1 引言

1998年,Ebbesen等^[1]首先研究了金属薄膜中周期性亚波长孔阵列的光学传输性,即在某些特定波长下,光的透射率不仅高于孔的面积与一个周期面积的比值,还远高于传统孔径理论给出的数值,这种现象被称为光学异常透射现象(EOT)^[2-7]。而这种特性在非线性光学^[8]、新型光源^[9]、高灵敏度的生物传感和检测等领域都有着十分重要的应用^[10-11]。大量研究结果表明,局部表面等离子体共振(LSPR)和表面等离激元(SPPs)的激发和耦合是产生EOT的主要原因。目前,研究者们已经就这一光学传输特性,对其纳米结构如单一圆形^[12-13]、方形、椭圆形,以及复合结构^[14-16]进行研究,其中,复合结构具有克服衍射极限、缩小尺寸和强光学场限制等特性^[17],受到广泛关注。例如:Irannejad等^[18]研究金属薄膜中多孔纳米结构的光透射; Wang等^[19]研究菱形等离子体纳米孔阵列的超光学传输特性。考虑到形状复杂的孔型将会增加实际应用的难度,因此,本文将具有简单复合孔阵列的金属纳米结构作为研究重点。

本文提出一种多圆孔周期性银膜阵列结构,利用时域有限差分(FDTD)算法进行仿真探究。当光入射到金属表面,被亚波长孔散射后会在金属薄膜中产生倏逝波,倏逝波通过亚波长孔的隧道效应遂穿到孔的下表面。同时,倏逝波也可以通过该隧穿过程把金属上表面的SPPs^[20-23]的能量转移到金属孔洞的下表面,从而在结构的下表面形成Fabry-Perot(F-P)腔。下表面的倏逝波将再次被散射形成传播波,入射光的透射强度也会随着金属膜厚度的增加而呈指数衰减,局部SPPs在补偿这个衰减的过程中发挥了重要作用。LSPR是在亚波长孔边缘处形成的偶极矩, 其附近将产生一个电磁场, 强度取决于亚波长孔的几何参数。LSPR 能够在亚波长孔附近产生强烈的电磁场,从而显著增强了结构的光学透射特性。而当SPPs与LSPR的能量相近时,结构的透射特性将会被进一步增强。另外,在实现简单复合孔阵列的情况下,本文着重研究了结构的边孔与中心孔所呈角度、入射光偏振角度对于异常透射的影响。同时,本文也分别讨论其他结构参数(中心孔直径、边孔直径、结构厚度、边孔与中心孔的间距)对于光透射的影响,进一步优化复合孔阵列结构,以实现对透射峰波长的调控。除此之外,该结构还对环境折射率具有较好的敏感性和可调性。

2 仿真模型与计算方法

多圆孔周期性银膜阵列结构模型如图1(a)所示,单个周期模型如图1(b)所示,该结构由1个大直径中心圆孔与4个分布在中心孔旁边的小直径圆孔组成,旁边的4个孔呈现左右、上下都对称的状态。中心孔直径R=120 nm,边孔直径r=70 nm,中心孔与边孔圆心之间的距离D=100 nm,中心孔与两边孔所呈角度θ=45°,厚度H=50 nm,衬底为SiO₂,周期长度P=400 nm。为了分析结构的透射增强特性,选择银作为金属薄膜材料。当金属的介电常数与频率相关时,金属表现出色散特性,本模拟过程中采用修正的Drude模型,可以表示为:ε_Ag=1- wp2/[w(w+iγ)]。其中,ε_Ag为金属的介电常数,w为等离子体频率,γ为电子的碰撞频率,w_p=2π×2.175×10¹⁵ s^-1。利用FDTD算法建立模型,采用波长范围为400~1100 nm的平面波,沿z轴负方向垂直入射到金属表面,偏振方向沿x方向。x和y方向上设置成周期边界条件,相当于将计算区域内的模型结构、电磁场及光源强度分布进行周期性延拓,以达到以有限的计算区域模拟无限空间电磁场分布的目的。z方向设置为吸收边界条件(PML),以保证边界上的介质连续分布。同时设置为自动非均匀共性网格,理论上λ/10 的网格精确度较高,因此模型网格大小设为2.5 nm,以满足计算收敛条件,提高计算的精度与速度。

