1 引言

选区激光熔化(SLM)技术是基于分层-叠加原理,利用高斯激光光源将金属粉末逐层烧结、凝固,逐渐堆叠成三维零件的一种快速制造技术。SLM技术有着原料利用率高、制造速度快、组织细小均匀等优点,可以制造出传统方法难以加工的复杂部件^[1]。316L不锈钢具有优异的耐腐蚀性和抗氧化性等性能,已被广泛用于生物医学、汽车配件及航空航天等领域。由于316L钢在制造领域广泛的应用,大量研究人员使用SLM技术对其制造工艺进行了系统的研究。然而,SLM输入的高能量容易导致温度场的不稳定^[2]。目前,通过实验手段来对SLM过程中的温度场进行研究的困难较大,而使用数值模拟则可以克服上述困难,因此数值模拟与实验相结合是研究316L不锈钢组织演变的有效手段。

目前,对SLM技术的研究主要集中在仿真模拟以及实验研究两个方面。Li等^[3-4]采用有限元方法(FEM)模拟了不同工艺参数下温度场分布以及冷却率的变化,发现随着扫描速度的增大,冷却速度逐渐加快。Chen等^[5-6]探究了SLM中粉末的动态热行为和熔体的流动机理,发现能量密度的增加将导致温度升高,并产生马兰戈尼对流效应,从而导致试样凹凸不平。在实验研究方面,Sun等^[7-9]的研究结果表明激光能量密度对316L钢致密化行为和微观结构有重要影响,较优的能量密度范围为41.81~209.03 J/mm³。Sun等^[10]在Cr、Ni、Mo、C元素的质量分数分别为为18%、14%、2.5%、0.03%的316L钢中发现了沿构建方向排列的<011>和<001>独特的晶体层状组织(CLM),该组织可以在很大程度上改善材料性能。Liu等^[11]发现熔池中高冷却率将诱导生成细的硅颗粒、细枝晶以及亚晶界,使得零件具有更高的硬度和更强的耐腐蚀性。Gu等^[12-14]的研究表明熔池中温度梯度和冷却速率等热变量都将影响晶粒的尺寸以及生长方向。综上来看,SLM中复杂的热过程会影响致密化行为以及微观组织的形成,最终影响成形件的性能。

基于此,本文建立了温度场三维有限元模型,采用实验与数值模拟相结合的方法探讨了孔隙、球化等缺陷的形成机理,仿真模拟结果将为SLM制备零件提供优化的工艺参数。随后,将温度场中的热历史与微观组织演变相结合,更好地了解熔池的凝固热行为以及枝晶的成核机制。此外,本文还模拟了不同方向的温度梯度,并利用它解释了XY平面和YZ平面上微观结构以及力学性能的差异。

2 实验

2.1 实验条件

本研究使用的316L钢球形粉末的平均粒度在30~50 μm之间,粉末的成分如表1所示。采用北京易加公司生产的SLM设备(EP-M100T)制备样品,工艺参数如表2所示(与仿真参数一致)。采用Z形扫描策略,每层的扫描矢量都与X轴平行,如图1(a)所示。将模型水平和垂直放置在构建平台上,以研究不同构建方向上打印样品的力学性能,如图1(b)所示。

图 1. 打印参数以及拉伸试样的示意图。(a)激光扫描方向图;(b)构建方向示意图;(c)拉伸样的三维尺寸图

Fig. 1. Schematic of print parameters and tensile sample. (a) Schematic of laser scanning direction; (b) schematic of building orientations; (c) schematic of three-dimensional size

