冷原子成像谱仪中靶表征及光电离研究 下载: 1201次封底文章
1 引言
经过几十年的发展,冷靶反冲离子动量谱仪(COLTRIMS)已成为研究原子分子物理的重要工具[1],其采用多级差分形成温度低于1 K的超音速气体靶,将反冲离子动量的分辨率提高到远小于1 a.u.,被广泛用于探测气态原子分子与强激光场的相互作用,以及一系列相关物理现象,如:高次谐波产生[2]、阈上电离[3]、隧穿电离[4-5]、顺序和非顺序双电离[6-8]、库仑爆炸[9]等。然而,COLTRIMS主要用于研究常温下的气相原子或分子,尚无法直接用于研究常温下为固态的碱金属元素。与惰性气体相比,碱金属在激发态的高次谐波产额比基态的高次谐波产额高出两个数量级[10-11];碱金属与强中红外激光相互作用可产生超高阶光电子,发现在阈上电离平台区的强度与元素种类有很强的依赖性[12]。然而,若想探究碱金属更多物理现象,需要先将碱金属加热为气体,但此时碱金属原子的无规则运动动量约为20 a.u.,会大大影响仪器对反冲离子动量的测量,因而需要对靶原子进行冷却。目前,利用磁场和光场形成的磁光阱(MOT)[13]可以将靶原子冷却到1 mK以下。Wolf等[14]首次结合磁光阱和反冲离子动量谱仪(RIMS),成功建成了磁光阱反冲离子动量谱仪(MOTRIMS),测量了一价铷的飞行时间(TOF)谱。在此之后,多人利用MOTRIMS对锂[15]、钠[16]、铷[17]等碱金属进行了研究。MOTRIMS的研制是原子电离微观动力学研究的重大突破:一方面,碱金属元素只含单个价电子,其作为简单系统,可被用于研究基本量子动力学过程;另一方面,利用激光精确制备和操纵束缚态原子,可以选择靶原子的初始激发态。然而,上述实验通常使用离子源与原子相互作用进行研究,关于使用超短脉冲强激光场电离原子的研究较少,因为强激光场可使原子库仑势扭曲,电子从原子中逸出,通过对电子和反冲离子动量进行成像来研究原子轨道结构。此外,超短脉冲与物质间的高度非线性作用,使在时间尺度上研究电子动力学过程成为可能,并促进了阿秒科学的出现[18-20]。
近期,本课题组建成了一套新型磁光阱反冲离子动量成像系统[21],可用于研究超短脉冲强激光与铷(Rb)原子的相互作用。为了对加热后获得的Rb蒸气进行冷却,本课题组搭建了一套针对Rb原子的磁光阱系统,将Rb (85Rb)原子在二维磁光阱(2D MOT)中预冷(52S1/2→52P3/2,对应的能级波长为780.24 nm,自然线宽Γ=6 MHz),用推送光将预冷后的Rb原子推送到反应腔形成2D MOT靶。在此基础上,用6束光在三个相互垂直的方向对Rb原子进行冷却与陷俘,可获得光学黏团(molasses)[22]靶;另外,若选用反亥姆霍兹线圈产生的梯度磁场作为囚禁因子,可以进一步获得三维磁光阱(3D MOT)靶。三种类型的冷Rb原子靶都可以与飞秒激光相互作用而发生电离。
获得冷原子团后,可利用吸收成像法测量冷原子团的密度、温度和速度[23],即用弱探测光穿过自由下落且膨胀的冷原子云,并由CMOS相机记录其吸收图像,最终依据图像中的原子团体积计算冷原子参数。本文对这三种靶进行了标定,通过磁场和光场的时序调节控制成像过程,分别记录照射在冷原子团上的成像光、关闭磁场和光场时的成像光及背景信息,可估算出冷原子团体积随时间的变化,进而求得3D MOT靶的密度。结合光电离法,用飞秒激光电离2D MOT靶和molasses靶并探测电离计数,可以计算出两种靶的密度。同样,利用CMOS对关闭磁场和光场时冷原子团的扩散情况进行成像,最终获得了3D MOT靶的温度和速度。由于3D MOT靶、molasses靶和2D MOT靶的原子团密度相差一个数量级,三种靶一起覆盖了一个较为宽广的靶密度范围,避免了空间电荷效应[24],因而可以在较大激光强度范围内进行飞秒激光实验。本文将针对当前MOTRIMS实验平台,对其使用的激光冷却技术,以及吸收成像法测定的冷原子团密度与温度进行介绍,并对测得的Rb+动量分布进行讨论分析。
