1 引言

激光变频技术可以实现激光波长的转换,拓展激光的应用范围。变频技术主要有晶体变频、染料溶液变频和受激拉曼变频等方法。相比于晶体材料的倍频、合频、差频和液体染料变频,受激拉曼变频有不可替代的优势,特别是气体介质的受激拉曼变频可以承受高能量基频激光,定标放大性好^[1],并且其波长变换的跨度大,可以将激光波长拓展到中红外甚至远红外波段^[2],因此受激拉曼散射是一种重要的变频方法。

受激拉曼散射是介质分子振动或转动引起的一种非弹性散射,抽运光与拉曼光的频率差等于分子拉曼活性的振动或转动频率。受激拉曼散射具有阈值性、方向性、单色性等特点,并且可以用作受激拉曼变频的介质种类比较丰富,不同的拉曼介质能够产生不同波长的散射光,极大地丰富了输出波长的种类。受激拉曼散射技术还可以与倍频、合频等频率变换技术相结合,实现紫外到近红外波段更多种类的波长输出。因此,受激拉曼作为一种实用的变频方法,已成为目前激光变频领域的研究热点之一,并取得了很多成果。例如,花晓清等^[3]、冷静等^[4]采用脉冲二倍频和三倍频Nd∶YAG激光,在宽带和窄带模式下对甲烷、氢气和氧气中的受激拉曼散射进行了研究,氢气前向一级斯托克斯光的量子转换效率达到83%,后向受激拉曼光的量子转换效率达到64.7%。Mayor等^[5-6]和Spuler等^[7]从2003年开始一直从事1064 nm Nd∶YAG激光抽运甲烷气体的受激拉曼散射研究,拉曼波长为1.5 μm,是人眼安全波长;目前他们已将拉曼变频技术成功地应用到激光雷达中,并且取得了良好的效果。近几年,气体受激拉曼原理与光纤技术的结合也为高效气体受激拉曼转换提供了一条有效途径。2016年,顾博等^[8]利用1064 nm脉冲激光器抽运一段充高压氢气的空芯光纤,获得了波长分别为737.6,564.2,457.1 nm的一阶、二阶、三阶振动反斯托克斯激光输出。2017年,陈育斌等^[9]将波长为1.5 μm的可调谐连续单频分布反馈激光注入到充有乙烷气体的空芯光纤中作为种子光,得到拉曼光-光转换效率的最大值为47.5 %,相应的量子效率为70%。

目前受激拉曼散射研究主要采用受激拉曼增益系数大的介质,例如甲烷、氢气^[5,10],而关于二氧化碳、氮气等受激拉曼增益系数较小的气体的相关研究报道比较少,主要以短波长激光作为抽运光。例如:1995年,Bisson^[11]使用KrF激光器抽运氮气和氦气混合气体获得了248~263 nm的激光,该激光因位于太阳光谱盲区而被应用于气象雷达;2007年,Nakazato等^[12]使用Nd∶YAG激光器发射的激光的四倍频激光(能量为91 mJ,波长为266 nm)抽运0.7 MPa的二氧化碳气体,产生了能量为13 mJ、波长分别为276 nm和287 nm以及能量为5 mJ、波长为299 nm的拉曼光。虽然1064 nm激光抽运的二氧化碳拉曼增益系数较小,不容易实现高效的拉曼转换,但是其一阶受激拉曼产生的激光波长为1248 nm,该波段激光具有较强的大气穿透能力,不易受雨、雪、雾、霾等恶劣天气的影响,同时1248 nm激光在湍流大气中具有优良的传输特性。因此,在激光通信、遥感、测绘监控等领域广泛应用。牛晔等^[13]关于短波长激光大气传输光谱的研究表明,1248 nm激光在大气中的透射率接近80%,优于1064 nm激光的透射率。此外,二氧化碳作为拉曼活性介质还有其独特的优点:1)物理化学性质稳定;2)价格便宜;3)振动拉曼频移为1388 cm^-1,相对于其他气体,拉曼频移比较小,有利于产生频率梳。当抽运激光波长为1064 nm时,能够产生一级斯托克斯光S₁(1248 nm)、二级斯托克斯光S₂(1510 nm)和一级反斯托克斯光AS₁(927 nm)。因此,利用1064 nm激光抽运高压二氧化碳产生的拉曼激光可以作为优异的1248 nm光源。

