1 引言

超材料是一种人工复合结构或复合材料^[1],因其具有独特的电磁特性引起了广泛关注^[2]。超材料的电磁特性主要取决于人工设计的单元结构,这对电磁场的控制和传播具有重要意义^[3-5]。根据有效媒质理论^[6],当结构单元的特征长度小于入射波长的十分之一时,超材料的电磁特性主要由介电常数ε和磁导率μ两个宏观的电磁参数表征。可以通过调节超材料结构的几何参数、形状等来改变电磁参数,从而实现对其电磁特性的调控。由于这种独特的电磁特性,超材料已经被应用于吸收器的设计,并且实现了对特定频段电磁波的完美吸收。电磁波完全吸收器的机理是通过调节器件的物理尺寸及材料参数,使入射电磁波的电磁分量产生耦合,从而对入射到吸收器特定频带内的电磁波实现接近100%的吸收^[7]。

文献[ 7]设计了一种基于超材料的微波完全吸收器,其在11.6 GHz频段下具有高达99%的完美吸收特性。目前,在文献[ 7]研究基础上,文献[ 8-16]设计了不同结构的完全吸收器,并将微波段扩展到太赫兹频段、可见光频段、近红外频段等。文献[ 8]提出的超材料吸收器,在1.3 THz处吸收率为70%。文献[ 9]设计的宽角度太赫兹波段吸收器,垂直入射时其吸收率达99.7%,入射角度在70°时其吸收率仍保持在80%以上。文献[ 10]提出的电磁波单向吸收器在特定波长(409.725 nm)时,实现了电磁波的完全吸收。然而,上述吸收器虽然具有较高的吸收率,但吸收波段较窄,限制了其应用。文献[ 11-12]设计了一种开口谐振环三频超材料吸收器,这种吸收器在4.06,6.73,9.22 GHz分别实现了99%,93%和95%的吸收率。文献[ 13]提出的锯齿型超材料吸收器实现了在近红外与远红外波段下的高效率吸收。此外,文献[ 14-15]设计了多层结构的纳米环与纳米柱超材料吸收器,在400~700 nm波段下的平均吸收率也均可达到95%。文献[ 16]设计的四扇环超材料吸收器在214~500 nm波段下的吸收率均可达到95%。然而,这些吸收器通常只吸收可见光或红外光,吸收波段不宽。文献[ 17]研究表明,太阳能量辐射光谱包括紫外线、可见光及红外光,这三种光谱分别约占太阳辐射到地面能量的9%、46%、45%,其中可见光与红外波段下的能量分别主要集中在400~750 nm波段与750~1500 nm波段。因此,研究可见光和近红外光的宽波段(400~1500 nm)能量吸收,对太阳能的开发与利用是非常有意义的。

本文在纳米偶极子等效电路的基础上,结合多层波导与谐振腔结构,提出了一种高吸收率、宽波段的纳米超材料太阳能吸收器(以下简称为纳米超材料吸收器)。该吸收器能同时高效吸收可见光与近红外光波段(400~1500 nm)的能量。采用时域有限差分(FDTD)方法分析了纳米超材料吸收器在宽波段、不同偏振状态的入射光、大角度入射光下的吸收特性。

2 设计思想

从能量角度来看,当光束照射到纳米超材料吸收器表面时,光的能量被分为三个部分,即被吸收器反射、透射与吸收,其中反射率、透射率、吸收率的总和为1。纳米超材料吸收器的吸收率^[1]表示为

A(λ)=1-R(λ)-T(λ),(1)

式中A(λ)代表吸收率,R(λ)代表反射率,T(λ)代表透射率,λ为波长。从(1)式可以看出纳米超材料吸收器的吸收率主要是由反射率与透射率决定的;要实现完全吸收特性的超材料纳米吸收器,必须使反射率与透射率尽可能小。在纳米超材料吸收器的Si基底上镀一层具有一定厚度的Au膜,如果该厚度大于光穿透Au膜的深度,Au膜可以阻止光的透射,使其透射率接近零。在此条件下,吸收器的吸收率仅受反射率的影响。为了降低反射率,需保证介电常数和磁导率相等[ε(λ)=μ(λ)],使其阻抗匹配,即结构阻抗z(λ)=μ(λ)/ε(λ)与自由空间阻抗Z₀(λ)相等。由于超材料的电磁特性主要取决于人工设计的单元结构,本研究通过调整吸收器的单元结构参数及周期实现阻抗匹配,降低反射,进而提高吸收器的吸收率。

