1 引言

陶瓷材料具有熔点和硬度高以及耐磨性、抗氧化性、化学稳定性好等优点^[1],但其加工比较困难,磨削、车削、研磨、注浆、蚀刻等传统加工技术难以加工复杂的高精度陶瓷零部件,这严重制约了陶瓷材料在工业生产中的应用。激光选区熔化(SLM)技术能够直接成形高精度的复杂零件,是高效、低成本加工陶瓷零部件的潜在制造技术。目前,陶瓷SLM技术刚刚起步^[2-3],其成形机理及成形过程中的特殊现象亟待解释。

本课题组在前期的研究中发现,在Al₂O₃陶瓷材料SLM成形试件表面存在条状、胞状等凝固结构^[4],这种凝固结构与常见的Al₂O₃晶粒不同,虽然它们大小相近,但是这种凝固组织呈长条状,分布有序,方向一致,长度相似。本课题组研究认为这是熔池热毛细对流造成的一种对流快速凝固现象,并分析了凝固界面流动形式与激光功率、扫描速度、预热温度的关系。熔池对流是影响SLM成形过程的重要因素之一,由于流动对传热、传质的影响,熔池对流驱动气泡在熔池内运动,影响熔池形貌^[5],并进一步影响试件的表面质量^[6-7]。

Takaichi等^[8]、Cherry等^[9]和Kruth等^[10]在Co-Cr-Mo、316L材料的SLM试件表面上也发现了类似的微米级胞状组织结构,金属凝固组织通常比陶瓷凝固组织更细小,且形态更多变。除长条状,六角胞状组织也较为常见。Prashanth等^[11]和周鑫^[12]认为该组织与传统工艺例如铸造形成的亚晶粒在尺度、空间分布上不同,且具有流动特性,并与贝纳德-马兰戈尼对流有关。此外,Prashanth等还利用贝纳德-马兰戈尼失稳理论和颗粒聚集-结构形成原理解释了金属复合材料亚稳态六角形细胞状结构现象,提出了复合材料产生这种细胞结构的条件。周鑫分析了现有合金实验中出现的胞状、伸长胞状和条状组织的形成原因,认为微熔池非平衡快速凝固与非线性热毛细对流存在相互耦合作用。

本文在上述研究的基础上,采用数值仿真方法,研究了Al₂O₃陶瓷实验中出现的条纹凝固组织的形成机理。

2 模型的建立及参数设置

2.1 数值仿真模型

建立长方体模型,其尺寸为1.6 mm×1.6 mm×0.4 mm,设置六面体网格,网格大小为0.02 mm ×0.02 mm×0.02 mm,共有128000个单元。

SLM成形过程中的熔化凝固现象颇为复杂,整个瞬态过程涉及热源、粉末、气氛环境之间的热传导和热对流,以及凝固过程中的结晶潜热、熔池中因温差造成的热毛细对流等现象。为了在不影响准确性的前提下减小计算量,对模型做出以下基本假设:1)汽化带来的能量变化相比热传导和热对流都很小,所以忽略汽化;2)材料参数中的热导率、比热容、黏度随温度变化,其他物理参数如表面张力梯度、密度为常数;3)假设熔池自由表面固定,忽略材料熔化前为浆料,不区分基板和粉体。

2.2 控制方程及相变潜热的计算

根据流体力学理论设置控制方程:能量方程、动量方程、质量方程^[13]。相变潜热ΔH影响Al₂O₃熔化凝固过程中的能量变化,可表示为

ΔH=βL,(1)

式中:β为流体分数;L为熔化凝固潜热。

流体分数定义在液相温度与固相温度之间从0到1均匀增长,即

β=0T<Tsolidus1T>TliquidusT-TsolidusTliquidus-TsolidusTsolidus≤T≤Tliquidus,(2)

式中:T为温度;T_solidus为材料的固相温度;T_liquidus为材料的液相温度。

2.3 初始化及边界条件

考虑到Al₂O₃陶瓷材料的激光束吸收长度数量级较大,因此使用体热源,其热生成率q的表达式^[14]为

q(x,y,z)=P(1-R)πω2·γexp-x2+y2ω2-zγ,(3)

式中:x、y、z为坐标变量;P为激光功率;R为材料反射率;ω为激光束的半径,取0.05 mm;γ为激光吸收长度,取0.2 mm。

初始温度应为环境温度T₀,设置为

T(x,y,z,0)=T0,(4)