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2.2 表征手段

使用专用金相砂纸对块状试样表面进行研磨,并用抛光机进行机械抛光。抛光后,使用氯化铁腐蚀剂(50 g氯化铁,50 mL盐酸,50 mL去离子水)以及王水腐蚀剂(盐酸、硝酸、等离子水的体积比为3∶1∶4)进行腐蚀,最后利用光学显微镜(OM)和扫描电子显微镜(SEM)对微观组织进行观察。为了进一步确定组织与织构的演变,采用电子背散射衍射(EBSD)技术来对打印样品进行表征。EBSD样品的最终抛光采用电解抛光法,电解液为高氯酸(20 mL)+乙醇(80 mL),电解电压为20 V,电解时间为15 s。EBSD分析是在Quanta 250场发射扫描电子显微镜下进行。室温拉伸是在MST810万能力学测试仪上进行,拉伸样尺寸如图1(c)所示,随后利用Origin 2018软件分析处理拉伸数据。

2.3 有限元模拟

使用COMSOL 5.3a软件中的固体传热模块对SLM过程中的温度场进行仿真模拟,SLM工艺参数如表2所示,其中扫描速度分别设置为400,450,700,900,1100 mm/s。在仿真过程中,建模区域分为粉末层和基板层,其中粉末层的尺寸设置为1 mm×1 mm×0.02 mm(单层),基板层的尺寸设置为2 mm×2 mm×0.1 mm,如图2所示。P₁、P₂、P₃点的坐标分别为(0.5,-0.4,0.02)、(0.5,0,0.02)、(0.5,0.4,0.02)。

图 2. 温度场的三维有限元模型

Fig. 2. Three-dimensional finite element model of temperature field

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本实验中模拟的相关方程如下:

1) 热模型

温度场的时空分布满足热传导控制微分方程^[15-16],即

∂∂xk∂T∂x+∂∂yk∂T∂y+∂∂zk∂T∂z+Q=ρ(T)C(T)∂T∂t,(1)

式中:ρ(T)、C(T)分别表示材料的密度和比热容;k为导热系数;T为温度;t为激光扫描的时间;Q为研究对象吸收的热量;(x,y,z)表示平面内点的坐标值。

2) 热源模型

XY平面内,激光以(x₀,y₀)为起点,以速度大小v沿X轴移动的高斯热源的表达式为

q=2APπϖ2·exp-2(x-x0-vt)2+(y-y0)2ϖ2,(2)

式中:q为输入的热通量。在COMSOL仿真模型中,利用自带的高斯函数gp1(·),以standard作为标准偏差设置激光能量密度方程:f(x,y)=P×gp1[x-x(t)]×gp1[y-y(t)],其中x(t)和y(t)为t的分段函数,即激光移动的横、纵坐标,f(x,y)表示激光功率密度。

3) 边界条件

在SLM过程中,激光照射粉末床形成微熔池,其中涉及热传导、热对流和热辐射,因此自然边界条件可以定义为^[17]

k∂T∂n+εσ(T4-T04)+h(T-T0)-q=0,(3)

式中:n为表面的法向分量;ε为表面的辐射率;T₀为加工时的初始温度,设为298 K;σ为Stefan-Boltzmann辐射常数,σ=5.67×10^-8 W/(m²·K⁴);h为对流换热系数,h=10 W/(m²·K)。

4) 热物理参数

粉末的有效密度、孔隙率以及有效热导率可以表示为^[17-18]

ϕ=(ρsoild-ρpowder)/ρsoild,(4)ρpowder=ρsoild(1-ϕ0),T0≤T≤Tsρsoild1ϕ0(T-Ts)(Tm-Ts)-ϕ0],Ts≤T≤Tmρsoild,T>Tm,(5)kpowder=ksolid(1-ϕ),(6)

式中:ϕ为粉床的孔隙率;k_soild、ρ_soild分别为316L钢实体的热导率以及密度;k_powder、ρ_powder分别为粉末的有效热导率及有效密度。

5) 相变潜热的处理

在SLM中,状态的转变存在相变潜热,相变潜热的表示方法一般有三种,分别为等效比热容法、等温法和热焓法。本文通过等效比热容法来定义相变潜热,即

Ce=C+L0,(7)L0=L/(Tm-Ts),(8)