3 吸收器的单元结构及建模分析

3.1 吸收器单元结构

纳米超材料吸收器单元结构如图1所示,该单元结构是由多层双六边形超材料纳米柱与Si圆环柱组成,其中Si圆环柱中镶嵌了8个直径为d的Au圆柱。双六边形纳米柱与Si圆环柱分别形成了波导与谐振腔体结构,这两种结构共同作用提高了吸收率并展宽了吸收波段。图1(b)是吸收器单元结构的俯视图,其中R₁为圆环的内环半径,R₂为外环半径,R为正六边形半径。图1(c)是吸收器单元结构的侧视图,其中h为双六边形柱的高度,Au/Si的层数表示为L;Si圆环柱与Au圆柱的高度分别为h₁和h₂,且h₁=h₂。纳米超材料吸收器是在Si基底上镀一层厚度为100 nm的Au膜(该厚度大于光能够穿透Au膜的厚度),并在Au膜上周期排列纳米超材料吸收器单元,其周期表示为p。

图 1. (a)纳米超材料吸收器结构图;(b)吸收器单元俯视图;(c)吸收器单元侧视图

Fig. 1. (a) Structure schematic of the nano-metamaterial absorber; (b) top view of the absorber unit; (c) side view of the absorber unit

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3.2 单元结构建模与分析

首先对Au/Si/Au双六边形结构进行等效并分析其电磁谐振特性,其结构如图2中(a)、(b)所示,其中E_x、H_y分别为y=0平面的电场强度和磁场强度。该结构由Au/Si/Au三层双六边形组成。由于双六边形结构较为复杂,为了简化分析,将Au/Si/Au六边形结构等效为偶极子谐振结构,如图2(c)所示。

图 2. Au/Si/Au双六边形单元结构的(a)俯视图和(b)侧视图;(c)偶极子谐振结构

Fig. 2. (a) Top view and (b) side view of the dual hexagon unit with Au/Si/Au stack; (c) structure of dipole resonance

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采用Zhou等^[18]提出的等效电路模型研究该等效偶极子结构的谐振特性。如图2(c)所示,假定周期单元沿电场方向(x轴)和沿磁场方向(y轴)的长度分别为L_x与L_y,偶极子长度为l,宽度为w,介质层与金属层厚度分别表示为d_s与d_m。当电磁波沿z轴方向垂直照射到偶极子谐振结构表面时,偶极子谐振结构在外界入射电磁场的作用下发生电磁谐振。其等效电路模型如图3所示。

图 3. 偶极子谐振结构的等效电路模型。(a)磁谐振时的等效电路图;(b)电谐振时的等效电图

Fig. 3. Equivalent circuit model of the dipole resonance structure. (a) Equivalent circuit diagram of magnetic resonance; (b) equivalent circuit diagram of electric resonance

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磁谐振时的总电感可以表示为

L=2Lm=μ(ds/w)l,(2)

偶极子上下两个末端和底层的连续金属层之间的电容表示为

Cm=εwl'/ds,(3)

式中l'=c₁l,c₁的取值范围为0.2≤c₁≤0.3。

两个相邻单元偶极子之间产生的间隙电容可以表示为

Ce=πεw/ln(g/dm),(4)

式中g=L_x-l,表示两个相邻偶极子之间的间隙距离。

由图3的等效电路模型可以得到磁谐振结构总阻抗公式:

Ztot=iωLm1-ω2LmCe+2iωCm+iωLm,(5)

式中ω是角频率。考虑到该谐振结构的尺寸参数,可近似得C_e≈0.1C_m;则磁谐振角频率ω_m可以简化为

ωm=Cm+Ce-(Cm2+Ce2)12LmCmCe≈1LmCm,(6)

因此磁谐振频率可以简化为

fm=c/(2πlc1εd/2),(7)

式中c为光速,ε_d为Si的相对介电常数。则磁谐振波长可以表示为

λm=2πlc1εd/2。(8)

此外,由于左右两侧电感L_e和电容C_e是镜像对称的,当电谐振发生时,电容C_m中无电流通过,如图3(b)所示。因此,电谐振频率简化为

fe=1/(2πLeCe),(9)