2 Rb原子的多普勒冷却
2.1 Rb原子的冷却循环
对Rb原子进行冷却时,由于多普勒效应的影响,当原子的运动方向与激光方向相反时,原子会受到散射力作用而发生减速。又因为原子具有超精细结构,基态可分裂成多个能级结构,原子自发辐射出光子后有一定的概率落到暗态[25],从而无法与冷却光作用而被继续冷却。为了保证原子按照“指定”轨迹跃迁,本文选择了以下冷却循环:对于85Rb原子(自然丰度为72.17%),采用85Rb的D2线52S1/2→52P3/2超精细能级来冷却,用原子气室磁光阱技术,将窄线宽的单纵模半导体激光器作为冷却与陷俘Rb原子所需的冷却光(cooling)和回泵光(repumping)的光源,其中冷却光的红失谐为12 MHz。如
2.2 饱和吸收稳频
激光频率的稳定在激光冷却中是必不可少的,在对Rb原子进行冷却前,需要先对激光器进行稳频。实验中使用两台德国Toptica公司的大功率半导体激光器TA Pro。一台TA Pro作为冷却光光源,将激光器中光隔离器和锥形放大器间的种子光作为系统的饱和吸收稳频光源,如
同样,另一台TA Pro作为回泵光光源,利用种子光通过双通AOM后频移2×110 MHz,将激光器频率锁定到F'=2和F'=3的交叉峰上,可以通过示波器观测到扫描激光频率时的饱和吸收谱线。
2.3 Rb原子的冷却与陷俘
用来提供冷却光的TA Pro的总出射光经过单模保偏光纤被PBS分成4束,如
第三束光被进一步分成三束冷却光,其中每束光的功率约为16 mW,三束光经过四分之一波片后成为圆偏振光,垂直入射到高反镜后沿原路返回,可在x、y、z三个方向上进一步冷却预冷原子,其中x方向为2D MOT传播方向。一对间距120 mm、内径2 mm、外径3 mm的空心无氧铜管绕制成的反亥姆霍兹线圈提供梯度磁场,整个线圈的直径约为70 mm,绕制圈数为25圈,可以通过调节电流大小改变空间磁场梯度。利用冷却光与梯度磁场组成的3D MOT实现对Rb原子的陷俘,可得到3D MOT靶。
第4束光为成像光,功率约为20 μW,与用来冷却3D原子团的其中一束冷却光重合,为后续根据吸收成像测量密度、温度等参数提供光源。
另一台TA Pro的总出射光提供回泵光,回泵光经单模保偏光纤传输至PBS后被分成两束光,最终与2D MOT和3D MOT的两束冷却光重合,分别用于2D MOT再泵浦和3D MOT再泵浦,功率为16 mW,其中的12 mW用于2D MOT靶冷却,其余功率用于3D MOT靶和molasses靶的冷却。
2.4 MOTRIMS系统
Rb原子在反冲离子动量谱仪中与飞秒激光相互作用。如
3 吸收成像法计算原子团的密度、温度和速度
3.1 密度的测量
利用吸收成像法可以测量冷却后Rb原子团中Rb原子的数目,并得到密度ρ,ρ=N/V,其中V为冷原子团的体积,N为冷原子团中原子总数,可表示为
其光学厚度D(x,y)可表示为
式中:n(x,y,z)为原子数密度分布;σ=3λ2/2π为共振吸收截面,λ为中心波长;I(x,y)为成像光穿过原子团之后的光强分布;I0(x,y)为穿过原子团之前的光强分布。
图 4. 吸收成像法探测结果。(a)吸收图像;(b)参考图像;(c)背景图像;(d)光学厚度图像
Fig. 4. Detection results of absorption imaging method. (a) Absorption image; (b) reference image;(c) background image; (d) optical thickness image
图 5. 原子团密度测量时序控制图(虚线表示开启,实线表示关闭)
Fig. 5. Imaging sequence control for density measurement (dotted line means opening and solid line means closing)
为了最大化3D MOT靶的原子团密度,可以对冷却系统的实验参数进行优化。首先调节反亥姆霍兹线圈中电流大小,以优化3D MOT靶的磁场梯度。如