在热源加载面上,除了热源输入外,还有Al₂O₃陶瓷粉末与气氛的热辐射、热传导。表达式为

-k∂T∂zz=0=q-h(T-T0)-σeε(T4-T04),(5)

式中:T为温度;k为热导率;q为热流率;h为对流换热系数;σ_e为玻尔兹曼常数;ε为材料的辐射率。

模型侧面的速度为零,故而其速度边界条件表达式为

u=v=w=0,(6)

式中:u为X方向的速度;v为Y方向的速度;w为Z方向的速度。

模型侧面仅有陶瓷粉末与气氛的热传导,故而其温度边界条件表达式为

-k∂T∂y=h(T-T0)。(7)

温差导致表面张力差,表面张力差导致马兰戈尼对流。马兰戈尼对流通过计算液体表面的切应力τ来模拟,表达式^[15]为

τ=dσdT∇sT,(8)

式中:dσ/dT为表面张力梯度; ∇sT为表面温度梯度。

2.4 材料成分及物理参数

实验采用的Al₂O₃粉末成分如表1^[16]所示,粉末形态呈不规则的片状结构,平均粒径为0.62 μm。由于激光直接作用在粉末上会造成严重的飞溅现象,故而本实验采用Al₂O₃浆料进行SLM成形实验,水与粉末的比例1∶1。

仿真时采用纯Al₂O₃的物理参数,比热容C和热导率λ等参数的具体取值如图1、表2所示。

图 1. Al2O3的比热容和热导率[17]

Fig. 1. Specific heat capacity and thermal conductivity of Al2O3

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当温度大于熔点时,Al₂O₃变成液体状,采用非接触式载体技术测量的结果来计算Al₂O₃的表面张力σ和黏度η^[19]:

σT=0.64-8.2×10-5T-Tm,9

η(T)=3.2exp43.2×103RT,(10)

式中:T_m为熔点;R为气体常数(8.31 J·mol^-1·K^-1)。

2.5 仿真及实验工艺参数

采用南京理工大学自主研发的陶瓷材料SLM实验平台进行实验。该设备配备了IPG公司生产的单模连续型光纤激光器以及感应加热装置,如图2所示。

图 2. 陶瓷SLM成形实验平台[4]

Fig. 2. Experimental platform for SLM forming of ceramics

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仿真和实验采用相同的工艺参数,激光扫描方式为单向多道,具体参数值如表3所示。

3 结果分析与凝固组织形成机理讨论

3.1 温度场与流场的仿真结果

图3(a)为激光功率P=140 W,扫描速度v=70 mm·s^-1,预热温度为400 K条件下仿真得到的温度云图,扫描方向为Y轴正向,此时激光扫描到模型中间一道的最后一个载荷步,激光中心坐标为:x=0,y=0.5474 mm,z=0。沿图中白色虚线将模型切开,取左边部分,得到图3(b),可以清楚地看到熔池内部的温度分布以及流场流动情况,试件上表面的等温线呈彗星状,拖尾很长,截面整体前深后浅。熔池表面液体从中心向外流动,然后顺着熔池壁流到熔池底部,再从底部向上流到熔池表面,如此循环。

图4(a)是在与图3相同的工艺参数和载荷步下的仿真熔池形态图,图4(b)是试件的扫描电镜图,其中n为层数索引。仿真得到的熔池宽为74.6 μm,高为80.2 μm;实验测得的熔池宽为73.19 μm,高为75.33 μm。可见,实验与仿真得到的熔池形态相似,表明仿真模型正确。从图4(c)、(d)中可以发现,当激光功率为140 W,扫描速度从60 mm·s^-1增大到90 mm·s^-1时,粉末吸收的能量逐渐减少,粉末熔化量急剧减少,熔池宽度从95 mm减小到18 mm,熔池长度从536 mm减小到139 mm。当扫描速度大于90 mm·s^-1时,熔池消失;当激光扫描速度为90 mm·s^-1,功率从200 W降低到140 W时,粉末吸收能量减少,熔池宽度从98 mm减小到18 mm,熔池长度从785 mm减小到139 mm。当激光功率低于140 W时,熔池消失。

图 3. 仿真结果。(a)总体温度场;(b)流场剖面图

Fig. 3. Simulation results. (a) Overall temperature field; (b) cross-sectional profile of flow field