式中L_e=(μ/π)g(w/l),则电谐振波长计算公式可以表示为

λe=2πcLeCe。(10)

设计Au/Si/Au双六边形结构的几何参数分别为:L_x=400 nm、L_y=400 nm、l=200 nm、w=87 nm、d_s=20 nm、d_m=10 nm,选定Si的相对介电常数ε_d=11.7。将参数代入电谐振表达式和磁谐振波长表达式,可以计算出磁谐振与电谐振波长分别约为700 nm与720 nm。采用FDTD方法,网格加密步长设置为2 nm,计算得到Au/Si/Au双六边形结构的透射光谱与吸收光谱分别如图4所示,由图4可知,在波长700 nm处产生谐振,吸收率曲线存在吸收峰,这与由等效电路模型计算得到的电磁谐振频率相吻合。此外,在波长410 nm与1300 nm处,吸收率曲线也存在两个吸收峰。从等效电路的电谐振与磁谐振波长表达式可以看出,谐振波长主要受金属与介质的介电常数影响,不同的介电常数参数对应不同的谐振波长。而在400~1500 nm波段范围内,金属与介质的介电常数是一个复数,随着频率的改变而发生变化。因此,在不同频率入射光源(高频率时变电磁场)激励下,达到谐振条件时,会有多个谐振点出现。

图 4. Au/Si/Au双六边形结构的(a)透射光谱和(b)吸收光谱

Fig. 4. (a) Transmission spectrum and (b) absorption spectrum of the dual hexagon structure with Au/Si/Au stack

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虽然Au/Si/Au双六边形结构在400~1500 nm波段存在三个谐振点,但在整个波段吸收率不高。为提高吸收器在上述波段的吸收率,在三层(Au/Si/Au)双六边形结构谐振特性分析的基础上,结合多层波导结构,设计了多层(Au/Si)双六边形柱。多层双六边形柱是由多层Au/Si结构叠加而成,如图1(c)所示,其中上层的Au/Si与下层的Au层形成了Au/Si/Au,即相当于多层Au/Si/Au偶极子谐振结构相互叠加,从而增加吸收率。同时,结合谐振腔结构,在多层双六边形柱外放置镶嵌了Au柱的Si圆环结构,其中多层双六边形柱位于Si圆环的中心,形成吸收器的单元结构。这两种结构中的电场、磁场相互耦合,进一步提高吸收器的吸收率。由于Au/Si堆叠层数与圆环结构使得阻抗匹配计算困难,采用FDTD方法分析单元结构的几何参数使其阻抗匹配,并分析入射光的偏振状态与入射角度对吸收器的吸收特性影响,以及从电场与磁场角度分析其吸收机理。

4 结果与分析

在仿真计算中,纳米超材料吸收器单元结构几何参数设置分别为R=50 nm,R₁=100 nm,R₂=150 nm,h₁=h₂=960 nm,h为44层,d=20 nm,p=400 nm。计算区域在x,y方向上设置为周期边界条件模拟吸收器单元结构沿此方向上周期排列,入射光源选用平面波,电场沿x方向偏振并垂直入射到吸收器结构。金属Au与介质Si介电常数的数据分别来自Johnson等^[19]的实验值和Palik^[20]的实验值。采用FDTD方法,网格加密步长设置为2 nm。首先分析Au圆柱以及几何参数(六边形柱高度、Si圆环高度、阵列周期)对吸收特性的影响;其次,分析了入射光的入射角度与偏振角度对吸收特性的影响;最后,探讨了吸收器产生宽波段、高吸收率的机理。