式中:C_e为软件中实际设置的比热容;C为材料的比热容;L₀为由相变潜热引起的等效比热容。

3 结果与讨论

3.1 致密化行为

SLM过程中加工参数对成形材料的致密化行为有着极大的影响。基于此,本研究首先分析扫描速度v对孔隙率的影响。从图3(a)可以看出,当扫描速度较大时,样品表面存在明显孔隙。图3(b)所示为不同扫描速度下P₂点的温度随时间的变化曲线,其中虚线表示粉末的液相线温度1723 K^[19],虚线与变化曲线的交线间的距离表示液相存在时间,定义为t₂-t₁。

如图3(b)所示,无论扫描速度如何改变,P₂点的温度变化趋势基本相同,都经历了快速熔化和凝固过程。在相对较快的扫描速度下,熔池内部的温度较低,因此液相存在的时间较短(0.13~0.24 ms),熔体的黏度急剧上升,液相的润湿性明显降低,且易产生马兰戈尼对流效应,不利于产生平滑的扫描轨迹^[20]。此外,在低扫描速度下,熔池的温度急剧升高,液体的寿命增长(0.24~0.56 ms),冷却速度降低,从而导致较小的热梯度^[3]。预测当v<700 mm/s时容易获得相对平坦的表面。

图 3. 加工参数对成形材料致密化的影响。(a)不同样品的孔隙率;(b)不同扫描速度下的温度变化曲线

Fig. 3. Influence of processing parameters on densification of formed materials. (a) Porosity of different samples; (b) temperature curves at different scanning speeds

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3.2 微观组织特征

3.2.1 熔池特征分析

图4为不同扫描速度下的温度分布模拟结果以及当扫描速度为700 mm/s时的熔池形貌图。图4(a)、(c)所示分别为不同扫描速度下沿着Y轴和Z轴的温度分布,其中Y₂-Y₁表示熔池的宽度,Z₂-Z₁表示深度。当扫描速度从1100 mm/s依次下降至400 mm/s时,熔池的宽度分别为88.59,95.36,103.41,121.46,127.67 μm,熔池的深度分别为16.30,19.10,25.98,36.09,39.62 μm,具体结果如表3所示。图4(d)为扫描速度为700 mm/s时YZ面的金相图,测量得到熔池的宽度约为112 μm,深度约为32 μm,该结果与模拟结果相似。总体来说,模拟结果略小于实验结果,这是因为模拟过程中只考虑第一层的情况,此时基板温度较低,冷却速度较快,因此温度偏低。

图 4. 不同扫描速度下沿着Y轴和Z轴的温度分布以及当v=700 mm/s时样品的OM图。(a)沿Y轴的温度分布;(b) XY面的OM图;(c)沿Z轴的温度分布;(d)YZ面的OM图

Fig. 4. Temperature distribution curves along Y-axis and Z-axis at different scanning speeds and optical micrographs of samples when v=700 mm/s. (a) Temperature distribution along Y-axis; (b) optical micrograph of XY-plane; (c) temperature distribution along Z-axis; (d) optical micrograph of YZ-plane

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众所周知,控制熔池的最高温度及熔池长度(L)、宽度(W)和深度(H),可以有效优化工艺参数,得到组织均匀的成形材料。本研究主要通过以下3个约束条件进行参数优化:

1) 熔池的最大温度需要超过316L钢的熔点(1723 K),但不能超过其沸点(3100 K),否则粉末会出现熔融不足或者强烈飞溅现象,产生孔隙缺陷;

2) 熔池的宽度必须大于扫描间距,熔池的深度必须大于粉末层厚且小于粉末层厚的两倍^[21],否则就会导致粉末不能完全熔化或者过熔;

