光学学报, 2019, 39 (1): 0131001, 网络出版: 2019-05-10   

光学薄膜塔姆态诱导石墨烯近红外光吸收增强 下载: 1663次

Near-Infrared Light Absorption Enhancement in Graphene Induced by the Tamm State in Optical Thin Films
作者单位
西北工业大学理学院超常条件材料物理与化学教育部重点实验室与陕西省光信息技术重点实验室, 陕西 西安 710072
摘要
提出了一种增强石墨烯光吸收率的布拉格光栅/石墨烯/金属薄膜光学结构。运用传输矩阵和时域有限差分法研究了其光传输特性,发现布拉格光栅与金属薄膜之间形成的塔姆等离激元局域场可有效增强光与石墨烯的相互作用,单层石墨烯的近红外光吸收率约增大了36倍。探讨了布拉格光栅的周期、石墨烯位置、入射角度、布拉格光栅层厚度及石墨烯化学势与石墨烯光吸收的关系。研究结果表明,上述物理参数的变化可有效调控石墨烯的光吸收波长及效率。研究结果为高性能石墨烯探测器等新型光电子器件的实现提供了新的途径。
Abstract
A Bragg grating/graphene/metallic thin film-type optical structure is prepared to enhance light absorption in graphene, and the optical propagation properties of the structure are investigated using the transfer matrix and finite-difference time-domain methods. The light-graphene interaction can be effectively enhanced using strongly confined Tamm plasmon polaritons formed between the Bragg grating and metallic film. Thus, an approximately 36-fold increase could be observed in the near-infrared light absorption of the graphene. Additionally, the dependence of graphene absorption on the Bragg grating period number, graphene position, angle of incident light, thickness of the Bragg grating layers, and chemical potential of the graphene is investigated. The results show that the wavelength and efficiency of light absorption in graphene can be controlled by adjusting the aforementioned physical parameters. The results of this study provide a new pathway for realizing high-performance graphene devices, especially photodetectors.

1 引言

随着社会信息化的发展,传统电子器件的处理速度已经无法满足日益增长的数据处理需求。特别是大数据时代的到来,使信息技术的革新更加迫切。与电子器件相比,光子器件中光子受回路延迟的影响较小,响应时间较短且传输容量较高,对信息技术发展具有巨大的推动作用。同时,光子器件可实现高密度存储、微型化及集成化,在光的产生、传输、处理、探测等方面有着重要的应用[1]。其中,光的探测非常关键,研究者们对此进行了深入研究。例如,Fan等[2]提出了一种基于微结构半导体的光电探测器。然而,此种半导体光电器件无法摆脱固有能隙的制约,工作波长受到限制。近年来,研究者们发现石墨烯作为一种新型光电材料,具有超宽工作谱范围(零带隙能带结构)、超高载流子迁移率、与光学结构兼容以及能耗低等优异特性[3-4],在光电探测方面优势显著。尽管如此,石墨烯因单层碳原子结构而呈现出较弱的光吸收率。特别是在近红外光通信波段,单层石墨烯的光吸收率仅为入射光的2.3%[5],严重制约着石墨烯在光电探测方面的实际应用[6]

为提高石墨烯的光吸收率,研究者们开展了相关研究。Engel等[7]利用光学微腔的场局域性实现了石墨烯的选择性光吸收,使光电流增强了19倍;Stauber等[8]通过周期性和随机排列的粒子结构实现了50%的石墨烯光吸收率。同时,关于表面等离激元可增强石墨烯光吸收的研究受到了广泛关注[9-13]。这是因为表面等离激元是束缚在金属表面并向前传播的电磁波,具有场增强、场束缚、可突破衍射极限限制等优点,在光与物质相互作用增强、集成光子器件等方面具有重要应用[14-19]。Lu等[10]利用金属纳米凹槽阵列结构产生的表面等离激元共振将石墨烯的光吸收率提高到了43.1%;Liu等[13]利用金属中磁偶极子共振与表面等离激元将石墨烯光吸收率提高到了70%。然而,金属表面等离激元具有较大的固有损耗,石墨烯光吸收增强的程度受到限制[10,13]。塔姆等离激元是一种束缚在金属与介质布拉格光栅界面的局域态,具有场增强、可直接激发及偏振无关等优点,可用于提高光子器件性能[20-22]。与表面等离激元不同,塔姆等离激元主要分布于无损耗介质层,这为更大程度地改善石墨烯光吸收及探测效率提供了有效方法。