4.1 Au圆柱及几何参数对吸收特性的影响

首先,采用FDTD方法得到纳米超材料吸收器(有Au圆柱)与无四周Au圆柱的吸收器在400~1500 nm波段内的吸收光谱。如图5(a)所示(蓝色线),有Au圆柱的超材料吸收器在400~1500 nm波段内具有多个谐振点,且在整个波段内的平均吸收率(仿真波段内,采样频率点所有吸收率的平均值)为94%,吸收峰值最大可以达到100%。对比图5(a)中无Au圆柱时的吸收光谱(红色线)可以看出,在400~600 nm波段内,两种结构吸收器的吸收率较为接近。然而,当波长超过600 nm后,无四周Au圆柱的吸收器吸收谱线急剧下降且波动较大,其平均吸收率在整个波段内为92%。分析两种结构的吸收光谱发现,纳米超材料吸收器在整个波段内的吸收曲线较为稳定,吸收率基本维持在80%以上。金属与介质交界面的存在是表面等离子体共振产生的条件,因此,Au圆柱的存在使得Si圆环柱金属/介质交界面处的表面等离子体共振更容易产生,且Si圆环上的表面等离子体与双六边形柱又产生相互耦合作用,使得能量进一步被束缚在结构上,增加了吸收率。当四周无Au圆柱时,其Si圆环表面基本没有表面等离子体共振的产生;即Si圆环与双六边形的电磁场耦合作用较弱,所以其吸收特性弱于有Au圆柱的吸收器。

图 5. 吸收光谱。(a)不同结构;(b)不同六边形柱高度h

Fig. 5. Absorption spectra. (a) Different structure; (b) different height h of hexagonal pillar

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其次,分析双六边形高度参数对吸收特性的影响。保持上述其他几何参数不变,改变双六边形柱的高度h(即Au/Si层数),其吸收光谱如图5(b)所示。随着六边形柱高度的增加,纳米超材料吸收器的吸收率逐渐上升,其原因是随着结构的改变,自由空间阻抗与结构阻抗匹配效果越来越好,吸收率也随之增加。从图5(b)可以看出,当六边形柱的高度增加到44层时,纳米超材料吸收器的平均吸收率已经达到94%。当Au/Si层数持续增加时,平均吸收率的增加效果并不十分明显。同时,随着高度的增加,后期的加工制造与集成难度不断增大。

然后,分析Si圆环柱高度对吸收特性影响。保持其他参数不变,同时改变Si圆环与Au圆柱的高度h₁、h₂(且h₁=h₂),纳米超材料吸收器在400~1500 nm波段内的吸收光谱如图6(a)所示。当Si圆环的高度等于960 nm时,吸收器的平均吸收率可以达到94%,吸收效果最好。当Si圆环的高度过低时,Si圆环与双六边形纳米柱上产生的表面等离子体共振的耦合作用较弱,使得吸收率下降。当Si圆环与六边形柱高度接近时,两个结构上产生表面等离子共振的耦合作用太强,导致反射率增加,吸收率降低。

最后,研究纳米超材料吸收器单元排列周期对吸收特性的影响。保持其他参数不变,改变周期参数p,从300 nm增加到450 nm,记录纳米超材料吸收器在400~1500 nm波段内的吸收光谱。如图6(b)所示,当阵列的周期小于400 nm时,随着周期p的增加,纳米超材料吸收器在400~1500 nm波段内的平均吸收率逐渐升高。当阵列的周期大于400 nm时,随着p的增加,纳米超材料吸收器的平均吸收率逐渐下降,尤其在1200~1500 nm波段,吸收率下降速度最快。当周期增加到大于入射波长时,光在分界面处更易发生散射,从而导致吸收率下降。因此,当周期为400 nm时,吸收器的吸收效果最好,平均吸收率达到94%。

图 6. 吸收光谱。(a)不同圆环高度h1;(b)不同周期p

Fig. 6. Absorption spectra. (a) Different ring pillar height h1; (b) different period p

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4.2 入射角度与偏振角度对吸收特性的影响

继续研究纳米超材料吸收器的吸收特性与入射光的偏振状态及入射角度之间的关系。首先,保持原始结构参数不变,改变入射光的偏振角度,从0°增加到90°垂直入射。记录纳米超材料吸收器在400~1500 nm波段内平均吸收率随入射偏振角度的变化曲线,如图7(a)所示,纳米超材料吸收器的平均吸收率最高可以达到94%,随着偏振角度的增加,纳米超材料吸收器的平均吸收率略微下降,但在各个偏振方向上均保持在90%以上。由于纳米超材料吸收器结构在各个偏振方向上并不是等面积对称的,吸收器在各个方向上的自由电子分布不完全相同。因此,在各个偏振方向上对入射光的电磁响应也有所不同,所以吸收器在各个偏振角度的吸收率也略有差异,但平均吸收率整体下降幅度较小。

