1 引言

近年来,阿秒激光技术发展迅速,利用高次谐波产生过程(HHG)或自由电子激光器(FEL)均可产生阿秒级脉冲,其中HHG辐射主要在深紫外至软X射线波段^[1-4]。利用只有1~2个光学周期的激光脉冲,如脉冲宽度小于5 fs的钛宝石激光,或是其光参量转化产生的波长为1.5~4 μm的红外激光,并利用载波包络相位(CEP)锁定技术,可在时域产生稳定的孤立阿秒脉冲,对应频域较宽的频谱(一般为数十个电子伏特),脉冲的时域谱和频谱互为傅里叶转换。阿秒脉冲宽度的最短记录被不断突破,目前报道的最窄脉冲宽度为53 as^[5]。当前常用的标定阿秒脉冲宽度和相位的方法为阿秒条纹测量(FROG-CRAB)法^[6-8]、双光子跃迁干涉阿秒脉冲重构(RABBIT)法^[9-10]及PROOF(phase retrieval by Omega oscillation filtering)相位复原方法^[11]。这几种复原方法都利用了抽运-探针测量方法^[12],即利用阿秒抽运脉冲激发靶原子以产生光电子,再通过红外探针脉冲对光电子波包进行调制,光电子波包与探针脉冲的相对延时可以连续调节。但当阿秒脉冲的脉宽太短(即对应于较宽的频谱)或是带有啁啾时,实际测量中常用的FROG-CRAB法需要进行中心动量近似假设^[13],最终得到的复原结果会有较大的误差。特别是对于脉冲宽度小于100 as的情况,这些测量方法得到的时间宽度和相位信息均会出现较大的偏差和不确定性^[14]。

为了提高超短阿秒脉冲的测量精度,本文提出了一种超快光电子动力学模型,即考虑光电子束团的初始能量和时间分布,并对其在红外光场中不同延时下的动力学过程进行计算,从而获得时间分辨的光电子终态动能分布。基于该模型的计算结果,本文还提出了一种利用参量等值线复原(ELR)阿秒脉冲的脉冲宽度和相位信息的方法。当阿秒脉冲带有一定的啁啾时,条纹光电子能谱强度的分布会随延时变化,交替出现亮部和暗部。通过超快光电子动力学模型可以解释这一图谱变化的物理过程。该模型考虑了初始光电子束团的能量分布,故基于该模型的ELR方法不受中心动量近似的影响,脉冲宽度小于100 as时,该方法也能保持较高的测量复原精度。

2 基本原理

2.1 阿秒条纹测量方法

利用基于抽运-探针机制的阿秒条纹相机测量获得延迟时间-动能二维光电子能谱,FROG-CRAB法利用该能谱进行脉冲复原。在强场物理近似条件下,阿秒脉冲激发的光电子波包在红外光场调制后的动量-延迟时间分布函数^[15-16]可表示为

S(p,td)=∫-∞+∞EXUV(t-td)dp(t)·exp[-iφ(p,t)]exp[i(p2/2+Ip)t]dt2,(1)

式中p为光电子终态动量,p为动量大小,t_d为阿秒脉冲在红外场中的相位延时。(1)式的时间积分号下主要包含四项,第一项E_XUV(t-t_d)为阿秒脉冲的电场复振幅,t为时间;第二项d_p(t)为靶原子的电子基态被激发到自由态的跃迁偶极矩阵元,在实际模拟中通常视为常数;第三项幂指数中的φ(p,t)为光电子在红外场作用下产生的量子相移;第四项exp[i(p²/2+I_p)t]中的I_p为靶原子的基态电离能。φ(p,t)的具体形式为

φ(p,t)=∫t+∞dt'[p·AIR(t')+AIR2(t')/2],(2)

式中A_IR为红外场的时间积分矢势, AIR2为其大小,t'为时间积分变量,t为阿秒脉冲进入红外场的时刻。上述红外场调制光电子波包的动量-延迟时间分布函数恰好与传统的频率分辨光学开关(FROG)能谱的定义相符:

SFROG(ω,td)=∫-∞+∞P(t-td)G(t)exp(iωt)dt2,(3)

