1 引言

人工关节置换术是现代医学最成功的外科手术之一,而关节表面的磨损是导致无菌松动、骨溶解甚至植入物失效的最普遍原因^[1]。由陶瓷材料制成的关节假体具有强度高、耐磨性好、耐腐蚀性强及生物相容性良好等优点,并能有效减少假体松动失效的发生概率。Ohgushi等^[2]对陶瓷的人工髋关节配合形式进行了测试,实验结果显示,产生的磨损颗粒数是金属对超高分子量聚乙烯(UHMWPE)的配合形式产生的磨损颗粒数的1/200。

但陶瓷材料通常脆性较大,在应用中存在关节异响和假体碎裂等问题,因此研究者采用激光熔覆和等离子喷涂等方法将生物陶瓷材料(如羟基磷灰石,HA)涂覆在金属基体表面制备成复合材料,使之兼具金属优良的力学性能和生物陶瓷优良的生物活性,以满足人工关节材料的临床应用^[3-5]。

表面织构技术可提高轴承和机械密封表面的摩擦学性能^[6-7],在不同的润滑状态下,减摩机理也不尽相同,织构的形状、排列方式、面覆率及深径比均对摩擦磨损有很大影响^[8-11]。Choudhury等^[12]研究圆形织构的排列方式(正方形、圆形、三角形)对减摩作用的影响,结果表明正方形阵列具有更佳的减摩效果; Zhang等^[13]在常规织构形状基础上运用遗传算法对织构提出优化,并结合实验,指出子弹形和鱼形织构具有更低的摩擦系数。

研究表明,人体在不同行走状态下其关节处于不同的润滑状态,在行动较慢和负重较小时处于流体动压润滑状态,而行动较快和负重较大时处于混合润滑状态。大部分学者对于流体润滑条件下表面织构的润滑模型研究均是基于Reynolds方程开展的^[14-17],并且理论分析结果和实验研究结果均显示出较好的一致性。在混合润滑条件下,表面粗糙度对流体域润滑问题的分析和处理,普遍使用的方法有两种:第一种方法计算过程与常规的流体域润滑分析完全相同,只是在计算油膜厚度时须考虑表面真实粗糙度的影响,其计算量与工作量较大;第二种方法是利用统计平均的思想求解,即将粗糙表面通过统计参数进行表征从而来表述粗糙度对润滑性能的影响。Patir和Cheng提出的平均流量模型(P-C模型)^[18-20]便是其中具有代表性且最常用的理论模型,该方法计算量小且对于粗糙度考虑较为全面,因而被广泛采用。

本文首先在流体动压润滑及混合润滑状态下,分别建立基于Reynolds方程和P-C模型的织构表面润滑模型,并采用有限差分法结合数值迭代的方法,利用Matlab进行数值求解,获得计算域内的压力分布和织构表面的理论摩擦系数。进而以模拟的最优织构参数为基础,采用飞秒激光加工技术在含30%质量分数的ZrO₂的HA涂层上加工出不同排布形式的椭圆凹坑织构和不同面覆率的圆凹坑织构,采用扫描电子显微镜(SEM)对涂层表面进行表征,在牛血清润滑状态下进行摩擦磨损实验,将结果与数值分析进行比较,验证了所提出理论模型的合理性,为人工关节的实际应用提供一定的理论指导。

2 数值分析

在流体动压润滑状态与混合润滑状态下,分别讨论了不同的表面织构参数(圆形织构的直径及面覆率,椭圆形织构的排布方式)对摩擦系数的影响规律,根据人工关节实际运动情况,取相对表面间运动速度为v=0.1 m/s,润滑剂黏度选用牛血清黏度η=0.05 Pa·s^[21]。

2.1 流体动压润滑数值分析

2.1.1 流体动压润滑模型

二维不可压缩流体动压润滑Reynolds的一般形式为

∂∂xh3∂p∂x+∂∂yh3∂p∂y=6vη∂h∂x+12η∂h∂t,(1)