3) 熔池的长与宽的比值不能超过圆周率(π),否则会发生球化效应。当粉末润湿性降低时,粉末通常倾向于聚成球体来减小表面积^[22]。当v为400 mm/时,最高温度为3140 K,略超过316L钢的沸点;当v为900 mm/s和1100 mm/s,熔池的深度小于20 μm,层与层之间不能形成良好的结合,容易产生缺陷。在5种扫描速度下,L/W的值都小于π,都不易发生球化效应。综上,认为在v为450 mm/s和700 mm/s的工艺参数下,试样的致密化率较高。因此,选择较优工艺参数(P=100 W,v=700 mm/s),对立方体和拉伸试样进行微观结构和力学性能的表征与测试。

3.2.2 316L钢熔池中枝晶分析

在SLM中,由于熔池较狭小且熔池内部的凝固动力学过程较为复杂,因此有必要对其内部组织进行分析。图5(a)为扫描速度为700 mm/s时的熔池形貌图,可以清楚观察到熔池内部存在着胞状晶和树枝状枝晶,且胞状结构为多边形,大小在0.5~1 μm之间。熔池内枝晶的形成与过冷理论有关,是由高冷却率造成的^[23]。此外,不同的树枝状枝晶的生长方向不相同,这是因为它的生长会受到热流方向以及晶体生长方向的影响^[24]。

在SLM过程中,由于热过程比较复杂,难以通过在线监测获取相关温度信息,而采用软件仿真模拟温度的变化,可以有效探索枝晶的成核和生长机制。图5(b)为当扫描速度为700 mm/s时,激光运行至P₂点时的温度等值面云图。可以明显看出,该云图呈彗星状,熔池中心的温度最高,为2910 K。众所周知,高的温度梯度下不易形成结构过冷区,有利于产生胞状晶;而低的温度梯度下,容易诱导产生树枝状枝晶^[25]。图5(d)为沿着不同方向(OA、OB、OC)的温度分布曲线,曲线斜率表示温度梯度,其中O是熔池的中心,A、B、C分别是熔池边界上的点,OA与OB呈45°角。由图5(d)可知,B点和O点的温度梯度大于A点和C点的温度梯度,所以O点和B点更容易形成胞状晶。然而A点和C点之间微小的差异可以归因于SLM中的重熔作用^[26],热量传递并不完全对称。由图5(e)可知,在SLM过程中,高冷却速率(1.2×10⁷ K/s)导致没有足够的时间形成二次枝晶臂,因此只能观察到一次枝晶。

图 5. 当扫描速度为700 mm/s时,有限元模拟以及SEM的微观图。(a)纵截面(YZ截面)的SEM图;(b)横截面温度云图;(c)纵截面的示意图;(d)沿着直线OA、OB、OC的温度分布;(e) P₂点温度以及冷却率随时间的变化趋势

Fig. 5. FE-SEM images showing characteristic microstructures of SLM when v=700 mm/s. (a) SEM of longitudinal section (YZ-plane); (b) temperature cloud picture of cross section; (c) schematic of longitudinal section; (d) temperature distribution along the line OA, OB, and OC; (e) curves of temperature and cooling rate changed with time at P₂

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3.2.3 织构分析

图6所示为当光斑移动到P₁、P₂、P₃点时,X和Z方向的温度梯度分布。图6中的正负温度梯度分别表示流入和流出316L粉末的热量。可以看出,离激光中心越近,温度等值线越密集,温度梯度越大。此外,图6还表明在构建方向存在最大温度梯度65 K/μm[图6(b)],在扫描方向存在较小的温度梯度30 K/μm[图6(a)]。这是因为基板的温度比较低,热量主要沿着基板方向散失,因此先前凝固层的冷却速度相对于后凝固层要快,后续构建层的热量则会优先传递到先前凝固层,所以热流方向平行于构建方向,构建方向的温度梯度比较大^[27]。

图 6. 当激光运行至P₁、P₂、P₃点时不同方向的温度梯度。(a) X方向;(b) Z方向

Fig. 6. Temperature gradient along different directions when the laser is running to points P₁,P₂, and P₃. (a) X-direction; (b) Z-direction