式中ω为圆频率,G(t)为快门函数,P(·)为时域脉冲信号。

(1)、(2)式中的相位因子exp[-iφ(p,t)]与动量p相关,为了使其满足传统FROG能谱中G(t)仅与时间变量相关的要求,在进行阿秒条纹测量仿真模拟时,往往用光电子始发态的中心动量p₀代替p,这种近似被称为中心动量近似,此时可用经典的FROG方法复原阿秒脉冲。但是,随着阿秒脉冲宽度的减小,当其带宽超过附加红外激光场作用对其的展宽时,使用中心动量近似会导致较大的复原结果误差,故提出了超快动力学模型代替FROG能谱模型进行脉冲复原。

2.2 超快光电子动力学模型

基于抽运-探针机制的阿秒脉冲测量装置的核心部分通常是一个包含电子飞行时间质谱仪(TOF)和气体喷头的真空腔室。如图1所示,红外激光经过90゜离轴抛面镜反射聚焦,待测的阿秒脉冲通过抛面镜的中心孔与之共线重叠,两者聚焦在真空腔室内的气体喷头处^[17-18]。待测阿秒脉冲使稀有气体原子光电离产生电子束团(e^-),该电子束团的时间和能量包络可视作与待测阿秒脉冲的时间-频谱分布相同。

图 1. 基于阿秒条纹相机的光电子能谱测量装置示意图

Fig. 1. Schematic of photoelectron energy spectrum measurement based on attosecond streak camera

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激发后的光电子在红外激光电场矢势A_IR(t)的作用下,其动量p继续发生变化。红外电场矢势是其电场强度的时间积分^[19],反之即电场强度E_IR(t)=-∂A_IR(t)/∂t。故电子的最终动量分布与气体原子光电离时刻处于红外激光电场中的时间相位直接相关,具有时间分辨特性。在实际测量中,电子飞行时间质谱仪往往只测量红外激光场偏振方向上的电子最终动能,即

Ep=p·AIR(t)+AIR2t2+p22,(4)

式中采用了原子单位制,并考虑了初始光电子波包的时间-动量分布。当具有任意初始动量的光电子脉冲处于红外场不同延迟时,根据红外光场强度可以计算出红外场矢势作用后的最终动能E_p。图2所示为光电子能量调制的模拟结果。阿秒脉冲可视为高斯型脉冲,可通过对脉冲的时域分布进行短时傅里叶变换获得其频谱(或光子能量分布),再考虑被激发气体原子的相应电子能态的电离能即可获得初始光电子的能量-时间分布,如图2(a)所示。红外激光场延迟为0和0.667 fs时的阿秒脉冲初始能量分布分别如图2(b) 、(d)所示,其中颜色相同的区域代表调制后的光电子具有相同终态动能。当初始光电子的能量-时间分布处于红外场某一延迟时刻处时,对某一相同终态动能所对应的初始分布区域内的光电子波包的初始能量-时间分布进行积分,即可得到光电子的终态能谱强度分布,如图2(c)、(e)所示。红外光场的矢势随延迟时间的变化如图2(f)所示。在某一延时时刻,依次对具有不同最终动能的区域进行光电子波包初始能量-时间分布积分,即可得到该延迟时刻光电子的能谱强度分布。若继续改变初始光电子能量-时间分布中心所处的延迟位置,重复进行上述光电子能谱强度分布计算,即可得到不同延迟时刻的光电子能谱。为了保证复原时数据统一,所有的光电子能谱均进行了归一化处理。将不同延迟时刻的光电子能谱强度分布沿对应的延迟时间排列,即仿真得到了条纹实验测量的时间分辨光电子能谱,如图2(g)~(I)所示。

动力学模型计算条纹能谱的过程是基于光电子波包的实际初始动量-时间分布,未使用中心动量近似,故其条纹光电子谱更接近真实的物理过程,不会引入参量变化(如阿秒脉冲宽度、啁啾等)带来的额外误差。在实际计算时为了满足FROG-CRAB算法中快门函数不含动量变量^[12]的要求,通常强场近似条件下的光电子能谱分布只能假定所有电子具有相同的最终动量p₀。利用(1)式给出的光电子波函数公式,模拟出无红外场作用的非条纹光电子能谱,并将其和上述两种计算方法得到的条纹光电子谱进行比较,可以看出,利用中心动量近似模型时,红外光场只是周期性地调制光电子动能,光电子能谱的宽度基本没有变化;而在电子超快动力学模型下,红外光场调制使光电子能谱产生了明显的展宽。

