光学学报, 2021, 41 (5): 0516001, 网络出版: 2021-04-07   

一种多层Zr/SiO2结构的超宽带完美吸波体 下载: 990次

Ultra-Broadband Perfect Absorber Based on Multilayered Zr/SiO2 Film
作者单位
1 桂林电子科技大学信息与通信学院广西无线宽带通信与信号处理重点实验室, 广西 桂林 541004
2 深圳大学光电工程学院光电子器件与系统教育部重点实验室, 广东 深圳 518060
3 深圳大学光电工程学院广东省光纤传感技术粤港联合研究中心, 广东 深圳 518060
摘要
平面金属/介质薄膜结构吸波体的吸收性能优越,制备过程简单,应用前景广阔,因此备受关注。为了提高吸收性能,提出了一种基于Fabry-Perot (FP)共振吸收的具有多层Zr/SiO2结构的超宽带完美吸波体。通过传输矩阵法并结合遗传算法,对结构参数进行了优化。计算结果表明,具有10层Zr/SiO2结构(构成了4个串联FP腔)的吸波体在0.4~3.0 μm波长范围内的最低吸收效率均超过96.6%,平均吸收效率高达98.6%。即使只设置4层结构,其在该波段的平均吸收效率依然可达91.5%。同时分析了该结构在其他波段的吸收特性,并计算了其平均吸收效率与层数之间的关系。与其他复杂结构的吸波体相比,所设计的吸波体具有工作带宽大、吸收效率高和结构简单等特点,在太阳能收集、热辐射器、红外隐身等领域有广阔的应用前景。
Abstract
The absorber based on planar metal/dielectric thin films has attracted much attention due to its superior absorption performance, simple preparation process and broad application prospects. In order to improve the absorption performance, an ultra-broadband perfect absorber with a multilayered Zr/SiO2 structure is proposed, which is based on multiple Fabry-Perot (FP) resonant absorption. The structural parameters are optimized by employing the transfer matrix method combined with the genetic algorithm and the calculation results show that as for an absorber with a 10-layered Zr/SiO2 structure (which constitutes 4 series FP cavities), the minimum absorption efficiency exceeds 96.6% and the average absorption efficiency is up to 98.6% in the wavelength range of 0.4--3.0 μm. Even as for one with only a 4-layered structure, its average absorption efficiency still reaches 91.5%. Furthermore, the absorption characteristics of the proposed structure are analyzed in other wavelength ranges and the relation of its average absorption efficiency with lay number is also calculated. Compared with other absorbers with complex structures, the proposed absorber has the characteristics of large working bandwidth, high absorption efficiency and simple structure. It has wide application prospects in the fields of solar energy collection, heat radiator, and infrared cloaking.

1 引言

自从Landy等[1]在2008年报道了第一个超材料完美吸波体,有关超材料吸波体的设计与应用引起了众多学者的关注。当前,对吸波体波长吸收范围的研究涵盖了可见光到微波频段[2-5]。吸收波长范围在可见光和中红外光的吸波体更是得到了广泛的应用,如太阳能电池[6]、热成像[7]、热检测[8]和电磁隐身技术[9]等。但是,已报道的大多数吸波体存在一些常见缺点,如吸收效率低、吸收宽带窄、吸收效率与偏振相关,这严重制约了它们的实际应用。为了获得宽带完美吸收,研究人员提出了多种设计方法,包括图案化的金属纳米阵列[5-10]、多层金属-介质光栅结构[11-12]和没有结构图案化的平面薄膜[13-14]。这些吸波体设计方案通常受制于复杂的制备过程或有限的吸收带宽。此外,贵金属(如金和银)和某些复杂的图案化结构具有优异的表面等离子体极化特性,得到了广泛的应用,但成本昂贵。因此,制备简单、成本低的超宽带吸波体设计仍然是一个挑战。