图 7. 吸收光谱。(a)不同偏振角度;(b)不同入射角度

Fig. 7. Absorption spectra. (a) Different polarization angles; (b) different incident angles

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其次,研究光源的入射角度对纳米超材料吸收器吸收特性的影响。保持结构几何参数不变,改变入射角度,记录入射角度分别为10°、30°、50°、60°时纳米超材料吸收器的吸收光谱,如图7(b)所示,当波长低于1000 nm时,吸收率随入射角度变化较小。当波长大于1000 nm时,对于所有入射角度,吸收器的吸收率都下降较快。尽管吸收器的吸收率在1000 nm后快速下降,但在入射角为±60°大角度入射时,吸收器的平均吸收率仍可以保持在90%以上。

4.3 吸收器宽波段与高吸收率机理分析

分别提取y=0平面(即x-z平面)的电场(图8)、磁场(图9)分布与z=960 nm平面(即x-y平面)的电场(图10)分布,从电场与磁场角度探究纳米超材料吸收器的吸收机理。

首先,选取了波长分别为400,650,700,1000,1300,1500 nm时,y=0平面的电场强度|E_x|分布,如图8所示。从图8中可以看出,在选取的各波长下,纳米超材料吸收器的边缘两侧与双六边形柱中心连接区域出现了多个场强增大的区域,其原因为在入射光的照射下,金属Au层与介质Si层发生了局域表面等离子体共振^[21]。局域表面等离子体共振激发产生局域表面等离激元使得局部电场增强,并在强电场的作用下能量被耦合在吸收器Si介质层内,使得吸收器的反射率降低,故而吸收率增加,光吸收增强。如图8(a)~(c)所示,当波长小于1000 nm时,场增强区域位于双六边形纳米柱与Si圆环柱上,此时两个结构上的电场具有较强的耦合作用。相比之下,当波长超过1000 nm时,如图8(d)~(f)所示,场增强区域主要集中在双六边形柱上,这也说明局域表面等离子体共振主要发生在双六边形柱。虽然双六边形结构在各个偏振方向上并不是等面积对称的,在各个偏振方向上的吸收率也有所不同,但其平均吸收率受偏振角度影响较小,且在各个偏振方向上维持较高的吸收率。因此,纳米超材料吸收器的宽波段是由Si圆环柱和双六边形柱的表面等离激元以及其相互耦合产生的,且此结构的平均吸收率受偏振角度影响较小。

图 8. y=0平面的电场|Ex|的分布。(a) λ=400 nm;(b) λ=650 nm;(c) λ=700 nm;(d) λ=1000 nm; (e) λ=1300 nm;(f) λ=1500 nm

Fig. 8. Electric field |Ex| distribution at y=0 plane. (a) λ=400 nm; (b) λ=650 nm; (c) λ=700 nm; (d) λ=1000 nm; (e) λ=1300 nm; (f) λ=1500 nm

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同时,提取波长分别为400,650,700,1000,1300,1500 nm时,y=0平面的磁场强度|H_y|的分布,如图9所示。从图9中可以看出,随着波长的增加,能流沿着介质/金属层逐渐向下汇集,形成能流旋涡。在波长为650,700,1300 nm处旋涡现象最为明显,旋涡的中心正好是磁场分布最强处。由文献[ 22]可知,这种现象为慢波效应。即当某种介质中很多不同频率的光波同时传播时,它们传播的群速度与其中任何一种频率的光波通过该种介质时的速度都可能不同,当群速度在某种情况下为零时,就会发生慢波效应^[13,22-23]。慢波效应使得传播速度变慢,这样就增加了光与物质之间相互作用的过程,进而吸收了更多的太阳能^[24]。

图 9. y=0平面的磁场|Hy|的分布。(a) λ=400 nm;(b) λ=650 nm;(c) λ=700 nm;(d) λ=1000 nm; (e) λ=1300 nm;(f) λ=1500 nm

Fig. 9. Magnetic field |Hy| distribution at y=0 plane. (a) λ=400 nm; (b) λ=650 nm; (c) λ=700 nm; (d) λ=1000 nm; (e) λ=1300 nm; (f) λ=1500 nm

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根据慢波效应理论与有效媒介理论^[13],金属/介质(Au/Si)规律叠加组合的波导发生慢波效应(即其群速度为零)处相应波长λ_p与电场沿金属/介质垂直方向的等效介电常数ε_⊥公式可写为

