光学频率梳是由频域中若干个等间隔的频率分量组合而成的光谱，可用于实现超高分辨率的距离、频率和时间的测量，被誉为“最高精度的测量手段”，其应用已经覆盖了光钟、空间相干测量、化学探测、光学传感等领域，推动了超精密计量和光谱学的革命性发展^[1-5]。为了满足多元的应用场景要求，锁模超短脉冲激光技术、光学微腔、电光调制技术、四波混频(FWM)和受激布里渊散射(SBS)等诸多手段已经被用于产生光学频率梳^[6-8]。受限于目前光学测量设备的分辨率和响应时间，在测量频率应用中，通常要求光学频率梳的频率间隔在百MHz以上，以便波长计数器实现波数计量；而在行星探测等空间中，通常要求光学频率梳的频率间隔在20 GHz以上以便于对光谱测量设备进行定标^[1，3，7]。在密闭环境下，光频梳功率在mW至W量级即可实现气体检测等应用，但是在危险化学品防区外检测、空间探测等领域则需要功率得到进一步提升^[9]。因此，开展具有大频率间隔、特定波长(如大气窗口、人眼安全)的高功率光学频率梳研究，对拓展其在遥感、空间和海洋探测等领域的应用范围具有重要的意义，也是当前激光技术领域研究的热点和难点。

锁模超短脉冲激光技术是最早获得光学频率梳的方法，目前在精密测量中的应用最为广泛，但是受到锁模振荡器固有腔长的制约，其本征频率间隔只有MHz量级，往往需要结合复杂的频率倍增装置才能增大频率间隔^[7，10]。基于光学微腔能够产生频率间隔在GHz甚至THz量级的光学频率梳，虽然高品质因子能够有效降低产生阈值，但其输出功率也严重受限^[6，11]。SBS作为一种基于光波场和声波场互作用增益机制的三阶非线性光学效应，在光束整形、集成光子学等领域中有着广泛的应用^[8，12]。尤其是布里渊增益介质固有的声波特征频率(>10 GHz)和高的时间相干特性(～MHz)，使得获得低噪声和窄线宽的激光输出以及产生频率间隔在10 GHz量级的光学频率梳成为了可能。但是，目前关于布里渊频率梳的报道仅限于基于导波结构的CaF₂、二氧化硅、硫系化合物等材料，其输出功率通常仅有百mW量级。金刚石晶体是一种宽频带隙材料，具有高布里渊增益系数(～80 cm/GW)、极高的热导率[>2000 W/( m·K)]和极宽的光谱透过范围(>0.2 μm)，因此有望突破传统导波结构布里渊频率梳的功率和光谱极限，大幅度提升布里渊器件的性能^[13-14]。本文报道了以拉曼场作为媒介在空间光腔中直接获得布里渊频率梳的方法，以金刚石晶体作为增益介质实现了频率间隔高达71 GHz、光谱带宽为1.55 THz的频率梳输出。

实验装置及原理如图1所示。将频率为ω_p的泵浦光注入振荡器中与增益介质作用，激发出频率为ω_R的拉曼光，通过镀膜使振荡器在拉曼频率ω_R处具有高品质因数，进而在腔内形成具有高功率密度的拉曼场。随着泵浦功率的提升，在增益介质内部声波场的作用下，腔内拉曼频率ω_R达到SBS阈值，并激发出频率为ω_B的一阶Stokes光；腔内一阶Stokes光的功率密度持续增加，当达到二阶Stokes光的SBS阈值时，将激发出二阶的Stokes光频率振荡；以此类推，在SBS和FWM的共同作用下，产生级联的Stokes和反Stokes光。设增益介质固有的拉曼和布里渊频移分别为Δω_R和Δω_B，则各频率之间满足 ωR＝ωp－ΔωR，(1)ωB＝ωR－ΔωB。(2)

图 1. 基于空间光腔的布里渊频率梳装置示意图(插图：工作原理)

Fig. 1. Schematic of Brillouin frequency comb based on free-space optical cavity (inset: working principle)

下载图片 查看所有图片

对于固定的增益介质，其拉曼和布里渊频移均为常数，因此当泵浦光频率取固定值时，腔内的拉曼光频率ω_R和激发的SBS频率ω_B均为常数，产生的光频梳以ω_R作为中心频率，该频率两侧所对应的第n阶梳齿线频率为ω_R-nΔω_B，其中n为梳齿模数，n>0时梳齿线频率由级联SBS激发产生，当n<0时梳齿线频率由FWM激发产生。此外，由于光学材料的Δω_R≫Δω_B(例如，金刚石晶体Δω_R≈1330 cm^-1，Δω_B≈2 cm^-1)，因此相比于微腔振荡器采用的倏逝波耦合，可以通过腔镜镀膜即可实现泵浦光的直接耦合。