考虑到设计和制造的可行性,本文提出了一种具有多层Zr/SiO2结构的超宽带完美吸波体。无需纳米光刻,利用多层平面金属/电介质堆叠就可制备多个Fabry-Perot (FP)腔,从而实现超宽带完美吸收。采用传输矩阵法对吸波体的吸收特性进行数值计算,并结合遗传算法对模型结构参数进行优化。研究结果表明,利用平面Zr/SiO2薄膜构成4个FP腔,所设计的吸波体在0.4~3.0 μm的波长范围内可实现高达98.6%的平均吸收效率。通过增加层数以构成9个FP腔,该结构在0.4~7.0 μm的大波长范围内仍可实现97.8%的平均吸收效率。该结果超越了先前报道的大部分宽带吸波体的吸收性能。本文提出的吸波体结构为吸波体的设计提供了灵活的设计思路,并极大减少了制造成本和加工难度。可以预见,本文所提出的吸波体在太阳能收集、光电探测器应用和红外隐身等方面具有巨大的应用潜力。

2 模型结构和计算方法

本文提出的超宽带吸波体结构如图1所示。最上层是SiO2抗反射层,其作用是减小入射光的反射同时避免金属层被氧化。之后,从上往下,多层Zr/SiO2薄膜构成多个FP光学腔,从而形成多种共振模式,可捕获入射光并增强光吸收。将厚度为400 nm的Zr沉积在硅片基底上以构成最后一个光学腔,足够大的厚度(大于穿透深度)也可以阻止光传输到基底。由图1可知,N腔结构具有2(N+1)层。

图 1. 多层平面金属/介质超宽带吸波体的结构示意图

Fig. 1. Structural diagram of multilayered planar metal/dielectric ultra-broadband absorber

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为了计算该结构的光吸收效率(A),首先使用传输矩阵法(Transfer Matrix method,TMM)计算反射率(R)和透射率(T)。每一层薄膜与光波的相互作用可由其特征矩阵来确定,则第j层薄膜的特征矩阵[15-16]

Mj=cosδjisinδj/ηjiηjsinδjcosδj,(1)

式中:δj=2πnjdjcos θj,横电(TE)极化时ηj=njε0/μ0cos θj, 横磁(TM)极化时ηj=njε0/μ0/cos θj,其中λ为入射波长,dj为第j层介质的厚度,nj为第j层介质的折射率,θj为光在第j层介质中的传播角,ε0μ0分别为真空介电常数和真空磁导率。在数值仿真中,金属(Fe, Cr, Ti, Au)和SiO2的折射率由文献[ 17]给出,Zr的折射率由文献[ 18]给出。

2(N+1)层结构的特征矩阵为

M=j=1NMj=m11m12m21m22(2)

由(2)式得到结构的反射系数r和透射系数t分别为

r=η0m11+η0ηtm12-m21-ηtm22η0m11+η0ηtm12+m21+ηtm22,(3)t=2η0η0m11+η0ηtm12+m21+ηtm22,(4)

式中:η0ηt分别为电磁波入射端和出射端的修正导纳。结构的反射率R= r2,透射率T= t2,吸收效率A=1-R-T。当金属基底(第N层)的厚度(>400 nm)远大于金属的趋肤深度时,没有电磁波的透射,即T=0。

此外,为了提高吸波体的性能,本文采用遗传算法来优化薄膜厚度。遗传算法是一种基于生物进化和适者生存的全局优化算法,具有高鲁棒性、高效率的特点,适合处理多元优化问题[19-20]。在优化过程中,最底层Zr厚度不是优化变量,其值统一设置为 400 nm。因此,在2(N+1)层结构的研究波长范围内,遗传算法只优化(2N+1)层的厚度以获得良好的吸收性能[21]。遗传算法优化的平均吸收效率为

Av=A(λ)po,(5)

