基于双芯光子晶体光纤的中红外表面等离子体共振低折射率传感器 
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0 引言
表面等离子体波(Surface Plasmon Wave, SPW)是金属表面自由移动的电子与光子相互作用时产生的沿着金属表面传播的电子疏密波[1].表面等离子体共振(Surface Plasmon Resonance, SPR)是指在一定的入射波长或入射角下，倏逝波与SPW会发生共振，从而在探测光谱上产生相应的共振吸收峰[2].通过SPR技术进行检测，不但可以利用共振峰光谱对周围介质折射率(Refractive Index, RI)变化异常敏感的特性实现快速检测，而且无需对待测样品进行标记，因此SPR传感器被广泛应用于药物筛选、临床诊断、食物检测等各个领域[3-4].传统的SPR传感器一般采用Kretschmann-Raether结构，但此类传感器体积庞大、结构复杂，无法进行远程检测[4].为了解决这一问题，许多光纤SPR传感器被陆续提出[5-7].其中，光子晶体光纤(Photonic Crystal Fibers, PCF)由于具有结构灵活、无截止单模传输、高双折射等优良特性[8-9]，在SPR传感中得到了广泛研究与应用.
在PCF-SPR传感器中，金属膜层可被涂覆在光纤的空气孔内壁或外包层表面上[7].与内部涂覆方式相比，外部涂覆使得传感器无需对待测样品进行选择性填充，同时降低了传感器金属膜层镀制的工艺难度.采用外部涂覆方式，文献[10-12]中提出了不同结构的PCF-SPR传感器.但这些传感器可检测的折射率最小值一般大于1.38，当待测物的折射率远小于光纤时，传感器无法满足实际的工程需求.然而，随着生物医学及材料化学的发展，可实现低折射率检测的传感器已成为影响生产发展的重要因素.例如：药品检验中，许多卤代醚和药物的RI处于较低范围，麻醉剂七氟醚的RI位于1.27附近[13]；化工制造中，气凝胶可用于制备太阳能电池，其RI在1.004~2.2可调[14]；水质监测中，许多污染水体的RI位于1.33附近.因此基于PCF-SPR的低折射率传感器越来越受到科研人员的关注.文献[15]中提出了一种基于铜-石墨烯的PCF-SPR传感器，当RI从1.33变化至1.37时，其最高灵敏度为2 000nm/RIU，有限的灵敏度使其实际应用受到较大局限.文献[16-18]中分别提出了灵敏度为7 300 nm/RIU、6 000 nm/RIU、10 700 nm/RIU的低折射率PCF-SPR传感器，但它们的工作波段都位于可见光及近红外区域.实际上，与可见光和近红外波段相比，采用中红外波段作为SPR传感器的工作波长具有其独特优势[19, 20]，如：有利于提升传感器对活细胞等较大样品的检测精度和灵敏度[21, 22]，可避免传感器对生物样品产生光损伤或者光毒性等[23-25].LIU Chao等提出了一种RI检测范围为1.23~1.29的中红外PCF-SPR传感器，平均灵敏度为5 500 nm/RIU[26]；CHEN Xin等提出了一种D形PCF-SPR传感器，当RI位于1.26~1.29时，传感器工作在中红外波段，最高灵敏度为11 055 nm/RIU[27].尽管它们在中红外波段实现了低折射率传感，但其检测范围十分狭窄.
本文提出了一种具有超宽低折射率检测范围的中红外双芯光子晶体光纤表面等离子体共振传感器.在纤芯附近设置待测物开环通道，将金膜沉积到光纤外层空气孔壁上，实现PCF-SPR传感器的外部测量.采用全矢量有限元方法研究传感器的关键性能.结果表明，传感器具有较高的数值损耗峰，利于器件的小型化，其共振波长位于2 505~3 181 nm，可在中红外区域内工作.折射率检测范围为1.12~1.37，最高灵敏度可达12 000 nm/RIU.
1 理论模型与基本原理
基于双芯光子晶体光纤的中红外表面等离子体共振折射率传感器的横截面如图 1，该结构由两种大小不同的空气孔围绕中心气孔组成.中心气孔半径为r0，大小空气孔半径分别为rw、r1，空气孔间距为Λ.将纤芯附近靠近外界的位置设计为一个大空气孔，替代原有的两个小空气孔.将纤芯左右两侧也设为大空气孔，以降低纤芯基模的有效折射率，提高低折射率检测灵敏度[18, 28].通过抛磨使最外侧大空气孔与外界接触，其他空气孔不受影响，降低光纤的本征损耗，光纤抛磨厚度为h.可通过管棒堆积法与侧边抛磨法制作得到该结构[17, 27].
