的精细调控,能够得到所需要的不同性质的太赫兹波源;通过加工出微结构,很多片上功能可以实现,如片上的法诺共振、等离子体诱导透明、单向传输等;导波能量的表面局域化和到表面传输模式的转换,可以推进表面物质探测和传感等应用。并且这些过程均可以由时空超分辨成像系统记录,这就为今后深入了解太赫兹波的时域传输特性,以及动态研究电磁波与微结构的作用过程提供了参考。随着太赫兹技术越来越被重视,可以预见,铌酸锂芯片将会在太赫兹光谱研究和非线性研究,以及传感、成像、通信等应用上发挥重要作用。
[12] Siegel P H. Terahertz technology[J]. IEEE Transactions on Microwave Theory and Techniques, 2002, 50(3): 910-928.
[15] 柴婷婷, 柴路, 朱伟岸, 等. 调控抽运脉冲的时、空啁啾改善太赫兹波输出效率[J]. 光学学报, 2016, 36(10): 1026019.
[16] Viti L, Hu J, Coquillat D, et al. Black phosphorus terahertz photodetectors[J]. Advanced Materials, 2015, 27(37): 5567-5572.
[18] Stoyanov N S, Feurer T, Ward D W, et al. Integrated diffractive terahertz elements[J]. Applied Physics Letters, 2003, 82(5): 674-676.
[21] Feurer T, Stoyanov N S, Ward D W, et al. Terahertz polaritonics[J]. Annual Review of Materials Research, 2007, 37(1): 317-350.
[31] Wang R D, Wu Q, Zhang Q, et al. Conversion from terahertz-guided waves to surface waves with metasurface[J]. Optics Express, 2018, 26(24): 31233.
[34] Wu Q, Chen Q Q, Zhang B, et al. Terahertz phonon polariton imaging[J]. Frontiers of Physics, 2013, 8(2): 217-227.
[35] Sivarajah P. Ofori-Okai B K, Teo S M, et al. The homogenization limit and waveguide gradient index devices demonstrated through direct visualization of THz fields[J]. New Journal of Physics, 2015, 17(1): 013013.
[37] 甘子钊. 极化激元研究的进展: 纪念黄昆先生90诞辰[J]. 物理, 2009, 38(8): 581-591.
[41] Henry C H, Hopfield J J. Raman scattering by polaritons[J]. Physical Review Letters, 1965, 15(25): 964.
[42] Ward DW. Polaritonics: an intermediate regime between electronics and photonics[D]. Cambridge: Massachusetts Institute of Technology, 2005.
[43] ChenZ. Modeling phonon-polariton generation and control in ferroelectric crystals[D]. Cambridge: Massachusetts Institute of Technology, 2009.
[51] 李珊珊, 常胜江, 张昊, 等. 基于填充式多孔光纤的太赫兹偏振分离器[J]. 光学学报, 2014, 34(7): 0723003.
[52] 茅晨曦, 臧小飞, 朱亦鸣. 太赫兹近场涡旋光束的干涉研究[J]. 中国激光, 2019, 46(1): 0114001.
[54] Vahala K J. Optical microcavities[J]. Nature, 2003, 424(6950): 839-846.
[55] Kippenberg T J, Vahala K J. Cavity opto-mechanics[J]. Optics Express, 2007, 15(25): 17172.
[56] Chen H T. O'Hara J F, Azad A K, et al. Experimental demonstration of frequency-agile terahertz metamaterials[J]. Nature Photonics, 2008, 2(5): 295-298.
Article Outline
张琦, 吴强, 张斌, 潘崇佩, 王日德, 卢瑶, 齐继伟, 许京军. 铌酸锂芯片上的太赫兹集成和时空超分辨成像[J]. 中国激光, 2019, 46(5): 0508003. Qi Zhang, Qiang Wu, Bin Zhang, Chongpei Pan, Ride Wang, Yao Lu, Jiwei Qi, Jingjun Xu. Terahertz Integration and Spatio-Temporal Super-Resolution Imaging on LiNbO3 Chip[J]. Chinese Journal of Lasers, 2019, 46(5): 0508003.