本文采用1064 nm激光为抽运光源,研究了二氧化碳气体中的受激拉曼散射,考察了激光量子转换效率与聚焦透镜焦距之间的关系,优化了二氧化碳的气压,以提高拉曼转化率,为以后的实验设计提供依据。

2 实验方案

实验装置主要由抽运源和拉曼池组成,如图1所示。其中抽运源为Nd∶YAG激光器(Brilliant class-4型),输出波长为1064 nm的竖直线偏振光,最高单脉冲能量为360 mJ,半峰全宽为6 ns,线宽为0.7 cm^-1,发散角为0.5 mrad,光斑直径为6 mm。拉曼池是一个长为1.8 m的不锈钢管,两端装有窗口片,入射窗口片镀有1064 nm的高透膜(透过率大于99%),出光窗口材料是未镀膜的石英,拉曼池中充有高纯度(体积分数为99.999%)二氧化碳气体,气压可调。

抽运光光束经过第1组半波片与偏振分束立方体的组合体,之后再经过高反镜M₁(HR@1064 nm,反射率大于99.9%)反射进入第2组半波片与偏振分束立方体的组合。半波片和偏振分束立方体组合的作用是实现抽运光能量大小的连续调节,两组组合可以有效提高调节精度。调节后的光束依次经过高反镜M₂、佩林-布洛卡棱镜1和高反镜M₃折反,经过光隔离器(由1个偏振分束立方体和1个1/4波片组成)和聚焦透镜L₁(后续用焦距为-100 mm和150 mm的透镜组替换该单透镜)后进入拉曼池,L₁的焦点位于拉曼池的中心。佩林-布洛卡棱镜1的作用是改变激光传播方向90°,并防止后向拉曼激光按原路返回到激光器中;光隔离器用于隔离实验中产生的后向受激布里渊光。抽运光在拉曼池中产生受激拉曼散射和四波混频效应,生成的光通过第2块佩林-布洛卡棱镜分光,分光之后用烧斑纸确定各级斯托克斯光的位置,如图2所示,从左到右依次为二级斯托克斯光S₂、一级斯托克斯光S₁、剩余抽运激光S₀和一级反斯托克斯光AS₁的烧斑,在不同位置分别测量各级斯托克斯光的能量。

图 1. 二氧化碳气体中的受激拉曼散射实验装置

Fig. 1. Experimental setup of stimulated Raman scattering in CO2 gas

下载图片 查看所有图片

图 2. 不同级别的斯托克斯光和剩余抽运激光在相纸上的烧斑图

Fig. 2. Burn spots of Stokes light and residual pump laser with different orders in photographic paper

下载图片 查看所有图片

3 结果与讨论

3.1 不同气压时各级斯托克斯光的光子转换效率随抽运能量的变化

在聚焦透镜L₁的焦距f为1.0 m的条件下,分别研究不同气压时各级斯托克斯光的光子转换效率随抽运能量的变化情况,结果如图3所示。由图3可知:S₁曲线在1,2 MPa低压条件下的增益较小,曲线一直缓慢增长,在抽运能量为250 mJ时变得平缓;随着气压增大,在3,4 MPa的高压条件下,S₁的转换效率随着抽运能量的增大而快速提高。产生以上结果的原因是在高压条件下,拉曼池中二氧化碳气体的密度增大,与抽运光相互作用的分子数量增加,使二氧化碳气体的增益系数增大。因此,在高压条件下,S₁转化效率随着抽运能量的增大而提高得更快,抽运能量的进一步增大会促进S₁向二级斯托克斯光S₂和一级反斯托克斯光AS₁转换,从而抑制S₁转换率的进一步提高。由此可知,在3,4 MPa条件下,S₁曲线分别从抽运能量为100,120 mJ处开始趋于平缓,并随着抽运能量增大而一直保持水平,同时S₂和AS₁的转换效率随着抽运能量增大均有不同程度的提高。图3还表明,低气压虽然会减小受激拉曼增益,但是也会降低高级斯托克斯和反斯托克斯的转换率,因此在低气压条件下,能得到高效率的S₁转换。

图 3. 焦距为1.0 m和不同气压下,AS1、S0、S1、S2光子转化率随抽运能量的变化。(a) 4 MPa;(b) 3 MPa;(c) 2 MPa;(d) 1 MPa