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图 7. 沿着Z轴(构建方向)和X轴(扫描方向)的反极图以及相对应的极图。(a)(b) XY平面;(c)(d) YZ平面

Fig. 7. Inverse pole figures with respect to Z (build direction) and X (scanning direction) and corresponding pole figures. (a)(b) XY plane; (c)(d) YZ plane

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为了进一步研究晶粒的尺寸和分布,将样品的不同表面进行EBSD表征,图7为通过EBSD数据计算得到对应的Z方向(构建方向)、X方向(扫描方向)的极图与反极图。EBSD常用软件主要来自牛津、EDAX和布鲁克3家公司。EDAX生产的软件一般只给出一个取向分布图,默认情况下是ND方向的取向分布(其余两个方向可以自行手动导出)。根据本实验的结果,数据处理中未手动修改测试中电镜坐标系的情况下,所给出的取向分布图为ND方向。

横截面(XY平面)中存在沿激光扫描方向(X方向)生长的类似柱状晶结构,其宽度约为110 μm,这一宽度与熔池宽度有关[图7(a)]。同时,沿X方向的柱状晶内部存在大量与Y轴方向平行的片层状结构。该片层结构的宽度与熔池凝固过程中金属液过冷度及温度梯度等因素有关。此外,在扫描线重熔的地方存在大量细小尺寸的等轴晶粒,其尺寸约为几十微米,此类晶粒具有<001>的取向分布[图7(a)]。从极图可以看出,(011)面与合金ND方向具有一定取向关系,同时<001>与TD方向具有一定取向关系[图7(b)],因此认为等轴晶粒具有(011)<001>弱织构,这一结论与Zhou等^[28]的结果吻合。在YZ平面,存在沿着Z轴竖直向上外延生长的彼此平行的柱状晶,长度可以达到200 μm,同时在其间隙处存在细小晶粒[图7(c)]。极图的结果表明晶粒在YZ平面具有<001>的取向分布[图7(d)],这一结果与横截面观察结果相符。此外,晶粒在XY面与YZ面上尺寸的差异主要归因于温度梯度的差异(图6),高温度梯度下晶粒的生长速率比较快,因此晶粒在YZ面中的平均尺寸(78.57 μm)大于在XY面的尺寸(34.09 μm),如图8所示。

图 8. XY和YZ表面上晶粒尺寸分布图

Fig. 8. Grain size distribution in XY-plane and YZ-plane

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3.2.4 位错密度以及应变分析

图9为样品的横截面和纵截面的内核平均错位图(KAM)。KAM主要用于估算位错密度^[29]以及应变分布。在XY面和YZ面内,最低位错密度部分的面积占比分别为30.8%和48.6%,说明YZ平面内晶粒的位错密度小于XY平面,这是由不同的再结晶过程造成的。位错密度对晶粒的力学性能有着一定的影响,晶粒内部低位错密度可为位错滑移提供了更多的自由空间,因此位错密度低的样品往往具有很好的塑性^[30-31]。此外,在XY平面内熔池的重叠处以及晶粒的边界处存在高位错密度以及高应变[图9(a)],而YZ平面应变分布相比较更均匀[图9(b)],具有较低的应变。

3.2.5 大角度晶界和小角度晶界分析

图10(a)、(b)是样品横截面与纵截面晶界取向差分布图,其中红色表示小角度晶界(LAGBS,小于15°)。在SLM的快速熔化和凝固过程中,晶粒优先形成以小角度晶界为主的亚晶粒,然后前一层将上一层已经凝固的粉末完全熔化或部分熔化,前一道将上一道部分熔化,复杂的重熔过程导致晶粒的再结晶,小角度晶界逐渐转变为大角度晶界^[32]。XY面与YZ面中小角度晶界的占比分别为61.1%和65.3%,YZ面中存在更多的小角度晶界,且两个截面都是小角度晶界或者亚晶界占据较大比例。