式中:Av为特定波长下由传输矩阵法计算的平均吸收效率;A(λ)为采样波长点处的吸收效率;po为采样波长点的个数。

3 结果与分析

本文首先研究了10层Zr/SiO2结构吸波体的光吸收特性,该10层Zr/SiO2构成了4个串联的FP腔,数值仿真波长为0.4~3.0 μm,优化的膜层厚度h1~h9分别为130.8,1.7,111.4,3.7,115.8,6.3,114.3,11.0,107 nm,这里h10为底部层厚度,取值400 nm。考虑TE入射光由上表面垂直入射,数值计算结果如图2所示。由图2可知,在0.4~3.0 μm的波长范围内,其最低吸收效率均超过96.6%。根据(5)式,计算可得该吸波体在该波长范围内的平均吸收效率高达98.6%。

图 2. 10层Zr/SiO2结构吸波体的吸收谱

Fig. 2. Absorption spectra of 10-layered Zr/SiO2 absorber

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为了确保计算结果的可靠性和正确性,使用时域有限差分 (Finite Difference Time Domain, FDTD) 法及有限元方法(Finite Element Method, FEM)分别建立三维模型,进行全矢量仿真以验证传输矩阵法的数值计算结果。仿真结果如图2所示,结果表明,TMM和FEM仿真得到的吸收谱是一致的,与FDTD法仿真获得的结果略有差别,但变化趋势是一致的。在0.4~3.0 μm波长范围内,用FEM和TMM获得的平均吸收效率都为98.67%,用FDTD法获得的平均吸收效率为98.66%,相差约为0.01%。这是因为FDTD法在大波长范围内仿真,材料色散往往会引起误差。先前报道的大部分超宽带吸波体,通常是以贵金属(金或银)作为吸波材料。为了便于比较,本文用其他金属(Au、Cr、Fe、Ti)取代模型结构中的Zr并进行仿真。不同金属膜对应的吸收谱如图3(a)所示。可以看出,多层Au/SiO2结构的吸收谱与其他四种结构的吸收谱存在较大差异,其吸收性能最差。在0.4~1.8 μm的波长范围内,当金属薄膜为Zr、Cr、Fe和Ti时,吸波体的吸收谱几乎重合,即在0.4~1.8 μm波段内吸收性能差异不大。差异主要体现在1.8~3.0 μm波长范围内,在该波长范围内,当金属薄膜为铬、铁时,吸波体的吸收性能随着波长的增加而显著下降,而在同样层数下,当金属薄膜为Zr/SiO2时,吸波体在该波长范围内依然维持了高吸收特性。计算结果表明,当金属薄膜为Cr、Fe、Ti、Au时,10层平面金属/介质结构吸波体在0.4~3.0 μm内的平均吸收效率分别为94.5%、93.8%、97.5%和14.6%,均低于本文所提结构的98.6%。

表 2. 不同波段下最优平均吸收效率与结构层数的关系

Table 2. Relationship between optimal average absorption efficiency and layer number for each wavelength rangeunit: %

Layer number0.4--0.8 μm0.4--1.5 μm0.4--2.0 μm0.4--2.5 μm0.4--3.0 μm0.4--4.0 μm0.4--5.0 μm0.4--6.0 μm0.4--7.0 μm0.4--8.0 μm
499.5[21]95.9[23]93.892.091.588.084.981.979.174.9
699.6[24]99.0[25]98.7[26]97.395.594.6[27]92.991.388.786.8
899.899.198.8[28]98.7[15]97.996.795.794.593.190.6
1099.899.198.998.798.697.796.896.194.492.5
1298.698.297.296.995.793.8
1498.497.997.396.494.6
1698.197.797.195.2
1898.397.997.495.6
2097.997.696.0
2297.796.2
2497.896.4

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表 1. 不同层数下吸波体在0.4~3.0 μm 范围内实现最高平均吸收效率时的结构参数

Table 1. Structural parameters for realizing highest average absorption efficiency of absorbers with different layer numbers in range of 0.4--3.0 μm

Layer number4681012
h1 /nm229.9215.0136.7130.8130.3
h2 /nm8.95.42.61.71.3
h3 /nm222.6128.4115.9111.4108.4
h4 /nm400.08.25.13.73.1
h5 /nm112.8113.6115.8116.1
h6 /nm400.08.76.35.1
h7 /nm111.2114.3117.1
h8 /nm400.011.08.2
h9 /nm107.0113.7
h10 /nm400.015.5
h11 /nm102.3
h12 /nm400.0