式中,x,y为平行于摩擦副表面的坐标系;p为产生的油膜压力,单位为Pa;η为润滑剂的动力黏度,单位为Pa·s;h为摩擦副间油膜厚度,单位为m;v为两摩擦副相对运动速度,单位为m/s;t为摩擦时间,单位为s。

因研究的是稳态润滑,膜厚不随时间变化,因此(1)式又可简化为

∂∂xh3∂p∂x+∂∂yh3∂p∂y=6vη∂h∂x。(2)

织构计算参数包括面覆率S_p(织构单元占控制单元的比)、凹坑深度h_p、圆形织构半径r、椭圆形织构半长轴a和半短轴b,控制单元边长L。

圆形织构示意图如图1所示,图中,控制单元边长可表示

圆形织构:L=rπSp,(3)椭圆形织构:L=πabSp,(4)

控制单元基于网格划分,网格上每点的压力值以相邻四点压力值为基础,即利用五点差分法并结合超松弛迭代进行计算。

图 1. 模型示意图。 (a)圆形织构几何模型; (b)膜厚示意图

Fig. 1. Model schematics. (a) Geometry model of circular texture; (b) illustration of film thickness

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2.1.2 边界条件

考虑到计算速度与精度的影响,在流体润滑计算中多采用Reynolds边界条件,即润滑膜起始点位置的压力为零时,润滑膜终点出现在发散区间内,在此位置润滑膜压力和压力法向梯度同时为零。

2.1.3 程序验证

为了验证流体动压润滑模型程序的可靠性,采用相同的织构参数和操作参数并与文献[ 22]中的计算结果进行对比。织构参数为:织构单元边长L=0.5 mm;圆形织构半径r=0.1 mm;基础膜厚h₀=5 μm;圆凹坑深度h_p=10 μm。操作参数为:移动速度v=0.625 m/s;润滑剂黏度η=0.09845 Pa·s。对比结果如表1所示。从表1可以看出,计算的承载力、摩擦力与摩擦系数均与文献中的结果相吻合,说明该程序具有一定可靠度。

2.1.4 不同织构参数对摩擦系数的影响

为使仿真与后续实验工况更接近,油膜厚度h₀通过求解油膜压力p与设定的外载荷F进行比较迭代修正求得。计算参数为:相对表面间运动速度为v=0.1 m/s,润滑剂黏度选用牛血清黏度η=0.05 Pa·s,其他参数保持不变。

图2所示为不同织构形状下织构单元的无量纲压力分布图,其中图2(a)为直径d=250 μm,面覆率为10%的圆形微凹坑单元;图2(b)为相同面覆率且夹角α=0°的椭圆形织构单元;图2(c)为相同面覆率且夹角α=90°的椭圆形织构单元。从图中可以看到,在润滑剂进入织构的区域即发散区域,润滑膜压力为负值;相反地,在润滑剂流出织构的区域即收敛区域,润滑膜压力为正值。由于在计算过程中考虑了空化现象,对发散处压力采用Reynolds边界条件进行修正,因此在整个计算域内润滑膜压力积分为正值,说明在一个织构单元内产生了额外的流体动压力。另外,润滑膜压力在收敛区域存在最大压力值,并将图2的(a)、(b)和(c)进行对比,可以看到α=0°的椭圆形织构单元其收敛区域最大压力值最大,而α=90°的椭圆形织构其收敛区域的最大压力值最小。表2所示为数值求解所得的三种织构的摩擦系数,可以看到α=0°的椭圆形织构单元的摩擦系数最小,说明在相同面覆率(10%)的情况下,α=0°的椭圆形织构单元动压效应最好,并能提供更多的额外承载力,两摩擦副之间的接触压力降低,从而摩擦副的摩擦磨损性能提高。

图 2. 具有不同织构形状的织构单元在流体动压润滑条件下的无量纲压力分布图。(a)圆形织构; (b)椭圆形织构(α=0°); (c)椭圆形织构(α=90°)

Fig. 2. Dimensionless pressure distribution of textured elements with different texture shapes under hydrodynamic lubrication. (a) Circular texture; (b) elliptical texture (α=0°); (c) elliptical texture (α=90°)