图 1. 结构模型。(a)多圆孔周期性银膜阵列结构;(b)单个周期结构

Fig. 1. Structural model. (a) Multi-hole periodic silver film array structure; (b) single periodic structure

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3 结果与讨论

3.1 多圆孔周期性银膜阵列结构的异常透射现象

图2所示为多圆孔周期性银膜阵列结构的透射谱及电场分布。为了探究多圆孔周期性银膜阵列结构透射峰的产生原因,进一步分析了中心孔和边孔的透射谱及透射峰处的电场分布(图3)。由图3可知:多圆孔周期性银膜阵列结构的透射率略高于中心孔和边孔结构的透射率之和;中心孔及边孔结构的电场增强主要集中在孔中,此时在中心孔及边孔结构上仅激发了SPPs,使得结构的透射增强;多圆孔周期性银膜阵列结构的电场增强主要集中在边孔与中心孔的间隙处及中心孔中,在多圆孔周期性银膜阵列结构上不仅激发了SPPs,同时产生了LSPR。此时SPPs与LSPR相互耦合,形成一种混合等离激元模式,可在一定程度上弥补由于入射光的透射强度随着金属膜厚度增加而产生的衰减,与中心孔及边孔结构相比,该结构的光学透射特性显著增强,并展现出超强的异常透射现象。

图 2. 多圆孔周期性银膜阵列结构的透射谱及电场分布

Fig. 2. Transmission spectrum and electric field distribution of multi-hole periodic silver film array

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图 3. 中心孔和边孔的透射谱及电场分布

Fig. 3. Transmission spectra and electric field distribution of central hole and side holes

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3.2 中心孔与边孔所呈角度对结构光学特性的影响

为了探究中心孔与边孔所呈角度对结构光学特性的影响,保持其他参数不变,调整角度从42°增大到95°,此时边孔呈现相离状态,此时多圆孔复合周期性银膜阵列结构的透射谱及不同角度下结构透射峰处的电场分布、 Ex和 Ey的场分布如图4和图5所示。结果表明,该结构的电场增强主要集中在中心孔与边孔的间隙处,在结构上产生LSPR。同时,随着角度增大,边孔的间隙距离增加,当结构呈45°角时,LSPR强近场耦合强度达到最大值,异常透射现象最明显,故透射率达到最大值,约为93%。综上所述,所提结构的透射特性严重依赖于中心孔与边孔所呈角度,通过角度的改变可以实现结构透射谱的调制,这对于光与物质的相互作用的相关研究(如折射率传感器)非常有益。

图 4. 中心孔与边孔所呈角度不同时多圆孔周期性银膜阵列结构的透射谱

Fig. 4. Transmission spectra of multi-hole periodic silver film array at different angles

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图 5. 结构透射峰在不同角度下的电场分布、Ex和Ey的场分布。(a)(f)(n) 42°; (b)(j)(z) 65°; (d)(k)(y) 75°; (e)(m)(w) 95°

Fig. 5. Electric field distribution, Ex and Ey field distribution at the transmission peak of the proposed structure with different angles. (a)(f)(n) 42°; (b)(j)(z) 65°; (d)(k)(y) 75°; (e)(m)(w) 95°

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3.3 中心孔直径及边孔直径对结构光学特性影响

保持其他参数不变,调整结构中心孔的直径,当中心孔直径从100 nm逐渐增加到120 nm时,结构的透射谱及电场分布如图6和图7所示。可以看到,随着中心孔直径的增加,谱线红移明显,峰值显著增加,最高可达93%。同时,保持其他参数不变,调整结构边孔的直径,当边孔直径从50 nm逐渐增加到70 nm时,该结构的透射谱及电场分布如图8和图9所示。可以看到,随着边孔直径的增加,谱线红移,透射峰值不断增加。此外,这两种结构的电场增强都是由中心孔处逐渐转移到中心孔与边孔的间隙位置,这主要是因为随着孔径的增加,中心孔与边孔的间距不断减小,导致LSPR的近场耦合不断增强,结构中SPPs的主导地位逐渐减弱,从而弥补由于入射光的透射强度随着金属膜厚度增加而产生的衰减,具有良好的异常透射特性。