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表 3. 不同温度下,吸波体的α-

Table 3. α-total
Temperature /Kα-totalε-totalηT
273.150.9720.0010.972
10000.9720.5060.944
13000.9720.6290.870
15000.9720.6940.773

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为了解释超宽带和高吸收性能,本文基于阻抗变换方法,详细计算和分析了所提结构的归一化阻抗。根据文献[ 22],归一化阻抗为Z= 1+R(λ) 1-R(λ) 。阻抗匹配是完美吸收的前提,因为更好的阻抗匹配可以减少光的反射。众所周知,自由空间的归一化阻抗为Z0=1,为了实现超宽带完美吸收,吸波体应在整个工作波长范围内实现阻抗匹配,即满足条件Z=Z0。由图3(b)可知,10层Zr/SiO2结构吸波体的归一化阻抗在0.4~3.0 μm波长范围内都接近于1,阻抗匹配情况最好,阻抗匹配情况与图3(a)中的完美吸收带宽情况吻合。10层Au/SiO2结构的归一化阻抗匹配情况最差,这说明其吸收性能也最差[图3(b)]。这几种情况下的阻抗匹配曲线不一致,是由不同金属材料的特性引起的。

图 3. 不同金属薄膜下吸波体的光学特性。(a)吸收光谱;(b)归一化阻抗

Fig. 3. Optical properties of absorbers for different metal films. (a) Absorption spectra; (b) normalized impedance

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图4(a)、(b)给出了上述Zr/SiO2结构吸波体沿z轴方向的电场分布和吸收强度分布与波长的关系。这里定义竖直方向为z轴,吸波体上表面为z轴的零点位置,结构中的Zr/SiO2平面薄膜构成了三个FP腔,且电磁波在SiO2层中激发了腔谐振模式,来自顶部和底部的多层金属的来回反射振荡在内部形成了驻波,导致了图4(a)所示的电场分布。电场主要分布在上面的三个光学腔中,且上层的电场强度明显强于下层。这说明光经过这个10层金属-介质薄膜系统后,确实被半透明的金属吸收层吸收。为了观察每层金属对吸收的贡献,图4(b)给出了不同金属层的吸收强度与波长的关系。可以看出,靠近顶部的金属层的吸收强度高,厚度较薄,另一方面,靠近底部的金属层的吸收强度低,厚度较大。为了评估每层金属对吸收的总贡献,图4(c)演示了每层金属的总吸收效率与波长的关系。值得注意的是,在研究的波长范围内,SiO2是无损耗介质,因此这里只研究各金属层对电磁波的吸收。观察图4(c)可知,在所研究的波长范围(0.4~3.0 μm)内,各金属层的吸收效率在波长较短处变化剧烈,随着波长的变大,各金属层对吸收的贡献趋于稳定。此外,在整个波长范围内,上面的四层金属薄膜对吸收起主要贡献作用,这与图4(b)的分析结果一致。

图 4. 各个物理量与波长的关系。(a)电场强度; (b)吸收强度;(c)各层金属吸收率

Fig. 4. Relationship between each physical variable and wavelength. (a) Electric field intensity; (b) absorption intensity; (c) absorption efficiency of each metal layer

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为了分析膜层厚度对吸收性能的影响,图5(a)~(h)分别演示了各薄膜层(h1~h8)在不同厚度条件下的吸收谱。介质层(SiO2)的厚度变化范围为0~200 nm,仿真步长为40 nm,金属层(Zr)的厚度变化范围为0~20 nm,仿真步长设置为4 nm。需要指出的是:在研究某一特定膜层厚度对吸收性能的影响时,保持其他薄膜厚度参数不变,且该特定膜层厚度最优的参数值仍在仿真范围之内。由图5(a)~(d)可知,介质层厚度的变化引起FP腔谐振波长的变化,进而FP腔的共振吸收特性发生变化,这会影响结构对电磁波的吸收。由图5(e)~(h)可以看到:金属层厚度太大或太小均会导致结构吸收效率降低。这是因为金属层的厚度太小,该层金属对电磁波的吸收会减小;金属层的厚度太大,电磁波的向下传输受到阻碍,从而吸波体的吸收性能受到影响。