本文将单层石墨烯与金属-布拉格光栅相结合,构造了一种新型的多层薄膜光学结构,利用其产生的塔姆等离激元局域态实现了石墨烯光吸收的增强。理论与模拟结果表明,该薄膜结构的塔姆表面等离激元局域场可将近红外通讯波段的单层石墨烯光吸收率提高到86.44%,即约增大了36倍。通过调节布拉格光栅周期、石墨烯位置、入射角度、布拉格光栅层厚度及石墨烯化学势等物理参数,即可实现石墨烯光吸收波长与效率的调控。该结果为石墨烯光电探测性能的提高提供了新途径。

2 理论模型及计算方法

图 1. 多层薄膜光学结构及相关参数

Fig. 1. Multilayer thin-film optical structure and related parameters

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图1所示,多层薄膜是由SiO2和Si3N4层交替而成的布拉格光栅、Al2O3间隔层、石墨烯及金属层组成,其中xyz为坐标系,k为波矢。薄膜的结构参数如下:SiO2层厚度为d1,折射率为n1;Si3N4层厚度为d2,折射率为n2;金属层厚度为da,折射率为na;石墨烯与布拉格光栅间的Al2O3层厚度为ds1,与金属间的Al2O3层厚度为ds2,Al2O3折射率为ns;石墨烯与金属之间施加的电压为Vb,入射光角度为θ。采用较为便易的传输矩阵法理论分析多层薄膜结构的光传输特性。各介质层的折射率分别为n1=1.45,n2=2.2,ns=1.76。石墨烯的折射率可由库珀公式等效获得[23-24]。石墨烯的电导率σg由电子带内跃迁引起的电导率σintra和带间跃迁引起的电导率σinter构成[24]:

σg=σintra+σinter,(1)σintra=ie2kBTπћ2(ω+iτ-1)μckBT+2lnexp-μckBT+1,(2)σinter=ie24πћln2μc-ћ(ω+iτ-1)2μc+ћ(ω+iτ-1),(3)

式中:ћ为约化普朗克常数;kB为玻尔兹曼常数;T为开氏温度;e为元电荷;ω为入射光角频率;μc为石墨烯化学势,可由外界电压控制,可表示为μc=ћnc)1/2vf,其中nc为石墨烯的掺杂水平,vf为费米速度,约等于106 m/s;τ为电子固有弛豫时间,可表示为τ=μμc/(evf2),其中μ为石墨烯的载流子迁移率,可合理选为1×104 cm2·V-1·s-1。石墨烯的掺杂水平与外加电压有关,可表示为nc=εdε0Vb/(eds2),其中εd为Al2O3的相对介电常数,ε0为真空介电常数。根据石墨烯的电导率可等效出石墨烯层的折射率[23],即

ng=εg=1+iσg/(ωε0Δ,(4)

式中εg为石墨烯层的相对介电常数,Δ为单层石墨烯的厚度(Δ=0.34 nm)。利用Drude模型对金属银的折射率参数进行拟合,折射率公式[25]

na=εmω=ε-ωp2/[ω(ω+)],(5)

式中:εm为金属银的相对介电常数;ε为高频相对介电常数;γ为电子碰撞频率;ωp为金属自由电子气的等离子频率。根据拟合结果,可设ε=3.7,ωp=9.1 eV,γ=0.018 eV[26]

传输矩阵法可使复杂光学结构的计算简化,常被用于多层薄膜结构光传输特性的理论研究[27]。假设图1所示的薄膜结构自左向右各界面分别为第1,2,3,…,2N+5层(N为布拉格光栅周期数), Ej-1+为入射光在第j层界面左侧的电场分量, Ej-1-为反射光在第j层界面左侧的电场分量,E'+j 为入射光在第j层界面右侧的电场分量,E'-j 为反射光在第j层界面右侧的电场分量(j=1,2,3,…,2N+5)。当入射光为横磁(TM)偏振时,第j层界面的透射和反射系数可分别表示为

tj=2nj-1cosθj-1nj-1cosθj+njcosθj-1,(6)rj=nj-1cosθj-njcosθj-1nj-1cosθj+njcosθj-1,(7)

式中:nj为第j层介质的折射率;θj为光波在第j+1层介质处的入射角。

同一层两界面上的电场可表示为

E'-jE'+j =exp(-iϕj)00exp(iϕj)Ej-Ej+=PjEj-Ej+,(8)