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图 4. 仿真和实验中的熔池尺寸。 (a)激光功率为140 W,扫描速度为70 mm·s-1时,熔池的形状和温度云图;(b)激光功率为140 W,扫描速度为70 mm·s-1时,试件的SEM图[4] ;(c)激光功率为140 W时,不同扫描速度下的熔池数值仿真尺寸;(d)扫描速度为90 mm·s-1时,不同激光功率下的熔池数值仿真尺寸

Fig. 4. Molten pool dimensions in simulation and experiment. (a) Geometry of molten pool and temperature cloud map for laser power of 140 W and scanning speed of 70 mm·s-1; (b) SEM image of specimen for laser power of 140 W and scanning speed of 70 mm·s-1; (c) molten pool sizes in numerical simulation for different scanning speeds but same laser power of 140 W; (d) molten pool sizes in numerical simulation for different laser powers but same scanning speed of 90 mm·s-1

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根据以上仿真得到的温度场,对温度求导获得任意一点的各方向的温度梯度值。在与图3、图4相同的工艺参数、载荷步下,熔池表面中心X轴路径上的温度梯度图如图5所示。根据计算结果可知,与X向的温度梯度G_x以及Z向的温度梯度G_z相比,Y向的温度梯度G_y极小,可忽略不计。

图 5. 当P=140 W, v=70 mm·s-1时, z=0、y=0.5474 mm路径上的温度梯度

Fig. 5. Temperature gradient along path at z=0 and y=0.5474 mm for P=140 W and v=70 mm·s-1

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3.2 实验结果

图6是不同工艺参数下试件的SEM扫描电镜图,可见:随着能量密度I的增大,试件表面熔化得更加彻底,出现了越来越明显的条状微观组织;当预热温度为400 K时,激光功率越高,条状组织越明显;当激光功率为140 W时,扫描速度越慢,条状组织越明显。这种条纹组织分布均匀,与扫描方向垂直。

图7为200 W,90 mm·s^-1工艺参数下试件的SEM扫描电镜图。其中:图7(a)为400 K预热温度下的条状凝固组织;图7(b)为1000 K预热温度下的指状凝固组织。

图 6. 不同工艺参数下试件的扫描电镜图

Fig. 6. SEM images of parts fabricated at different process parameters

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图 7. 陶瓷试件表面的凝固组织[4]。(a) 条状组织;(b)指状组织

Fig. 7. Surface solidification structure on the ceramic specimen. (a) Stripy structure; (b) finger-shaped structure

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3.3 Al2O3陶瓷熔池对流对凝固组织的影响

熔池内的对流十分复杂,存在马兰戈尼对流^[20]和贝纳德-马兰戈尼对流^[21]。马兰戈尼对流由温度梯度驱动,如图5所示,在熔池中部,极大的G_z值使熔池底部的液体向上流向表面;熔池边缘处的G_x达到最大值,此处产生的表面张力克服了黏度阻力,使熔池表面的液体从熔池中心扩散流向熔池边缘;此时熔池边缘压强大,底部压强小,故而熔池边缘的液体沿熔池壁流向熔池底部,形成循环。该循环就是马兰戈尼对流。与马兰戈尼对流不同,贝纳德-马兰戈尼对流只发生在液体表面,有稳态和失稳两种状态。稳态时,液体表面为层流流动且表面平整;失稳状态时,流动复杂,液体表面出现六角形贝纳德花、指状流动的贝纳德花、条状滚卷式对流^[22]等特殊的流动形式。这两种对流共同存在时可形成闭合对流循环^[23]。

贝纳德-马兰戈尼对流形式与水平马兰戈尼数M_hor、垂直马兰戈尼数M_ver密切相关,具体公式如下^[23]

Mver=∂σ∂TΔTverdη-1χ-1,11

Mhor=∂σ∂TGxTd2η-1χ-1,(12)

式中: ∂σ∂T为表面张力温度系数;ΔT_ver为垂直方向上的温差;d为特征长度(液体层厚度);η为动力黏度;χ为热扩散系数。

针对陶瓷SLM成形实验中的熔池对流现象,由仿真获得400 K预热温度、不同工艺参数下Al₂O₃陶瓷材料SLM成形温度云图和温度梯度曲线,并计算了马兰戈尼数:液态Al₂O₃的热扩散率为1.06×10^-6 m²·s^-1,动力黏度为0.03 N·s·m^-2。以熔池中心(温度最高的节点)为交点画十字,在该十字上共取15个点,用仿真结果计算各个工艺参数下的M_hor、M_ver。计算出每个点的马兰戈尼数后,再求平均值,表4为计算结果。