实验利用波长为1064 nm的准连续固体激光器作为泵浦源^[15]，其脉冲宽度为250 μs，重复频率为40 Hz，稳态功率最高为246 W。泵浦光首先经过磁光隔离器以保证泵浦光的单向传输，然后通过焦距为100 mm的凸透镜耦合至振荡器，并聚焦在增益介质单晶金刚石的中心。金刚石晶体的尺寸为8 mm×4 mm×1.2 mm，两端镀有损伤阈值>500 MW/cm²的1.24 μm波长的增透膜。振荡器的输入镜和输出镜的曲率半径分别为-100 mm和-50 mm，其中输入镜内表面镀有增透膜(@1.06 μm泵浦光)以及对应的高反射膜(@1.24 μm一阶拉曼频移)；输出镜表面镀有高反射膜(@1.06 μm)和1.24 μm波段反射率约为99.5%的反射膜。为了降低光频梳的产生阈值，金刚石晶体置于振荡器的共心处，振荡器长度约为152 mm，对应冷腔的拉曼频率和一阶SBS频率处的光束束腰半径约为60 μm。同时，振荡器的腔镜置于压电陶瓷精密位移平台上，通过调节腔长可实现腔内拉曼光谱频率和一阶SBS光波频率的匹配，进而达到功率增强的效果。置于输出端的滤光片用于过滤残余泵浦光以获得纯净的布里渊频率梳输出。图2为不同泵浦功率下实测的激光输出功率。实验中，腔内拉曼频率的激发阈值约为48 W，当最高泵浦功率为246 W时获得了功率为101 W、转换效率约为41.1%的输出。图2中的插图分别为泵浦光和输出激光的近场光斑分布，可见输出激光的光束质量(M²＝1.08±0.04)明显优于泵浦光(M²＝1.46±0.04)，展示了拉曼和布里渊转换过程中优异的光束净化特性^[16-17]。根据以往金刚石拉曼激光器报道^{[14-15，18-20]}，本实验中所采用的泵浦光功率远未达到金刚石晶体的负载极限，这意味着持续增加泵浦光功率能够进一步提升其输出功率。此外，目前人们利用金刚石拉曼激光器已经获得了波长覆盖紫外、可见光、近红外以及中长波红外的输出^[21-23]，因此仅需要改变泵浦光和谐振腔参数，该频率梳的波长也能够得到有效拓展。

图 2. 输出光功率随泵浦光功率的变化(插图：泵浦光和Stokes光的近场光斑)

Fig. 2. Output power versus pump power(inset: near-field profiles of pump and Stokes beams)

下载图片 查看所有图片

图3为不同功率下测得的输出光光谱。其中，图3(a)为在拉曼激发阈值附近(50 W)且没有对腔长进行精细调节时的输出光谱，此时只存在1064 nm的一阶拉曼光谱，对应中心波长为1240.2 nm。当增加泵浦功率至60 W且振荡器腔模与腔内拉曼、一阶SBS光相匹配时，在拉曼峰右侧观察到频率差约为71 GHz(对应波长差约为0.36 nm)的一阶SBS谱线，如图3(b)所示。当最高泵浦功率为246 W时，在级联SBS和FWM的共同作用下获得了功率为101 W、阶次高达12的Stokes和阶次高达10的反Stokes的布里渊频率梳，输出光谱如图3(c)所示，对应的带宽高达1.55 THz(对应波长范围约为7.92 nm)。结果显示，相邻阶次的Stokes和反Stokes光的频率间隔在高达71 GHz的情况下，强度平均衰减不足3 dB。本实验由于受到泵浦光固有信噪比及环境因素的影响，所输出的拉曼及布里渊光谱的信噪比约为50 dB，且中心频率的波动达到GHz量级。未来通过提高振荡器的精细度，同时采用稳频种子光泵浦，SBS的激发阈值将有望大幅降低，同时实现高频率稳定和高信噪比的光频梳输出。

图 3. 输出的Stokes光光谱图。(a)单一的拉曼频率；(b)一阶SBS频率；(c)布里渊频率梳

Fig. 3. Output spectra of Stokes beams. (a) Single Raman frequency; (b) first-order SBS frequency; (c) Brillouin frequency comb

下载图片 查看所有图片

本文创新性地提出以拉曼场作为媒介在空间光腔中激发SBS的方案，并利用具有高拉曼和布里渊增益系数的金刚石作为增益介质获得了频率间隔高达71 GHz、稳态功率大于100 W的连续波布里渊频率梳输出。由于增益介质的固有拉曼和布里渊频移均为常数，因此对于该空间光腔结构，仅需要控制泵浦光波长和振荡器参数，即可解决微腔布里渊振荡腔固有的制备困难和输出功率过低的问题，同时借助拉曼转换使得大幅度拓展光学频率梳的工作波长范围成为可能。空间光腔布里渊频率梳具有独特优势，本课题组将针对空间相干测量、精密测量等领域所需的高功率、大频率间隔的光学频率梳开展研究工作，进一步提升布里渊频率梳的频率稳定性、提高转换效率并拓展输出波段范围。