式中Pj= exp(-iϕj)00exp(iϕj),ϕj为第j层介质左右界面光波的相位差,可表示为

ϕj=2πdjnjcosθj/λ,(9)

式中dj为第j层介质的厚度,λ为波长。由斯内尔定律(njsinθj=nj-1sinθj-1),可得任意界面光传播角度θj与入射角的关系。这里,n0=n2N+5=1,θ0=θ。由菲涅耳公式可得

Ej-1-Ej-1+=1/tjrj/tjrj/tj1/tjE'-jE'+j =12nj-1cosθj-1AjBjBjAjE'-jE'+j =MjE'-jE'+j , (10)

式中:Aj=nj-1cos θj+njcos θj-1;Bj=nj-1cos θj-njcos θj-1;Mj= 12nj-1cosθj-1AjBjBjAj。结合(8)式和(10)式可得

E0-E0+=M1P1M2P2M2N+5E'-2N+5E'+2N+5(11)

S表示此结构的传输矩阵,则有

S=M1P1M2P2M2N+5=j=12N+4MjPjM2N+5=S11S12S21S22,(12)

式中S11S12S21S22为矩阵S的矩阵元。

根据(12)式可分别计算出多层薄膜光学结构的反射率R= S21/S112、透射率T= 1/S112及吸收率A=1-T-R。当入射光为横电(TE)偏振时,(6)式和(7)式变为

tj=2nj-1cosθj-1njcosθj+nj-1cosθj-1,(13)rj=njcosθj-nj-1cosθj-1njcosθj+nj-1cosθj-1(14)

将(13)式和(14)式代入(8)~(12)式,可计算出入射光为TE偏振时薄膜结构的透射谱、反射谱和吸收谱。

3 结果及分析

为验证理论计算结果并获得光场分布情况,采用时域有限差分法(FDTD)对多层薄膜光学结构进行数值模拟[28],FDTD的数值模拟设置如下:当光从左至右垂直入射时,x轴两端设为完全匹配层,y轴两端设为周期性边界条件;当光斜入射时,y轴两端改变为布洛赫边界条件;网格设置为非均匀网格,最小网格为0.068 nm,最大网格为4 nm。取参数θ=0,d1=275 nm,d2=160 nm,ds1=ds2=220 nm,da=200 nm,N=6,μc=0.252 eV。得到的多层薄膜光学结构的反射谱、透射谱和吸收谱如图2所示。

图 2. 多层薄膜光学结构的反射谱、透射谱和吸收谱

Fig. 2. Reflectance, transmission, and absorption spectra of the multilayer thin-film structure

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图2可知,多层薄膜光学结构的透射、吸收及反射谱线的数值模拟结果与理论结果一致,该结构在近红外波段的透射率几乎为0。吸收谱在1549 nm处形成了明显的窄峰,该吸收峰的出现源于该结构塔姆态的产生,即塔姆等离激元[21]。有无多层薄膜时单层石墨烯的光吸收谱及多层薄膜结构的电场强度分布如图3所示,其中入射波长为1549 nm、入射电场强度为1 V/m,参数设置如下:θ=0,d1=275 nm,d2=160 nm,ds1=ds2=220 nm,da=200 nm,N=6,μc=0.252 eV。如图3(a)所示,石墨烯在1549 nm处的光吸收率高达85.76%,远超过单层石墨烯的固有吸收率(2.3%)。由图3(b)可知,绝大部分光场被局域在布拉格光栅与金属之间,形成了塔姆等离激元,在金属附近的隔离层中产生极大的场增强[21]。若将石墨烯引入到隔离层,光与石墨烯的相互作用将得到增强,石墨烯在1549 nm波长处的光吸收率将显著提高。塔姆等离激元的产生取决于布拉格光栅-金属结构,与石墨烯无关。相比以前提出的表面等离激元方法[10],此塔姆等离激元将单层石墨烯的光吸收率提高了近1倍,且结构更简单,易于制备。

图 3. 吸收谱及电场强度分布。(a)有无多层薄膜时单层石墨烯的光吸收谱;(b)多层薄膜结构的电场强度分布;(c)沿x轴方向的电场强度分布

Fig. 3. Absorption spectra and electric field intensity distribution. (a) Light absorption spectra of monolayer graphene with/without the multilayer thin-film structure; (b) electric intensity field distribution of the multilayer structure; (c) intensity profile of electric field along the x-axis direction