λp=2Wε⊥,(11)1ε⊥=fεmω+1-fεdω,(12)f=hAhA+hS,(13)

式中W为波导宽度;ε_⊥为该纳米柱垂直等效介电常数;ε_m与ε_d分别为金属与介质的介电常数;f为金属占空比,h_A、h_S分别为Au层与Si层厚度。将参数代入公式可得慢波效应发生对应的波长分别为700 nm与1300 nm。因此,可以发现理论计算慢波效应对应的波长与图9所示通过磁场分布分析所得的结果相同。这就说明纳米超材料吸收器的在入射光的激励下确实产生了慢波效应。慢波效应的产生使得传播速度变低,而较低的传播速度更利于光与介质结构发生相互耦合,更利于吸收器对能量的吸收,进而提高吸收器的吸收率。因此,多层结构的慢波效应进一步提高了吸收器在宽波段下的吸收率。

图 10. z=960 nm平面电场|Ex|的分布。(a) λ=400 nm;(b) λ=650 nm;(c) λ=700 nm; (d) λ=1000 nm;(e) λ=1300 nm;(f) λ=1500 nm

Fig. 10. Electric field |Ex| distribution at z=960 nm plane. (a) λ=400 nm; (b) λ=650 nm; (c) λ=700 nm; (d) λ=1000 nm; (e) λ=1300 nm; (f) λ=1500 nm

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提取波长分别为400,650,700,1000,1300,1500 nm时,z=960 nm平面的电场强度|E_x|的分布如图10所示,其中红色区域代表电场增强区域。从图10中可以看出在共振频率点处,纳米超材料吸收器表面及边缘出现明显的场强增强区域。尤其是在Au纳米圆柱表面上,当波长分别650 nm与700 nm时,电场得到很大的提高。产生此现象的原因为在入射光的激励下,由于Au圆柱的存在使Au圆柱表面产生表面等离子体共振并激发了表面等离子体激元^[25-26],进而使得电磁能量被束缚在金属表面,局部电场增加;而能量被束缚在吸收器的表面后,被反射的能量减小,从而使得吸收率在宽波段内显著提高。

为了定量分析表面等离子体共振产生表面局域场增强,定义了表面等离子体共振在单个金属介质界面产生的电场|E_SP|²与入射场|E₀|²的关系模型,其主要由金属的介电常数所决定,可以表示为^[27]

ESP2E02=2-ε'm(-ε'm-εd)ε″mεd,(14)

式中ε'_m与ε″_m分别表示金属介电常数的实部和虚部。 ε'm≫ ε″m,因此,在空气-金属界面有 ESP2E02>1,表明表面等离子体共振可以产生显著的场增强,将能量束缚在结构表面。以650 nm波长为例,取该波长下Au介电常数实部ε'_m=-13.64,虚部ε″_m=1.03;空气的介电常数ε_d=1,代入(14)式可得 ESP2E02=7.14。因此,从计算结果可以看出,Au圆柱表面上确实产生了场增强,这也与图10(b)电场分析结果一致。

5 结论

基于超材料设计的超宽带纳米超材料吸收器,在可见光与近红外光波段具有良好的吸收特性,整个波段范围内的平均吸收率可以达到94%。采用FDTD方法分析其吸收特性,结果表明,纳米超材料吸收器受入射光的偏振角度影响较小,且在±60°大入射角度仍可以保持90%的高吸收率。与文献[ 14-15]提出的纳米环与纳米柱吸收器相比,本设计的纳米超材料吸收器在保持高吸收率的前提下,将吸收器的吸收波段从400~700 nm扩展到400~1500 nm。由机理分析可知,纳米超材料的高吸收率是由于Au/Si六边形柱与Au纳米圆柱上产生的慢波效应与局域表面等离体共振的共同作用,该共同作用使得能量被汇集在吸收器内,反射率降低,吸收率增加。另一方面,随着纳米加工技术的发展,文献[ 28-29]中设计的多层结构吸收器与纳米天线太阳能电池等类似结构的吸收器已被加工测试,这也为所设计吸收器的下一步加工提供了可能。该工作对于今后薄膜太阳能电池设计具有一定的参考价值,为太阳能的高效率吸收提供了新的思路。