2.3 ELR方法

电子超快动力学模型计算条纹光电子能谱时不需要进行中心动量近似,故可根据该模型的计算结果讨论脉冲本身的啁啾变化对最终测量得到的光电子谱的影响。为了探讨脉冲本身啁啾的影响,利用电子超快动力学模型分别计算了具有相同时间宽度的正啁啾、负啁啾、无啁啾三个阿秒脉冲对应的条纹光电子能谱,如图3所示。

为了方便讨论,将同一最终动能对应的初始能量-延迟时间分布区域称为等效作用区域,即图3(a)~(c)中相同颜色的区域,等效作用区域中初始能量随延时增大而升高(降低)的部分称为正(负)啁啾等效区间。图3(a)~(c)中半透明椭圆代表一个阿秒脉冲激发的光电子束团的能量-时间分布投影。比较具有不同啁啾的脉冲产生的条纹能谱图,可以看出,对于具有啁啾的脉冲,其条纹能谱会交替出现亮部和暗部。如图3(a)、(d)所示,对于正啁啾脉冲,当光电离发生在正啁啾等效区间时,对应延迟时刻的条纹光电子谱强度出现极大值,在条纹能谱上表现为亮部;当光电离发生在负啁啾等效区间时,对应延迟时刻的条纹光电子谱强度出现极小值,在条纹能谱上表现为暗部。对于负脉冲啁啾,如图3(b)、(e)所示,其情况与正啁啾脉冲的相反,其条纹能谱的亮部对应的延迟时刻处于负啁啾等效区间,而暗部对应的延迟时刻处于正啁啾等效区间。对于无啁啾脉冲,如图3(c)、(f)所示,条纹能谱上并无明显交替出现的亮部与暗部,不同延迟时刻的条纹能谱强度的极大(极小)值及能谱分布基本相同。通过计算不同啁啾阿秒脉冲的条纹能谱,发现其能谱强度的极大值(能谱最亮部)和极小值(能谱最暗部)及其对应的延迟时刻均会随着脉冲自身的啁啾变化而变化。因此在实际的测量中,根据条纹能谱中这些参量的实际值可以进行阿秒脉冲啁啾信息的

图 2. 超快动力学模型示意图。(a) 初始光电子波包的能量-时间分布;红外激光场延迟为0时的(b)阿秒脉冲初始能量分布和(c)光电子能谱;红外激光场延迟为0.667 fs时的(d)阿秒脉冲初始能量分布和(e)光电子能谱;(f)红外激光场的矢势随延迟时间的变化;(g)无红外激光场作用的光电子谱;(h)红外场作用下FROG模型得到的条纹光电子谱;(I) 红外激光场作用下超快动力学模型得到的条纹光电子谱

Fig. 2. Schematic of ultrafast dynamic model. (a) Energy-time distribution of initial photoelectron wave packet; (b) initial energy distribution of attosecond pulse and (c) photoelectron energy spectrum when IR laser delay is 0; (d) initial energy distribution of attosecond pulse and (e) photoelectron energy spectrum when IR laser delay is -0.667 fs; (f) vector potential of IR laser versus time; (g) photoelectron spectrum without IR laser; (h) streak photoelectron spectrum calculated by FROG model under

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复原。

根据上述讨论,为了复原阿秒脉冲的啁啾信息,选择提取条纹能谱中0延迟时刻附近一个红外光周期内能谱强度极小值和极大值间的比值I_min/I_max以及亮部对应的延迟时刻τ_max作为复原输入参量。考虑到复原阿秒脉冲宽度可由能谱的半峰全宽表征,故选择亮部的能谱半峰全宽f_FWHMmax作为第三个复原输入参量。

进行阿秒脉冲复原之前,通过超快电子动力学模型计算出条纹能谱的I_min/I_max,τ_max,f_FWHMmax在不同阿秒脉冲宽度和啁啾下的具体数值,其具体分布如图4所示。可以看出,当脉冲能量啁啾为0时,I_min/I_max 趋近于1,表明条纹能谱无明显的亮部和暗部;随着啁啾增大(正负啁啾),该比值逐渐减小,表