图 1. 基于双芯光子晶体光纤的表面等离子体共振传感器的横截面示意图
Fig. 1. Cross section of the double-core PCF-SPR sensor
光纤的基底材料为SiO2，其折射率可由Sellmeier方程计算得出[29]
式中，n为SiO2的折射率，λ为自由空间光子波长.
最外侧大空气孔，即微流体通道外壁采用化学沉积方法[18]涂覆金属层以激发SPR.常用的金属包括金、银、铜等，由于金的化学性能稳定，生物兼容性良好，因而在该结构中选择金层均匀沉积在通道表面，其厚度用hau表示.金层的相对介电常数可用Drude-Lorentz模型表示[11, 13, 30]，其表达式为
式中，εAu是介电材料(金)的介电常数，ε∞为高频极限时金属的介电常量，其值为5.967 3.入射光频率ω可表示为2πc/λ，c为真空中的光速.ωD和γD分别为金属材料的等离子体频率和碰撞频率，其值分别为ωD=2π×2113.6 THz，γD=2π×15.92 THz.Δε是Lorentz项的加权因子，其值为1.09，ΩL和ΓL分别是洛伦兹振荡器的谱宽和强度，其值分别为ΩL=2π×650.07 THz，ΓL=2π×104.86 THz.
光纤SPR折射率传感器的工作原理是基于纤芯模与表面等离子体激元(Surface Plasmon Polariton，SPP)模之间的相互作用.通过耦合模理论进行分析，当基模与SPP模的有效折射率实部(Real Part of the Effective Refractive Index, Re[neff])相等时，满足相位匹配条件，两种模式之间会发生强烈耦合，基模能量会转移到SPP模中，形成SPR效应，表现为基模的损耗曲线出现峰值.该共振吸收峰对介质折射率的变化非常敏感，因此可用于实现折射率传感.而损耗大小主要由限制损耗影响，因此通过限制损耗来评估传感器的性能，它与基模有效折射率虚部有关，可表示为[3]
式中，α(dB/cm)表示限制损耗，λ(nm)表示波长，Im(neff)表示基模有效折射率虚部.利用波长调制的方法，传感器的灵敏度可由式(4)计算[28]
式中，Sλ(nm/RIU)是传感器的灵敏度，Δλpeak是共振波长漂移量，Δna是待测物折射率的变化量.
图 2为该双芯光子晶体光纤SPR传感器的原理.从插图(a)、(b)中可以看出，在远离相位匹配波长时，基模与SPP模分别被局限在纤芯及金属膜层中.从插图(c)中可以看出，在发生相位匹配时，基模的部分能量耦合至金属膜层中传输，表现为基模限制损耗急剧增大，损耗谱出现共振峰，此时的入射光波长即为共振波长.当待测物折射率发生变化时，SPP模的有效折射率会受到影响，因此共振波长会发生偏移.通过检测共振波长偏移量，传感器就可以测得外界待测参数的变化.
图 2. 基模和SPP模的色散关系、模场分布以及传感器损耗谱
Fig. 2. Dispersion relation and optical field distribution of core mode, SPP mode, and loss spectra of the sensor
2 结果与分析
在该双芯光子晶体光纤SPR传感器中，PCF的中心空气孔半径r0，小空气孔半径r1，大空气孔半径rw，空气孔间距Λ，金层厚度hau，抛磨厚度h等结构参数会影响光纤的折射率分布和模式耦合能力，从而影响传感器的基模损耗谱和传感特性.
图 3(a)为不同的中心气孔半径r0对传感器共振波长和损耗峰值的影响.由图可知，当中心气孔半径由1.6 μm变化至2.2 μm时，共振峰分别为2 531 nm、2 540 nm、2 546 nm、2 550 nm，呈现向长波长方向漂移的现象，且损耗峰值(177 dB/cm、217 dB/cm、234 dB/cm、245 dB /cm)逐渐增加.从图 3(b)~(e)可以看出较大尺寸的中心气孔有利于集中纤芯模的模场，从而提高基模和SPP模之间的耦合效率，促进损耗峰值增大.
图 3. 不同中心气孔半径下的基模损耗谱以及基模模场分布
Fig. 3. Loss spectra and optical field distribution of core mode for different radii of the central hole r 0
图 4为不同中心气孔下相位匹配处的基模有效折射率实部及共振波长变化曲线.由图可知，当r0从1.6 μm增加至2.2 μm时，Δλpeak明显增加；而当r0继续增加至5.2 μm时，Δλpeak仍在增加，但其变化十分微弱.可以看出随着中心气孔半径r0由1.6 μm变化至5.2 μm，共振波长连续红移，且r0越大，Δλpeak越大, 结合式(4)可知波长灵敏度也随之增大.其原因在于较大的中心气孔会提高基模与SPP模的Re[neff]，且SPP模的Re[neff]改变量远大于基模，因此相位匹配处的Re[neff]减小，共振波长向长波长方向移动.而共振波长红移，使得SPP模的穿透深度增强，Δλpeak变大，从而导致灵敏度增加.