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2.2 混合润滑数值分析

在混合润滑的计算中,P-C模型考虑了粗糙度对于流体动压力和流体剪切力的影响,其比传统的Reynolds方程更加准确。平均流量Reynolds方程如下:

∂∂xφxh3η∂p∂x+∂∂yφyh3η∂p∂y=6vφc∂h∂x+σ∂φs∂x,(5)

式中:p为油膜压力;h为油膜厚度;η为润滑剂黏度;v为摩擦副上下两粗糙表面的相对速度;σ为综合粗糙度,即上下表面粗糙度(即σ₁、σ₂)的综合均方根值,公式表示为σ=σ12+σ22;φ_x、φ_y分别为沿x、y方向的压力流量因子,表示粗糙表面间平均压力流量与光滑表面间的压力流量之比;φ_s为剪切流量因子,考虑了两个粗糙表面相对滑动时产生的附加流量的影响;φ_c为接触因子。后续计算推导过程与上文流体动压模型类似。

2.2.1 不同织构形状对摩擦系数的影响

图3所示为不同形状织构微凹坑通过混合润滑计算模型求解所得计算域内无量纲压力分布图。从图中可以看到,由于混合润滑计算模型中引入了粗糙度参数,并由于混合润滑状态下膜厚较小,粗糙峰微凸体会提供一部分承载力,因此计算域内最大压力值较流体动压润滑状态下的要大,这与理论分析相符。但由于粗糙峰间摩擦力的影响,计算求得的摩擦系数相较于流体动压润滑模型下求得的数值要大,见表3。混合润滑计算模型中织构形状对摩擦系数的影响与流体动压润滑模型一致,求解均显示长轴平行上表面运动方向的椭圆形织构摩擦系数最小。

图 3. 具有不同织构形状的织构单元在混合润滑条件下的无量纲压力分布图。(a)圆形织构; (b)椭圆形织构(α=0°); (c)椭圆形织构(α=90°)

Fig. 3. Dimensionless pressure distribution of textured elements with different texture shapes under mixed lubrication. (a) Circular texture; (b) elliptical texture (α=0°); (c) elliptical texture (α=90°)

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2.2.2 面覆率对摩擦系数的影响

图4所示为不同织构形状下摩擦系数随织构面覆率的变化曲线,从图3可知,混合润滑状态下,织构形状及面覆率对摩擦系数的影响趋势与流体动压润滑状态下大体一致,均是α=0°的椭圆形微凹坑织构表面摩擦系数最小,且在一定区间内摩擦系数随织构面覆率的提高而减小。另外,从图4中可以看到,随着织构面覆率的提高,不同织构形状间的摩擦系数差距逐渐减小。

图 4. 不同织构形状的摩擦系数随织构面覆率的变化曲线

Fig. 4. Curves of friction coefficient of different texture shapes with coverage ratios

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3 实验验证

根据数值分析的模拟结果,在复合涂层的基础上设计不同的织构参数进行摩擦磨损实验,将得出的实验结果与数值分析进行比对,从实际情况分析模拟的可靠性。

3.1 HA/ZrO2复合涂层及织构的制备

实验采用的涂层材料为ZrO₂和HA,按照按照3∶7的质量比(基于团队以前研究结果^[3-4,21])进行机械混合,然后采用DH1080型等离子喷涂设备在钛合金板(TC₄)进行喷涂。涂层分为两层,分别为ZrO₂增强相涂层与HA/ZrO₂复合陶瓷涂层,涂层厚度均为0.2 mm。复合涂层制备示意图如图5所示。