图 6. 多圆孔周期性银膜阵列结构在不同中心孔直径处的透射谱

Fig. 6. Transmission spectra of multi-hole periodic silver film array structure at different diameters of central hole

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图 7. 结构透射峰在不同中心孔直径处的电场分布。(a) 100 nm; (b) 105 nm; (c) 110 nm; (d) 115 nm; (e) 120 nm

Fig. 7. Electric field distribution at the transmission peak of the proposed structure with different diameters of central hole. (a) 100 nm; (b) 105 nm; (c) 110 nm; (d) 115 nm; (e) 120 nm

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图 8. 多圆孔周期性银膜阵列结构在不同边孔直径下的透射谱

Fig. 8. Transmission spectra of multi-hole periodic silver film array structure at different diameters of side holes

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图 9. 结构透射峰在不同边孔直径下的电场分布。(a) 50 nm; (b) 55 nm; (c) 60 nm; (d) 65 nm; (e) 70 nm

Fig. 9. Electric field distribution at the transmission peak with different diameters of side holes. (a) 50 nm; (b) 55 nm; (c) 60 nm; (d) 65 nm; (e) 70 nm

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3.4 结构厚度、边孔与中心孔的间距对结构光学特性的影响

保持其他参数不变,调整结构结构厚度从50 nm逐渐增加到80 nm,所提结构的透射谱及电场分布如图10和图11所示。可以看到,该结构的电场增强主要集中在中心孔与边孔的间隙处,随着厚度的不断增加,近场耦合的强度逐步减弱,透射谱的谱线蓝移,半峰全宽减小,透射峰值减小。这主要是因为金属表面激发的SPPs会产生一种倏逝波,这种波随距离的增加迅速减弱, 导致2个金属表面的SPPs耦合效率降低,因此入射光的透射强度也会随着金属膜厚度的增加而快速衰减,而且透射峰的半峰全宽也会快速减小。

图 10. 多圆孔周期性银膜阵列结构在不同厚度处的透射谱

Fig. 10. Transmission spectra of multi-hole periodic silver film array structure at different thickness

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图 11. 结构透射峰在不同结构厚度处的电场分布。(a) 50 nm; (b) 60 nm; (c) 70 nm; (d) 80 nm; (e) 90 nm

Fig. 11. Electric field distribution at the transmission peak with different thickness of the structure. (a) 50 nm; (b) 60 nm; (c) 70 nm; (d) 80 nm; (e) 90 nm

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保持其他参数不变,调整边孔与中心孔的间距从100 nm逐渐增加到150 nm,所提结构的透射谱及电场分布如图12和图13所示。可以看到,随着间距的增加,结构的电场增强位置由中心孔与边孔的间隙处逐步转移至中心孔处,透射谱的谱线红移,且透射峰值显著增大。这主要是因为边孔与中心孔间距的增加,导致边孔与中心孔之间的相互作用减小,耦合到圆孔边缘的LSPR减少,LSPR的近场耦合减弱,即耦合到金属缝隙中的能量减少,从而使透射强度减弱。同时,当边孔与中心孔的间距增加到足够大时,孔间的耦合效应可忽略,各孔之间的相互作用几乎消失。

图 12. 多圆孔周期性银膜阵列结构在不同边孔与中心孔的间距处的透射谱

Fig. 12. Transmission spectra of multi-hole periodic silver film array structure at different space between side holes and central hole

