1 江苏大学材料与工程学院, 江苏 镇江 212013
2 青岛大学环境科学与工程学院, 山东 青岛 266100
构建较强氧化还原能力与较高电荷转移效率的阶梯型(S型)异质结光催化剂是提高光催化性能的有效策略。通过溶剂热法在棒状苝酰亚胺(PDI)表面原位生长了ZnIn2S4纳米片, 得益于良好的界面接触与匹配的能带结构, PDI/ZnIn2S4异质结展现出优异的光催化性能。此外, 在同步光催化产氢与苯甲醇氧化全反应体系中, 5% PDI/ZnIn2S4光催化剂表现出较高的产氢性能[21.66 mmol/(g?h)]与苯甲醛产率[1.02 mmol/(g?h)]分别是纯ZnIn2S4的2.12倍和3.00倍。基于X射线光电子能谱、瞬态光致发光光谱和电子顺磁共振信号等分析, 证实了PDI与ZnIn2S4之间内建电场的形成与S型电子转移路径。该电荷转移机制保留了复合催化剂较高的氧化还原电位, 促进了界面电荷分离与转移, 进而提升了光催化性能。该有机-无机S型异质结光催化剂的设计应用为新型双功能催化剂的开发提供了新思路。
异质结 苝酰亚胺 光催化制氢 苯甲醇氧化 scheme perylenimide H2 production benzyl alcohol oxidation
1 1. 东华大学 材料科学与工程学院 纤维材料改性国家重点实验室, 上海 201620
2 2. 华东理工大学 化工学院 化学工程联合国家重点实验室, 上海 200237
高效稳定的光催化剂或助催化剂研究一直是光催化领域的重要课题之一。本研究以氧化石墨烯、氯化钴和2-甲基咪唑为前驱体, 结合液相法和氨气氮化法制备了负载Co5.47N的氮掺杂还原氧化石墨烯(Co5.47N/N-rGO), 其中Co5.47N高度分散、晶粒尺寸为10~20 nm。Co5.47N/N-rGO可以作为助催化剂有效地改善商业二氧化钛(P25)的光催化分解水制氢性能, 当其质量分数为25%时, 催化剂的制氢性能可以达到11.71 mmol·h -1·g -1, 相比于纯P25提升了90倍, 与负载贵金属Pt的性能相当(11.88 mmol·h -1·g -1), 并且具有良好的稳定性。本研究为高效非贵金属助催化剂的研制提供了新思路。
Co5.47N 氮掺杂石墨烯 TiO2 光催化制氢 助催化剂 Co5.47N nitrogen-doped graphene TiO2 photocatalytic hydrogen evolution co-catalyst
武汉理工大学 化学化工与生命科学学院, 武汉 430070
本研究采用两步法制备了电子助剂Ag和界面活性位点Ag2O共修饰的高效TiO2光催化剂(TiO2/Ag-Ag2O): 首先用光沉积法将Ag负载在TiO2表面(TiO2/Ag), 再经过低温煅烧法使部分Ag原位生成Ag2O。紫外光照射TiO2时, 激发产生的电子被助剂Ag捕获后快速传输到Ag2O上, 电子把Ag2O界面产氢活性位点从溶液中所捕获的氢离子还原成氢气, Ag和Ag2O的协同作用加快了TiO2上光生电子的转移和界面产氢反应, 从而提高了TiO2/Ag-Ag2O制氢性能。在300 ℃煅烧温度下制备的TiO2/Ag-Ag2O光催化剂制氢速率最高, 达到75.20 μmol/h, 分别是TiO2(3.59 μmol/h)和TiO2/Ag(41.13 μmol/h)的21.0倍和1.8倍。本研究为光催化制氢材料的设计和制备提供了有益的参考。
TiO2 电子助剂 界面活性位点 协同作用 光催化制氢 TiO2 electron cocatalyst interfacial catalytic active site synergistic effect photocatalytic H2 evolution