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石墨烯光吸收率与塔姆等离激元的场强、场分布密切相关。改变布拉格光栅周期N可改变间隔层的电场强度,进而调控石墨烯的光吸收率。石墨烯光吸收率与布拉格光栅周期数的关系曲线及多层薄膜结构的电场强度分布如图4所示。由图4(a)可知,石墨烯光吸收率依赖于布拉格光栅周期数N。根据耦合模理论,薄膜结构的光吸收率可表示为α=4δγe/[(ω-ω0)2+(δ+γe)2][29],其中,γe为外部辐射率,δ为内在损耗率,ω为角频率,ω0为结构的共振角频率。由于γeδN的变化而改变,当N从0增大到6时,随着间隔层场约束的不断增强,场约束条件逐渐接近结构的临界耦合条件(γe=δ)[29],石墨烯光吸收率急剧增大;当N=6时,石墨烯的光吸收率达到峰值;当N进一步增大时,场约束条件逐渐远离石墨烯的临界耦合条件,场约束减弱,石墨烯光吸收率不断减小。图4(b)所示为N=10时薄膜的光场强度分布,可以看出,间隔层内部的电场强度整体较弱,且大部分光被反射,石墨烯光吸收率只有10%左右。石墨烯的引入改变了多层薄膜系统的吸收情况,当N从1增大到7时,石墨烯会增强系统的总吸收率;当N进一步增大时,石墨烯将抑制系统的总吸收率。

图 4. 石墨烯光吸收曲线及多层薄膜结构的电场强度分布。(a)入射波长为1549 nm时,吸收率与布拉格光栅周期数N的关系曲线;(b)入射光波长为1549 nm、N=10时,多层薄膜结构的电场强度分布

Fig. 4. Graphene absorptivity curves and electric field intensity distribution of multilayer film structure. (a) Curves of absorptivity and the period number N of Bragg grating with the incident wavelength of 1549 nm; (b) electric field intensity distribution of multilayer thin film structure with incident wavelength of 1549 nm and N=10

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图5为石墨烯光吸收与石墨烯在间隔层中位置的关系图。如图5(a)所示,石墨烯的光吸收谱峰值随ds2(间隔层总厚度、电压不变)的改变而变化,但吸收谱峰位置保持不变。石墨烯为单原子层,其介电常数实部的变化对薄膜结构电场强度分布的影响较小,但虚部可随ds2的变化有效改变间隔层、石墨烯层的电场强度。图5(b)所示为石墨烯吸收峰值与ds2(间隔层总厚度不变)的关系曲线。在此薄膜结构中,石墨烯光吸收率A的理论结果可由石墨烯体积V中石墨烯的吸收功率比进行计算[9],表达式为

A=Vw(x,y)dV0.5cε0Ein2Scosθ,(15)

式中:w为功率损耗密度,w(x,y)=0.5ε0ω·ε″(x,y) E(x,y)2,ε″(x,y)为石墨烯相对介电常数的虚部,E(x,y)为石墨烯所在位置的电场强度;c为真空中的光速;S为多层薄膜结构在xy平面内的面积;Ein为入射光的电场强度。如图5(b)所示,数值模拟与理论计算结果非常吻合。由图5可知,当ds2=210 nm时(箭头处),石墨烯的光吸收率达到86.44%。由于金属固有损耗的存在,石墨烯无法完全吸收入射光,但相比于表面等离激元,该薄膜结构的石墨烯光吸收更具优势。

图 5. 石墨烯的光吸收随ds2的变化。(a)石墨烯的吸收谱随ds2的演化;(b)石墨烯吸收峰值与ds2的关系曲线(N=6)

Fig. 5. Changes of light absorption of graphene with ds2. (a) Spectral evolution of graphene light absorption with ds2; (b) curve of graphene light absorptivity peak versus ds2 when N=6