Fig. 3. Photon conversion efficiency of Stokes light AS1, S0, S1, S2 as function of pump energy under the conditions of focal length of 1.0 m and different gas pressures. (a) 4 MPa; (b) 3 MPa; (c) 2 MPa; (d) 1 MPa

下载图片 查看所有图片

当气压为1,2 MPa时,S₂和AS₁的能量很微弱,难以测到,因此只采集S₀和S₁的实验数据。当气压为3,4 MPa时,四波混频先为S₂提供种子光,然后通过受激拉曼级联效应产生S₂激光转换,随着抽运能量增大,S₂转换效率逐渐提升。四波混频的强度为

I4=BI1I2I3p2exp(-CΔk),(1)

式中I₄、I₁、I₂、I₃为四波混频过程中各波长激光的光强(例如在AS₁产生过程中,I₁、I₂、I₃、I₄分别为S₀、S₀、S₁、AS₁的光强),p为气压,B和C为常量,Δk为相位失调量。它们均与光功率强度无关。根据(1)式可以看出,I₄与I₁、I₂、I₃正相关。具体来说,S₂是通过2个S₁和1个S₀相互作用产生的,S₂的产生与S₁的相关性高。在气压为1,2 MPa时,气体介质的浓度较低,四波混频不能产生足够强度的S₂种子光,再加上低浓度条件下S₂的增益也比较小,S₁没有向S₂方向大量转换,因此在低气压时,S₁的转换效率较高,S₂的能量较小,小于能量计的测量限度,故而测不到S₂的能量。

AS₁只能由四波混频作用产生。在实验中发现,在相对高的气压条件下,AS₁可以被能量计测量到,但随着气压减小,虽然能观测到AS₁以及多级反斯托克斯光,但AS₁的能量已经微弱到能量探头测量不到的范围。根据(1)式可知,气压的减小会导致四波混频效率降低,因此产生的AS₁能量比较微弱。

3.2 不同焦距时S1的光子转换效率随气压的变化

根据3.1节对实验结果的分析,通过改变聚焦透镜的焦距和气压来研究S₁的转换效率。采用的抽运激光的单脉冲能量为250 mJ,焦距f分别为1.0,1.5 ,2.0,2.3 m,均通过焦距为-100,150 mm的透镜组调节获得(相比于单个透镜,聚焦质量变差),拉曼池中的气体压力为1~4 MPa。实验结果如图4所示。

图 4. 不同焦距时S1转换效率随气压的变化

Fig. 4. Photon conversion efficiency of S1 as function of pressure with different focal lengths

下载图片 查看所有图片

当f为1.0,1.5 m时,拉曼池中的气体压力越小,S₁的转换效率越高,这符合图3中转换效率的变化规律,主要是因为四波混频效应和受激拉曼级联效应的协同作用决定了高级斯托克斯激光的转换效率,虽然低气压有利于满足四波混频的相位匹配条件,但转换率并不高,因此只能在一定范围内减小高级斯托克斯光的阈值,但不能造成S₁向S₂和AS₁的大量转换。要增加高级斯托克斯光的转化,还应有足够大的受激拉曼增益,但在低气压条件下,拉曼介质粒子的浓度较低,所以拉曼增益也较小。气压对高级斯托克斯激光转换的影响是导致低气压和高气压条件下S₁转换效率变化的直接原因。当f为1.5 m且气压为1 MPa时,S₁的转换效率可达到34.2%,其原因主要有两点。1)斯托克斯光的转换效率是由拉曼有效增益长度z与抽运光强I_p的乘积决定的,焦距的变化会导致两者都发生变化。拉曼有效增益长度z与抽运光强I_p的关系为

IS(z)=IS(0)exp(gSIpz),(2)

式中g_S为拉曼介质增益系数,I_S(0)为初始时刻的斯托克斯光强,I_S(z)为获得的斯托克斯光强,z为拉曼有效增益长度。当g_S、I_p、z的乘积达到最大时才能获得最大转换效率。2)相对较长的聚焦导致四波混频波矢失配较为有效地抑制了四波混频的产率。当f为2.0,2.3 m时,在1 MPa条件下不能产生拉曼光,当气压增至1.5 MPa时,S₁的转换效率分别为2.8%和4.9%。拉曼池中的气体压力越大,S₁的转换效率越高,这是因为随着拉曼池内的气压增大,二氧化碳气体的增益系数也会增大。