图 5. 复合涂层制备示意图

Fig. 5. Illustration of composite coating preparation

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3.2 表面织构参数设计及制备

采用飞秒激光加工表面织构,激光冲击陶瓷材料时,高能激光束在极短时间内集中作用于工件的极小范围内,被照射区域在极短时间内吸收热量升温,温度瞬间达到熔点和沸点,工件表面材料熔化并蒸发进而形成孔^[23]。激光波长为340 nm,功率为7 W。设计制备直径为250 μm的圆形微凹坑,面覆率为10%,20%,25%,30%;椭圆织构选择10%的面覆率,其长轴长为300 μm,短轴长为150 μm,采用长轴与陶瓷销运动方向夹角(即α)呈0°,45°,90°的三组不同排列方式进行对比实验。采用SEM对织构试样进行显微观测,其观测结果如图6和图7所示。可以看到,通过飞秒激光加工所得的试样,其涂层表面微凹坑阵列排布均较为整齐,且微凹坑具有较好的边缘轮廓,对于同一试样中的微凹坑,其织构参数(圆直径,椭圆长轴长、短轴长)也表现出较好的一致性。但是在微凹坑底部依然可以看到有熔融物堆积。经过测量,圆形织构平均直径约为252.66 μm;椭圆长轴长约为303.18 μm,短轴长约为148.40 μm,实验结果大致符合设计要求。图8是圆形微凹坑沿直径方向的平均轮廓曲线及椭圆形微凹坑沿长轴和短轴方向的平均轮廓曲线图。从图中可以看到,通过飞秒激光加工所得的微凹坑其孔壁具有一定锥度。另外即使采用飞秒激光加工工艺,微凹坑底部依然有激光熔融杂质的堆积,故微凹坑在深度方向上波动较大,微凹坑深度为(55±5) μm。

图 6. 具有不同排布形式的椭圆形织构阵列的SEM图。(a) α=0°;(b) α=45°;(c) α=90°

Fig. 6. SEM figures of elliptical texture arrays in different arrays. (a) α=0°; (b) α=45°; (c) α=90°

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图 7. 具有不同面覆率的圆凹坑阵列的SEM图。 (a) Sp=10%;(b) Sp=20%;(c) Sp=25%;(d) Sp=30%

Fig. 7. SEM figures of circular texture arrays with different coverage ratios. (a) Sp=10%; (b) Sp=20%; (c) Sp=25%; (d) Sp=30%

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图 8. 微凹坑的平均三维轮廓曲线图。(a)圆凹坑织构沿直径方向;(b)椭圆织构沿长轴方向;(c)椭圆织构沿短轴方向

Fig. 8. 3-D contour curves of micro-pit texture on average. (a) Curve of circular pit texture along diameter direction; (b) curve of elliptical texture along the long axis; (c) curve of elliptical texture along the short axis

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3.3 摩擦磨损实验

本文的摩擦磨损性能测试采用设备为UMT-3多功能摩擦磨损试验机(CENTER FOR TRIBOLOGY,INC,UMT-3 0945,USA),运动形式为往复运动^[24],接触方式为销-块接触,润滑液为标准新生牛血清。人体正常行走时,髋关节摩擦副之间的接触压力大小为0.6~2.6 MPa,髋关节和股骨头之间的线速度为0.1~0.4 m/s^[21]。本次实验设定往复速度为0.1 m/s,对于不同面覆率的织构试样,需采用不同直径的氧化锆陶瓷销作对磨副,保证载荷恒为1 MPa,磨损时间为30 min。

3.4 结果和讨论

对摩擦磨损实验所得数据进行处理,可得到试样摩擦系数随试验时间的变化曲线,如图9所示。从图中可以看出,当达到稳定磨损后,涂层表面有微凹坑织构的试样摩擦系数均明显小于无织构试样,说明微凹坑织构对于HA复合生物陶瓷涂层材料确实能起到改善其摩擦学性能的作用。对比面覆率为10%、20%和25%的圆形微凹坑织构试样摩擦系数变化曲线可知,在稳定磨损状态,其摩擦系数随织构面覆率的提高而减小,面覆率为25%的试样摩擦系数最小,摩擦系数为0.251,如图9(a)所示。

图10是用SEM观测到的面覆率为25%和30%的织构涂层经30 min磨损后的微观形貌图。从图中可以看到,面覆率为30%的织构表面有明显脱落的涂层材料颗粒附着和堆积形成的粗糙峰,且底部也堆积有更多的磨屑,导致其摩擦系数高于面覆率为25%的织构试样。