采用同样的计算方法,可以得到激光功率为200 W,扫描速度为90 mm·s^-1时,不同预热温度下的M_hor、M_ver,如表5所示。

根据Mizev^[23]的观点,马兰戈尼数(M)数值决定液体表面是否失稳以及液体表面的流动形式,如图8所示。其中:SF表示稳态,即液体表面是平整的;LR表示条状对流;DC表示流动的贝纳德花;它们之间的转变是渐变的。条状对流方向与温度梯度方向一致。

图 8. 马兰戈尼数对流动形式的影响

Fig. 8. Effect of Marangoni number on flow pattern

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将表4、表5中的数据与图8结合,就可以得到图9、10,可知:Al₂O₃陶瓷SLM试件中具备发生贝纳德-马兰戈尼表面失稳的条件。由图9(a)可知:当激光功率为140 W,扫描速度为60 mm·s^-1时,马兰戈尼数落在条状对流区域;扫描速度越大,马兰戈尼数越靠近稳态区,条纹对流愈发不明显,但始终落在条状对流区域;当扫描速度为90 mm·s^-1,激光功率为200 W时,马兰戈尼数落在条状对流区域;随着激光功率降低,条纹对流愈发不明显,但始终落在条状对流区域。已知条状对流方向与温度梯度方向一致,由于Y向温度梯度可以忽略,温度梯度方向为X向,即与扫描方向垂直的方向,所以条纹的方向与扫描方向垂直。以上结论与实验结果一致。分析认为,熔池表面热端液体以滚卷形式流向冷端,从冷端顺着熔池壁到达熔池底部又上升至热端,如此循环,这种情况下流体向上流动处的液面拱起,出现条状对流,由于凝固速率极快而被保留下来形成条状凝固,具体的流动形式如图9(b)所示。

由图10(a)可知:当预热温度为300 K时,马兰戈尼数落在条状对流区域;随着预热温度升高,条状凝固现象逐渐向流动的贝纳德花转变;当预热温度为1000 K时,凝固组织完全变为流动的贝纳德花,条纹方向与扫描方向垂直。以上结论与实验结果一致。分析认为,与低的预热温度相比,在高的预热温度下,熔池表面会形成流动的贝纳德花(指状凸起)凝固组织,液体流动不到冷端,就在某处开始向下流动,因此熔池的内部循环对流会比较为杂乱,具体流动形式如图10(b)所示。

图 9. 不同激光功率及扫描速度下表面微观组织的预测结果。 (a)熔池表面对流预测结果;(b)对应的流动形式图

Fig. 9. Prediction results of surface microstructure at different laser powers and scanning speeds. (a) Prediction results of convection on molten pool surface; (b) corresponding flow pattern

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图 10. 不同预热温度下表面微观组织的预测结果。(a)熔池表面对流的预测结果;(b)对应的流动形式图

Fig. 10. Prediction results of surface microstructure at different preheating temperatures. (a) Prediction results of convection on molten pool surface; (b) corresponding flow pattern

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以上由对流快速凝固形成的组织会对表面平整度产生影响。由此,分析认为,对于Al₂O₃陶瓷SLM试件,高激光功率、慢扫描速度、高预热温度都可能会导致失稳的贝纳德-马兰戈尼对流,从而导致试件表面凹凸不平。因此,在选择这三个工艺参数时,不仅要考虑粉末的充分熔化,以及避免球化、裂纹等,还要考虑控制上述微观组织,低激光功率、快扫描速度、低预热温度有助于避免失稳态贝纳德-马兰戈尼对流。

4 结论

通过数值仿真计算获得了Al₂O₃陶瓷SLM成形的温度场和流场,并进一步计算了不同工艺参数条件下的马兰戈尼数,结合实验研究阐明了Al₂O₃陶瓷SLM成形表面凝固组织的形成机理,获得以下结论:

1) Al₂O₃陶瓷SLM成形具备发生贝纳德-马兰戈尼表面失稳状态的条件,当扫描速度为90 mm·s^-1、激光功率为140~200 W时,或者扫描速度为60~90 mm·s^-1、激光功率为140 W时,发生条状滚卷式对流。随着激光能量减小,马兰戈尼数逐渐靠近稳态区,条状滚卷式对流逐渐减弱。

2) 基板预热能够改变贝纳德-马兰戈尼对流状态,随着预热温度升高,条状滚卷式对流逐渐向流动的贝纳德花转变。

3) 低激光功率、快扫描速度、低预热温度有助于避免失稳态贝纳德-马兰戈尼对流。