图 9. 不同平面的内核平均错位图。(a) XY-平面;(b) YZ-平面

Fig. 9. Kernel average misorientation in different planes. (a) XY-plane; (b) YZ-plane

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图 10. 不同平面内晶界取向差分布。(a) XY-平面;(b) YZ-平面

Fig. 10. Orientation difference distribution at grain boundary in different planes. (a) XY-plane; (b) YZ-plane

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3.3 力学性能

图11所示为在水平和竖直方向上打印样品的应力应变曲线以及相应的拉伸性能,具体值列于表4中。可以看到,水平放置的试样具有较好的抗拉强度(728.53 MPa)和屈服强度(587.36 MPa),但延伸率较差[图11(b)]。垂直放置的试样强度远小于水平放置试样的强度,这归因于晶粒尺寸的差异性(图8),水平方向上晶粒尺寸要比垂直方向的晶粒尺寸小,但晶粒数量比垂直方向多,因此水平方向上晶粒提供了大量的晶界。根据经典Hall-Petch关系理论^[33]和改进的滑移距离理论,大量晶界的存在会阻碍位错运动,同时小尺寸的晶粒滑移空间较小,从而引起材料的强化^[25,34]。

图 11. 316L不锈钢的拉伸性能。(a)应力应变曲线;(b)垂直方向和水平方向的拉伸性能

Fig. 11. Tensile properties of the 316L stainless steel samples manufactured by SLM. (a) Stress-strain curves; (b) tensile properties of vertical and horizontal directions

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本研究中垂直放置试样的延伸率(47.1%)远远大于水平放置试样(25.72%),这与Casati等^[35]观察的结果不一致,宗学文等^[36]也观察到了这种差异性,但没有给出详细的解释。Casati等^[35]认为拉伸过程中裂纹跨层传播,在层边界中,容易出现气孔、夹杂物等缺陷^[37],从而产生裂纹,降低延伸率。而在本研究中,在层与层的边界处观察到较少的孔隙[图4(b)、(d)],这可能是YZ平面的长柱状晶导致了延伸率的差异性。对于垂直构建样品,拉伸方向平行于细长的柱状晶[图7(a)、(c)],在拉伸过程中,柱状晶容易被拉长,更容易发生塑性变形。且相邻柱状晶的晶界处容易产生摩擦力^[38],可以降低裂纹的生长速度,从而获得更好的延展性。然而,对于水平放置的样品,其拉伸方向垂直于柱状晶的生长方向,裂纹容易沿着长柱状晶的晶界扩展^[39]。此外,YZ平面内晶粒的位错密度小于XY平面内的位错密度,Xue等^[30]的研究表明拉伸实验中,在低位错密度下的样品更容易积累位错,提高应变硬化能力以及延展性。因此,水平放置试样的延伸率较小。

4 结论

对采用不同扫描速度和不同构建方向制备的316L不锈钢组织以及力学性能进行评价,并利用有限元仿真模拟了SLM过程温度场的变化,更好地解释了微观结构的演变。在恒定激光功率下,激光扫描速度不断增大时,试样内部的孔隙率先降低后升高。速度在450~700 mm/s时,孔隙率较低,熔池的深度和宽度逐渐减小。熔池内存在胞状晶和树枝状枝晶,高温度梯度下易产生胞状晶,而低温度梯度容易诱导产生树枝状枝晶,枝晶更倾向于沿着晶体生长的方向生长。在XY平面内,短柱状晶粒呈现(011)<001>弱织构,而YZ平面内相互平行的长柱状晶粒具有<001>的取向分布,这归因于温度梯度的差异性。纵截面中存在更多的小角度晶界,且XY、YZ两个平面都是以小角度晶界或者亚晶界为主。由于长柱状晶与短柱状晶尺寸的差异性,与垂直试样相比,水平放置的试样具有较高的强度和较低的延伸率,这也归因于温度梯度的差异性,高温度梯度有利于形成长柱状晶。上述结果与温度场仿真结果相吻合,验证了仿真结果的正确性。