而对于2D MOT靶和molasses靶,利用光电离法,即采用飞秒激光将Rb原子团电离,通过数据采集软件CoboldPC观察相同采集时间下反冲离子的计数,理论上认为单位时间内电离出的离子数与原子团密度成正比,根据已经获得的3D MOT靶的原子团密度,在同一光强I=2 ×1010 W/cm2下,最终可以获得2D MOT靶的原子束密度约为107 atom/cm3,molasses靶的原子团密度约为108 atom/cm3。
3.2 温度和速度的测量
在自由扩散之前,原子的速度分布满足麦克斯韦-玻尔兹曼分布率,其表达式为
式中:vi表示在i方向上的速度;T为原子团温度;t为原子的扩散时间;m为原子质量;kB为玻尔兹曼常数。vi可等于(ri-r0i)/t,其中ri表示原子在t时刻的位置,r0i表示原子的初始位置。在MOT的束缚下,认为冷原子团中心位置的密度空间分布是高斯型分布,其表达式为
式中:n0表示密度空间分布;σ0i表示i方向上冷原子靶的初始大小。冷原子靶的初始大小σ0为高斯型分布1/e2,则在t时刻靶的尺寸σ'(t)为
因此,通过测量在不同时间t下的σ'(t),由(5)式可得冷原子团的温度T。根据理想气体分子平均动能关系
实验中,只采用吸收成像方法即可获得冷原子团的温度和速度。在3D MOT靶失去冷却和束缚后扩散的过程中,重力的影响相对于成像光来说可忽略不计,并且假定MOT在扩散时中心位置不会发生改变。首先需要对原子团进行冷却,待冷原子团稳定后,将冷却光和磁场关闭,原子团在自身初始速度的作用下会发生扩散,所以从第2 ms开始,每间隔1 ms对原子团进行成像,直到第11 ms结束,结果如
图 7. 不同时刻原子团分布,与仪器方向相对应。(a) 2 ms时刻的原子团分布;(b) 2 ms时刻原子团在y方向大小的高斯拟合;(c) 2 ms时刻原子团在z方向大小的高斯拟合;(d) 11 ms时刻的原子团分布;(e) 11 ms时刻原子团在y方向大小的高斯拟合;(f) 11 ms时刻原子团在z方向大小的高斯拟合
Fig. 7. Atomic mass distributions at different times, corresponding to the direction of the instrument. (a) Distribution of atomic group at 2 ms; (b) Gaussian fitting of atomic group at 2 ms in y direction; (c) Gaussian fitting of atomic group at 2 ms in z direction; (d) distribution of atomic group at 11 ms; (e) Gaussian fitting of atomic group at 11 ms in y direction; (f) Gaussian fitting of atomic group at 11 ms in z direction
4 Rb+动量分布
完成仪器搭建后,为检测冷却效果,对比了热蒸气靶和冷原子靶分别与飞秒激光相互作用的动量谱。对于热蒸气靶,Rb金属丝在加热形成Rb蒸气后直接与飞秒激光相互作用,其间不开启冷却光、回泵光和推送光。利用中心波长为800 nm、重复频率为1 kHz、单脉冲能量为4 mJ的飞秒激光与Rb原子相互作用,飞秒激光偏振方向为z方向(定义见
如
式中:M为离子的质量;ΔM为质量峰的半峰全宽。
图 8. 热蒸气靶和3D MOT靶的动量谱(虚线为热蒸气靶的Rb+的动量分布,右侧纵坐标轴为热蒸气靶的计数;实线表示3D MOT靶Rb+的TOF谱和动量分布,左侧纵坐标轴表示3D MOT靶的计数,上方横坐标轴标示了3D MOT靶的飞行时间)