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考虑入射角对石墨烯光吸收的影响,研究了石墨烯的光吸收与入射光角度的关系,参数设定如下:d1=275 nm,d2=160 nm,ds1=230 nm,ds2=210 nm,da=200 nm,N=6,μc=0.258 eV。图6(a)所示为不同角度下TE和TM偏振对应的石墨烯光吸收谱。可以看出,当入射角较大时,TE和TM偏振将产生不同的吸收谱[21]。如图6(b)所示,随着入射角的增大,吸收峰发生蓝移[21],数值模拟与理论计算结果吻合。入射角度影响石墨烯光吸收的原因可从理论模型直观得到,(6)~(10)式中的相关参数均与入射角θ有关,经累积相乘,吸收谱将受θ影响。此结果为调控石墨烯的光吸收波长提供了一种简单有效的方法。由(9)式可知,塔姆等离激元波长与布拉格光栅层的厚度有关,调节布拉格光栅层将引起石墨烯光吸收峰的变化。图6(c)、(d)所示为不同的SiO2层厚度d1对石墨烯光吸收谱的影响。由图6(d)可知,石墨烯的光吸收峰随SiO2层厚度的增加发生红移,模拟结果与理论计算相符。同理,石墨烯的光吸收峰随Si3N4层厚度d2的增加也会发生红移。

以上结果均为TM偏振光入射的情况,当入射光为TE偏振时,石墨烯的光吸收峰将因塔姆等离激元波长的变化与TM吸收峰分离[21],如图6(b)所示。

石墨烯化学势的变化可影响塔姆等离激元状态,进而调节薄膜结构的光吸收特性。塔姆等离激元的工作波长随石墨烯化学势的变化而发生偏移。如图7(a)所示,随石墨烯化学势的变化,多层薄膜结构的光吸收率保持了较高水平;当石墨烯的化学势达到一定值时,光吸收率迅速降低。该现象可利用石墨烯的吸收特性进行解释:当石墨烯的化学势较小时,石墨烯的价带电子吸收入射光,跃迁到导带,发生带间吸收;当石墨烯的化学势较高并超过入射光能量的一半时,由于泡利阻塞效应,石墨烯的价带电子无法跃迁到导带,入射光将不被石墨烯吸收,该结构的光吸收率迅速降低。利用此原理,可实现结构光吸收的主动调控。当石墨烯化学势为0.325 eV和0.398 eV时,薄膜结构的光吸收率比值随波长的变化如图7(b)所示,可以看出,当入射光波长为1542 nm时,吸收率比值达到最大值(6.08)。

图 6. 石墨烯的光吸收谱。(a)不同入射角θ对应的石墨烯光吸收谱;(b)石墨烯的光吸收峰波长与θ的关系曲线;(c)不同SiO2层厚度d1对应的石墨烯光吸收谱;(d)石墨烯的光吸收峰波长与d1的关系曲线

Fig. 6. Graphene absorption spectra. (a) Absorption spectra of graphene with different incident angles θ; (b) curves of peak wavelength of graphene absorption versus θ; (c) light absorption spectra of graphene versus the thicknesses d1 of SiO2 layer; (d) curve of peak wavelength of graphene absorption versus d1

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图 7. 石墨烯化学势对多层薄膜结构的光吸收的影响。(a)石墨烯化学势为0.325 eV和0.398 eV时,多层薄膜结构的光吸收谱,插图为1549 nm处该结构的光吸收率随石墨烯化学势的变化曲线;(b)石墨烯化学势为0.325 eV和0.398 eV时多层薄膜结构的光吸收比

Fig. 7. Effect of graphene chemical potential on light absorption of multilayer films. (a) Light absorption spectra of multilayer film structure with chemical potential of 0.325 eV and 0.398 eV (The illustration is the variation curve of light absorptivity versus graphene chemical potential at 1549 nm); (b) light absorption ratio of multilayer films with graphene chemical potential of 0.325 eV and 0.398 eV

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4 结论

提出了一种新型的多层薄膜光学结构,利用该结构产生的塔姆等离激元及其强场局域特性,有效诱导了石墨烯的近红外光吸收增强。通过传输矩阵理论计算和FDTD数值模拟,发现在塔姆等离激元波长处,薄膜结构中单层石墨烯的光吸收率可达86.44%(约增大了36倍)。讨论了相关物理参数对石墨烯光吸收的调控特性。研究结果表明,石墨烯的光吸收峰依赖于布拉格光栅的周期和石墨烯位置的变化,随入射角的增大发生蓝移,随布拉格光栅层厚度的增大发生红移。利用石墨烯的泡利阻塞效应,通过改变石墨烯的化学势可实现多层薄膜结构光吸收的调控。研究结果为实现新型高性能石墨烯光电子器件(如探测器、调制器)开辟了新途径。

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