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3.5 入射光偏振角度对结构光学特性的影响

保持其他参数不变,改变入射光源的偏振方向,即电场强度与x轴的夹角。当夹角从0°逐渐增加到90°时,该结构的透射谱如图14所示。可以看到,随着偏振角度的增加,透射峰值逐渐减小,透射峰位置出现微小的蓝移。为了进一步探究这一现象,仿真了偏振角为0°、30°、60°、90°时透射峰的电场分布、 Ex和 Ey的场分布,结果如图15所示。通过对比 Ex和 Ey的场分布发现,该结构在x方向上的电场增强集中在中心孔与边孔的间隙处,同时在x方向上激发了LSPR,而在y方向上的电场增强集中在中心孔与边孔的边缘处,且在y方向上产生了LSPR。随着偏振角度的增加,透射率不断减小,透射谱线出现微小的蓝移。而当偏振角度为0°时,该结构的透射率最高,这主要是因为此时相邻圆孔相交处的近场耦合作用最强,弥补了由于入射光的透射强度随着金属膜厚度增加而产生的衰减,增强了银薄膜表面SPPs与银孔洞中SPPs 的转化效率,从而导致结构的透射率达到最大值。由此可见,所提结构的透射特性严重依赖于入射光的偏振方向,偏振方向的改变导致强电场分布位置及大小的变化,引起透射峰值大小及位置的改变,从而实现偏振方向对结构透射特性的调控。

图 13. 结构透射峰在不同边孔与中心孔间距处的电场分布。(a) 100 nm; (b) 110 nm; (c) 120 nm; (d) 130 nm; (e) 140 nm; (f) 150 nm

Fig. 13. Electric field distribution at the transmission peak with different space between side holes and central hole. (a) 100 nm; (b) 110 nm; (c) 120 nm; (d) 130 nm; (e) 140 nm; (f) 150 nm

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图 14. 多圆孔周期性银膜阵列结构在不同偏振角度θ*处的透射谱

Fig. 14. Transmission spectra of multi-hole periodic silver film array structure at different polarization angles

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3.6 环境折射率对结构光学特性的影响

为了探究环境折射率对结构光学特性的影响,保持其他参数不变,将周围环境的折射率从1.00增

图 15. 结构透射峰在不同偏振角度下的电场分布、Ex和Ey的场分布。(a)(e)(m) 0°; (b)(f)(n) 30°; (c)(g)(k) 60°; (d)(k)(t) 90°

Fig. 15. Electric field distribution, Ex and Ey field distribution at the transmission peak with different polarization angles. (a)(e)(m) 0°; (b)(f)(n) 30°; (c)(g)(k) 60°; (d)(k)(t) 90°

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加到1.08,变化间隔为0.02,计算所提结构的透射谱及环境折射率与波长的关系,结果如图16和图17所示。随着环境折射率的增加,透射谱线红移,透射峰位置也随着环境折射率的增加而红移,同时峰值增大,两者具有良好的线性关系。基于环境折射率与波峰位置之间的线性关系,通过测量透射峰的移动量可得到环境折射率。根据S= ΔλΔn(S为传感器灵敏度,Δλ为单位谐振波长,Δn为单位介质折射率),通过透射峰位置与折射率的线性关系可以得到此结构的灵敏度为600 nm/RIU。再根据b_FOM= SΔλ(b_FOM为结构的品质因子),计算得到所提结构的品质因数为6.5。综上所述,该结构可应用于折射率传感器件,并具有显著优势。

图 16. 多圆孔周期性银膜阵列结构在不同环境折射率ε下的透射谱

Fig. 16. Transmission spectra of multi-hole periodic silver film array structure at different environmental refractive index

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图 17. 透射峰波长位置随环境折射率的变化关系

Fig. 17. Relationship between wavelength position of transmission peak and environmental refractive index

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4 结论

提出一种多圆孔周期性银膜阵列结构,利用FDTD 算法探究了该结构的异常透射增强属性。同时,该结构可以通过对中心孔与边孔所呈角度、入射光偏振角度、结构参数(中心孔直径、边孔直径、结构厚度、边孔与中心孔的间距)的调控来实现结构光学透射属性的优化。另外,分析了在不同环境折射率条件下透射峰的变化规律, 可知该结构对周围的环境折射率也有着较高的敏感度。研究结果表明,这种结构具有简单、紧凑、可控等特点,在SPPs滤波器和折射率传感器中具有广泛的应用前景。