Fig. 8. Momentum spectra of hot vapor target and 3D MOT target (dotted line is the momentum distribution of Rb+ of hot vapor target, and right vertical axis is the counts of hot vapor target; solid line is the TOF spectrum and momentum distribution of Rb+ of 3D MOT target, left vertical axis is the counts of 3D MOT target, and the horizontal axis on the top is the TOF of 3D MOT target)
本课题组发现,不同靶适用于不同强度强场激光下的电离动力学研究。例如:对于Rb+的探测,当飞秒激光光强I=1 ×1011 W/cm2时,3D MOT靶会出现严重的空间电荷效应,而2D MOT靶对应的计数较低,会影响实验效率,只有molasses靶最为适合。在冷却光的作用下,molasses靶处于激发态5p,Rb原子5p 态的电离能Ip=2.58 eV,800 nm飞秒激光的光子能量为1.55 eV,Rb原子吸收两个光子后逸出的电子的能量为0.47 eV,由动量守恒可知,对应Rb+动量pz=0.18 a.u.。这与本文的实验结果十分吻合,如
图 9. molasses靶与强场相互作用后的Rb+动量分布。(a) x、z方向的动量分布;(b)线性坐标下z方向的动量分布;(c) log坐标下z方向的动量分布
Fig. 9. Rb+ momentum distribution of molasses target after interaction with the strong field. (a) Momentum distribution in x and z directions; (b) momentum distribution in z direction in linear coordinates; (c) momentum distribution in z direction in log coordinates
除此之外,还发现在pz=± 0.39 a.u.处也存在一个微弱结构(
5 结论
为研究强激光场下碱金属元素的强场物理过程,本文研制了一种新型MOTRIMS研究平台,该技术结合超冷、超快和超强激光技术,可以通过探测冷原子中电子和离子的动量分布来获取激光与金属原子相互作用的微观量子信息。在该系统中,采用激光冷却技术把Rb原子在2D MOT中预冷,推送至反应腔中得到2D MOT靶,用6束光在三个相互垂直的方向对Rb原子团进行冷却与陷俘,可以获得3D MOT靶和molasses靶,然后利用吸收成像法实现对MOT的标定,3D MOT靶的温度可低至130 μK,密度约为109 atom/cm3,2D MOT靶的密度约为107 atom/cm3,molasses靶的密度约为108 atom/cm3,三种靶适用于与强度变化范围较大的激光相互作用。通过测量热蒸气靶和3D MOT靶的动量分布,可得冷原子靶使仪器的动量分辨率提高了约14倍,仪器质量分辨率高达3000。利用4π探测立体角探测器探测反冲离子,用标准的COLTRIMS方法重构反冲离子的动量,初步研究了Rb+的电离过程。目前,MOTRIMS也将被扩展实现对电子的探测,即同时检测离子和电子,可实现符合测量,通过将飞秒激光波长扩展至中红外波段,研究隧穿区及激发态参与的强场过程,近期本课题组成功测得了飞秒激光椭偏度和铷原子多电离动量分布依赖关系[27]。MOTRIMS高分辨离子动量分布全空间成像技术为未来进一步研究冷分子的形成与解离[28]、冷化学反应控制[29]及冷等离子体演化[30]等提供了基础。
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