图 4. 不同中心气孔下相位匹配处的基模有效折射率实部及共振波长
Fig. 4. Re[n eff] and resonance wavelength of the core mode at the phase matching under different central air hole
图 5(a)为不同的小空气孔半径对基模损耗谱的影响.如图所示，当r1由1.8 μm增加至2.2 μm时，损耗峰发生红移，由2 460 nm漂移至2 640 nm，而损耗强度则随着小空气孔半径的增大而增加.大空气孔半径对损耗谱的影响如图 5(b)，由图可知，rw的增加导致共振波长由2 580 nm逐渐漂移至2 500 nm的短波长方向，损耗峰值由255 dB /cm逐渐降低至212 dB /cm.图 5(c)为空气孔间距Λ对损耗谱的影响，当空气孔间距从7.96 μm变化至8.04 μm，共振波长向短波长移动，损耗强度逐渐增加.
图 5. 小空气孔半径、大空气孔半径以及空气孔间距对基模损耗谱的影响
Fig. 5. Influence of loss spectra of core mode for different radii of small air holes, different radii of large air holes and different pitch
金层厚度对传感性能有很大的影响.如果金层太厚，则会引入较高的阻尼损失，削弱消逝场的穿透，使得灵敏度和限制损耗降低；如果金膜太薄，则由于辐射阻尼，会导致等离子体波被强烈抑制[27].图 6为不同金层厚度hau下的基模损耗谱，当金层厚度从30 nm变化至60 nm时，损耗峰强度基本不变，共振波长由2 681 nm向2 467 nm漂移，发生如文献[26, 29]中所描述的蓝移现象.通过调节金层厚度，可以灵活地调节传感器的性能，此处考虑到工作波段的需求，选择hau=30 nm的金层厚度.
图 7为不同抛磨厚度时基模的损耗谱.由图可知，当抛磨厚度h从2.8 μm变化至4.0 μm时，共振波长向短波长方向移动，损耗峰值逐渐降低，半峰宽度减小.随着抛磨厚度的增加，金层涂覆面积减小，SPP模和基模之间的能量耦合减弱，共振强度逐渐减小，共振峰逐渐变得尖锐.因此，可以通过调整抛磨厚度优化传感器的性能.
当待测物RI从1.12变化至1.37时，该传感器的基模损耗曲线如图 8(a)、(b)所示.可以看出，随着待测物RI的值增加，共振峰向更长波长移动.当na < 1.25时，随着待测物折射率的增加，基模的限制损耗逐渐变小；当na≥1.25时，随着待测物折射率的增加，基模限制损耗又逐渐变大.由于待测物RI的微小增加，SPP模的Re[neff]发生改变，导致基模与SPP模之间的相位匹配波长发生变化，表现为共振波长红移.图 9为共振波长随待测分析物RI的变化，图中的拟合曲线的斜率代表所提出的PCF-SPR传感器的灵敏度，拟合曲线的线性度R-Square为0.999 2.
由式(4)可计算得到不同RI所对应的传感器灵敏度，而传感器的分辨率可定义为[12]
式中，最小光谱仪分辨率Δλmin通常为0.1 nm.由此可得，该结构的分辨率最大可达8.33×10-6.
传感器的器件长度受到限制损耗的影响[31]，应满足L=1/
表 1. 该传感器与其他PCF-SPR传感器的性能比较
Table 1. Performance comparison of the proposed sensor with reported PCF-SPR sensors
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3 结论
本文提出了一种基于双芯光子晶体光纤表面等离子体共振折射率传感器，该结构通过在开环通道上涂覆金膜激发SPR效应，实现折射率的外传感.采用耦合模理论和全矢量有限元方法对该理论模型进行分析，研究了光纤结构参量对其传感特性的影响.结果表明:该光纤SPR传感器可检测的待测物折射率范围为1.12~1.37，最高灵敏度可达12 000 nm/RIU，分辨率可达8.33×10-6.所设计的传感器可实现中红外传感，具有体积小、检测范围大、灵敏度高等特点，在化工检测、药物筛选、水质监测等领域具有重要作用.
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郝丹, 王建帅, 解宇恒, 朱可, 薛壮壮. 基于双芯光子晶体光纤的中红外表面等离子体共振低折射率传感器[J]. 光子学报, 2020, 49(6): 0628001. Dan HAO, Jian-shuai WANG, Yu-heng XIE, Ke ZHU, Zhuang-zhuang XUE. Surface Plasmon Resonance Sensor Based on Dual-core Photonic Crystal Fiber for Low Refractive Index Detection in Mid-infrared Spectrum[J]. ACTA PHOTONICA SINICA, 2020, 49(6): 0628001.
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