对比图9(b)中曲线3、曲线4和曲线5可以看到,椭圆形织构排列方式不同,对涂层表面减磨性能的影响较为明显,其中α=90°的织构试样摩擦系数最大,相同面覆率下,其比圆形织构试样的摩擦系数大,而α=0°和α=45°试样均比圆形试样小。其中α=0°的椭圆试样摩擦系数最小,摩擦系数为0.248。为此分析其原因:认为α=90°的微凹坑润滑剂流过时由于孔区狭长,如一道“峡谷”横在润滑剂流通路径上,因此相较于α=0°的椭圆形微凹坑,润滑液流通性较差;另外,从图2看出,横向排布的椭圆形微凹坑最大承载力比竖向排布的微凹坑小,所以其所能提供的额外承载力较小,最终导致摩擦系数比α=0°的大。

图 9. 不同条件下的织构试样的摩擦系数曲线。 (a)具有不同面覆率的圆形织构; (b)不同织构形状

Fig. 9. Coefficient of friction curves of texture sample under different conditions. (a) Circular texture of different coverage ratios; (b) texture of different shapes

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图 10. 涂层磨损后的表面形貌。(a) Sp=25%; (b) Sp=30%

Fig. 10. Surface morphology of coating after wear. (a) Sp=25%; (b) Sp=30%

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图11(a)所示为不同织构面覆率涂层试样的平均磨损深度,可以直观地看到,所有试样中无织构的涂层试样磨痕最深,其平均磨损深度为43.6 μm,而织构面覆率为25%的涂层试样磨损后所测得平均磨损深度最低,磨损深度为16.4 μm。各织构试样的磨痕深度也与上文所示的摩擦系数变化曲线图相对应,摩擦系数越大的织构试样磨痕越深。综上分析,在本次实验中,对于通过等离子喷涂工艺制备所得的HA复合生物陶瓷涂层来说,其表面最优的圆形微凹坑面覆率在25%左右。并且在织构面覆率小于25%的区间内,涂层的耐磨性随着面覆率的增大而提高。在流体润滑区域,每个织构表面在发生相对运动时会形成不对称的压力分布,每一个织构单元就好像一个滑动轴承,在微织构的周围和上方产生流体动压力。随着织构面覆率的增大,涂层表面的圆形微凹坑分布越来越密,在摩擦接触区域内所包含的织构数量逐渐增多,因此其所获得的承载力越大,摩擦系数就越小。

而对于不同形状的织构试样,结果如图11(b)显示,摩擦系数与磨损深度的对应性较为一致,摩擦系数越小的试样其磨损深度越小,夹角α=0°的椭圆形织构磨损深度最小,磨损深度为16.1 μm。综上分析,在本次实验中,对于HA复合生物陶瓷涂层来说,最优的织构为α=0°的椭圆形微凹坑。

图 11. 实验结果。 (a)圆形织构试样在不同面覆率下的磨损深度;(b)不同织构形状的磨损深度及摩擦系数

Fig. 11. Experimental results. (a) Wear depth of circular texture with different coverage ratios; (b) wear depth and coefficient of friction of texture with different shapes

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4 结论

通过研究不同面覆率、不同形状及不同排布方式的织构试件在牛血清环境下的摩擦磨损,并结合流体动压润滑及混合润滑状态下的数值分析进行比较,得出以下结论:

1) 在牛血清润滑状态下,圆形微凹坑织构中面覆率为25%的试样表现出最佳的摩擦磨损性能。且在低于25%情况下,该性能随面覆率增大而提高,高于25%后摩擦磨损性能反而降低;椭圆织构试样中,夹角α=0°的织构试样的摩擦磨损性能较α=45°及α=90°更佳。

2) 由于数值模拟是基于较为理想的实验条件下进行的,因而与实验测得的结果存在较大差异。但是,从不同面覆率的圆形织构和不同排列方式的椭圆织构的实验结果来看,其变化趋势均与理论呈现出一致性。本文利用理论与实验相结合的方法探究了不同织构参数对涂层表面摩擦系数的影响,为织构在生物陶瓷领域研究的开展与设计提供一定参考。