图 3. 不同阿秒脉冲啁啾对条纹光电子能谱的影响。(a)(d)正啁啾阿秒脉冲; (b)(e)负正啁啾阿秒脉冲; (c)(f)无啁啾阿秒脉冲

Fig. 3. Effects of different attosecond pulse chirps on stripe photoelectron energy spectrum. (a)(d)Attosecond pulses with positive chirps; (b)(e) attosecond pulses with negative chirps; (c)(f) chirp-free attosecond pulses

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图 4. 待复原条纹能谱及各参量随阿秒脉冲宽度及啁啾的变化。(a)待复原条纹能谱; (b)不同延迟时刻下的能谱强度极大值轨迹; (c) Imin/Imax随阿秒脉冲时间宽度和啁啾大小的变化; (d) τmax随阿秒脉冲时间宽度和啁啾大小的变化; (e) fFWHMmax随阿秒脉冲宽度和啁啾大小的变化

Fig. 4. Streak spectrum to be reconstructed and all parameters versus attosecond pulse duration and chirp.(a) Streak spectrum to be reconstructed; (b) trace of local maximum intensity for different delay time; (c) Imin/Imaxversus attosecond pulse duration and chirp; (d) τmax versus attosecond pulse duration and chirp; (e) fFWHMmax versus attosecond pulse duration and chirp

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图 5. 通过特定等值线确定阿秒脉冲时间宽度和啁啾大小的方法示意图

Fig. 5. Schematic of method for determining attosecond pulse duration and chirp value based on specific equal-value lines

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明条纹谱出现了明显的亮部和暗部;随着脉冲宽度的减小,正负啁啾所对应的I_min/I_max值增大,即对于脉宽更窄的条纹谱,由脉冲啁啾带来的明暗变化更不明显。

使用ELR方法复原脉冲的过程分为三步:1)在测量得到的条纹能谱数据中提取并计算I_min/I_max、τ_max、f_FWHMmax的具体数值;2)根据这三个输入参量的具体数值,在其对应的脉冲宽度-啁啾分布模型中作出等值截面,并提取出该等值截面与分布曲面相交得到的等值线;3)在脉冲宽度-啁啾投影平面上作出三个输入参量对应的等值线,以三条等值线相交点所对应的脉冲宽度和啁啾大小作为阿秒脉冲的复原结果。条纹能谱的三个输入参量对应的等值线分布如图5所示。可以看出,τ_max等值线与I_min/I_max等值线在其中一侧的分布十分接近,两条等值线多次相交具有多个交点,故利用这两条等值线难以提取脉冲信息;而f_FWHMmax等值线的分布与这两条分布的差异较大,与分布于正负啁啾轴两侧的I_min/I_max等值线有两个对称的交点,故可选择f_FWHMmax等值线上的交点来提取脉冲信息。在实际的条纹谱测量中,I_min/I_max、f_FWHMmax为绝对参量,比较容易确定;阿秒脉冲包络相对于红外电场矢势的相对延迟时间τ_max为相对参量,不易准确标定,故ELR方法主要以I_min/I_max与f_FWHMmax对应的等值线交点作为最终的复原结果依据,τ_max参量的等值线则用来判定阿秒脉冲啁啾的正负性。