图4还表明,短聚焦能减小受激拉曼阈值,原因是短聚焦能增大焦点处的光强。

3.3 不同焦距时S1光子转换效率实验与理论结果的对比

抽运激光与二氧化碳气体相互作用会发生受激拉曼散射,该过程的稳态动力学方程^[14]为

npcΔIpΔt+ΔIpΔz=-ωpωSgSIp(z,t)IS(z,t)nScΔISΔt+ΔISΔz=gSIp(z,t)IS(z,t),(3)

式中n_P和n_S分别为抽运激光和斯托克斯光的折射率,c为光速,ω_p和ω_S分别为抽运激光和斯托克斯光角频率,I_S(z,t)和I_p(z,t)分别为t时刻z点处S₁和基频光的光强。在模拟过程中,(3)式采用前向迎风格式离散,并采用如下约束条件以保证数值模拟的可行性和准确度:

1) 避开高级斯托克斯光的影响,只模拟拉曼活性介质在1 MPa条件下的实验结果。

2) 近场光采用几何光学近似,光强I(z)与功率P(z)的关系为

Ii(z)=Pi(z)/Si(z), i=p,S,(4)

式中S(z)为焦斑孔径大小。

3) 焦深附近的光强^[15]近似为

I(z)=Ifocussink(a/f)2z4k(a/f)2z42,(5)

式中k为波矢;a为通光口径;I_focus为焦点处的光强,取透镜焦距与发散角的乘积。根据前期实验获得的氢气和二氧化碳的受激拉曼阈值,二氧化碳的增益系数取氢气拉曼增益系数^[16]的1/4.8。

4) 入射光强I_p(0,t)随时间的变化关系通过高斯拟合Nd∶YAG输出脉冲获得。

5) 实验参数取表1中的值。

6) 受激拉曼产生的S₁和抽运光的发散角不同,故而其有效的共同作用体积需要一个修正参数,该参数可采用蒙特卡罗方法根据1.17 m焦距对应的转化率计算获得。

图 5. 1 MPa条件下模拟及实验获得的S1量子转换效率随焦距的变化关系

Fig. 5. Photon conversion efficiency of S1 as function of focal length in simulation and experiment at 1 MPa

下载图片 查看所有图片

模拟结果如图5所示。由图5可知,模拟结果与实验测量结果的趋势基本吻合。理论和实验均表明,转化效率开始随着焦距增加而提高,达到最大值后迅速下降。这一现象反映了斯托克斯光的转换效率是由拉曼有效增益长度与抽运光强乘积决定的。图5还表明,在长焦距条件下,模拟结果比实验测量结果偏大,原因如下:1)不同焦距的有效体积不同,即修正因子不是一个常数,空间一维速率方程不能很好地描述这一现象;2)数学模型中未考虑焦深附近拉曼活性介质浓度的变化,因为增益系数g_S与拉曼活性介质粒子数浓度成正比,所以当转换效率较高时,g_S会减小,而模型中将g_S作为定值处理。在以后的研究中将引入拉曼活性介质粒子数浓度,并将模型拓展为二维空间以解决该问题。

3.4 最适气压下S1光子转换效率随抽运能量的变化

根据3.2节中对聚焦透镜焦距及气压对S₁转换效率的影响可知,当单个透镜焦距f为1.5 m以及气压为1.3 MPa时,S₁的转换效率最高。由图6可知,S₁光子的最大转换效率为36.6%。

图 6. 最适气压1.3 MPa和最适焦距1.5 m 条件下S1光子转换效率随抽运能量的变化

Fig. 6. Photon conversion efficiency of S1 as function of pump energy at optimum pressure (1.3 MPa) and optimum focal length (1.5 m)

下载图片 查看所有图片

4 结论

采用高纯二氧化碳气体作为拉曼介质,获得了波长为1248 nm的拉曼激光,并分析了聚焦透镜的焦距和拉曼池中气压对斯托克斯光转换效率的影响。研究表明:高气压的拉曼活性介质有利于获得高级斯托克斯光;在光束质量和增益介质确定的条件下,随着聚焦焦距增大,S₁的转换效率先增加后降低,选取合适的焦距有利于提高受激拉曼转化效率。