3 分析与讨论

为了验证ELR方法是否可以较好地复原脉冲宽度小于100 as的阿秒脉冲,以当前获得的最短的阿秒脉冲为例进行分析,其脉冲宽度为53 as,啁啾大小为1.8481×10^-4 as^-2。利用附加红外激光场下的光电子波函数公式模拟出该脉冲的条纹光电子能谱,然后将该能谱作为实际测量所得能谱分别输入到FROG-CRAB方法和ELR方法的程序中,对其脉冲光学参量进行复原。利用ELR方法从待复原能谱中提取复原输入参量具体数值的过程如图4(a)、(b)所示,通过能谱强度极大值随延迟时间变化的轨迹,可以准确地确定I_min/I_max与τ_max的具体数值,再根据τ_max的具体数值回到能谱中提取f_FWHMmax数据。利用提取出的这三个复原参量所作的等值截面如图4(c)~(e)所示,其与各参量的动态模型分布曲面相交,得到的脉宽-啁啾平面的等值线投影及其交点如图5所示,交点坐标显示其复原得到的脉冲宽度为53.85 as,啁啾大小为-2.166。在模拟程序中待测阿秒脉冲时间包络的定义为E_X(t)=exp{-2ln2·t²(1+ib)/[(1+b²)τ²]},其中b为高斯脉冲的线性啁啾标度,τ为脉冲宽度。将复原结果转换后对应的实际啁啾为1.8193×10^-4 as^-2。假设在条纹实验中,采用的红外场的波长为800 nm,其脉冲宽度为20 fs,峰值强度为5×10¹¹ W/cm²,两种复原方法复原得到的脉冲振幅包络和相位如图6所示。FROG-CRAB复原方法通常利用广义投影算法(LSGPA)进行迭代运算^[12],使复原的误差在迭代计算中不断收敛。通过对比可以发现,在该阿秒脉冲条件下(脉宽小于100 as),由FROG-CRAB方法复原的脉冲宽度比实际阿秒脉冲宽度小,相位信息也因中心动量近似出现丢失,复原相位与实际相位的误差较大。ELR方法使用电子超快动力学模型,在计算时保留了初始光电子波包的能量-时间分布,即使阿秒脉冲宽度小于100 as且带有啁啾,其依然能够相当准确地复原出脉冲的宽度和啁啾信息。

图 6. 采用不同方法重构的脉冲强度包络及相位分布。(a) ELR方法; (b) FROG-CRAB

Fig. 6. Intensity envelope and phase distributions of pulse reconstructed by different methods. (a) ELR method; (b) FROG-CRAB method

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同时还比较了脉冲宽度接近或大于100 as时,两种方法所得复原结果的差异。该对比选择了四个不同的待测脉冲进行复原,第一个脉冲的时间宽度为97 as,啁啾为1.4588×10^-5 as^-2;第二个脉冲的时间宽度为155 as,啁啾为2.5073×10^-5 as^-2;第三个和第四个脉冲的时间宽度均为245 as,啁啾分别为1.1548×10^-5 as^-2和0.6368×10^-5 as^-2。条纹实验的红外场参数和用于53 as脉冲重构的一致,复原结果见表1。

由表1数据可以发现,对于脉冲宽度大于100 as的待测脉冲,FROG-CRAB算法中心动量近似带来的误差影响比较小,故能准确复原脉冲的时间宽度和啁啾大小。在这种情况下,FROG-CRAB方法对光学参量的复原结果要优于ELR方法的,这是由于随着脉冲宽度的增大,所需时间采样点数目增多,ELR方法计算复原参量分布模型的计算量会大大增多,增大了数据误差。在忽略中心动量近似的情况下,FROG-CRAB方法在迭代运算中的误差会逐渐收敛的优点也在复原结果中得到了体现。即便如此,数据对比的结果显示,虽然两种复原方法运用的理论模型不同,当脉冲较宽时,二者均可被用来有效地复原脉冲的光学参量信息。

4 结论

当脉冲宽度不断减小直至100 as以下时,脉冲能量展宽使中心动量近似下复原的相位与实际相位相差较大,基于中心动量近似的FROG-CRAB方法的复原结果与实际结果的误差已经不能忽视。考虑对更短阿秒脉冲进行精确测量,提出了一种基于电子超快动力学模型的ELR方法,并将其与FROG-CRAB方法的复原结果进行比较。对比结果表明,当脉冲宽度大于100 as时,ELR方法与FROG-CRAB方法具有相似的复原精度,但实际过程中脉冲时间宽度的增大导致超快动力学模型的计算数据增多,相比于FROG-CRAB方法,ELR方法需要消耗更多的计算资源和运算时间。当待测脉冲的时间宽度小于100 as时,ELR方法复原阿秒脉冲参量的误差明显小于FROG-CRAB方法的,同时ELR方法可以较好地保留待测脉冲的相位信息,故能更准确地根据条纹能谱复原待测脉冲的啁啾大小。