图 5. 吸波体在不同膜层厚度下的吸收谱。(a) h1;(b) h2;(c) h3;(d) h4;(e) h5;(f) h6;(g) h7;(h) h8

Fig. 5. Absorption spectra of absorbers with different film layer thicknesses. (a) h1; (b) h2; (c) h3; (d) h4; (e) h5; (f) h6; (g) h7; (h) h8

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本文还计算了不同层数下Au/SiO2结构的吸收性能,结果如图6所示。当层数分别为4,6,8,10和12时,器件在0.4~3.0 μm内的平均吸收效率分别为91.5%,95.5%,97.9%,98.6%和98.6%。仿真波长范围为0.4~3.0 μm,当层数确定后,所给出的吸收谱为相应结构膜层厚度优化后的结果,相关的结构参数如表1所示。由图6可知,吸波体对1.1~2.3 μm波长范围内的光吸收几乎不受结构层数的影响,而随着层数的增加,吸波体对短波长光的吸收效率显著增大,与此同时,对2.3~3.0 μm范围内的光的吸收效率也有小幅度的提升,从而使得器件在整个工作波段内的平均吸收效率增大。多层结构由4层(构成单个FP腔)增加到10层(构成4个FP腔)时,在0.4~3.0 μm范围内,光平均吸收效率由91.5%上升到98.6%。但器件吸收性能并未一直随着薄膜层数的增加而增加,当层数≥10时,平均吸收效率趋于稳定。

图 6. 不同薄膜层数下吸波体的吸收谱

Fig. 6. Absorption spectra of absorbers with different film layer numbers

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为了在实际应用中能够接收到更多的入射光,本文也分析了吸波体在斜入射时的吸收性能。入射角定义为波矢量与竖直方向的夹角,当光在TE偏振下以角度θ入射时,磁场H倾斜,电场E的方向始终垂直于纸面;在TM偏振情况下,磁场H的方向始终垂直于纸面,电场E倾斜。图7(a)、(b)分别演示了10层Zr/SiO2结构在TE和TM偏振入射光下的吸收特性与入射角度的关系。由图7可知,即使TE和TM偏振入射光的入射角较大,吸波体在0.4~3.0 μm波长范围内依然维持高吸收性能。入射角度为60°时,该结构在TE波和TM波入射下的平均吸收效率分别为87.0%和95.9%。仿真结果表明,本文所设计的多层Zr/SiO2结构的吸波体具有广角吸收的特点,因此可用于太阳能和热能收集等。

图 7. 不同偏振条件下光吸收效率与入射角关系。(a) TE偏振; (b) TM偏振

Fig. 7. Relationship between light absorption efficiency and incident angle under different polarization conditions. (a) TE polarization; (b) TM polarization

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带宽和吸收效率是衡量宽带吸波体性能优劣的重要指标,为了提高吸波体的吸波性能,本文分析了多层Zr/SiO2结构在其他波段范围内的吸收特性,并将其与其他报道的吸波体进行了对比。表2给出了该结构在0.4~0.8 μm,0.4~1.5 μm,0.4~2.0 μm,0.4~2.5 μm,0.4~3.0 μm,0.4~4.0 μm,0.4~5.0 μm,0.4~6.0 μm,0.4~7.0 μm,0.4~8.0 μm波段内的平均吸收效率与层数(膜厚已优化)的关系。从表2中可以看到,在0.4~0.8 μm范围内,8层Zr/SiO2结构构成了三个FP腔,可实现高达99.8%的平均吸收效率。随着研究波段的进一步变宽,为了实现最优的平均吸收效率,则需要更多的层数。最优平均吸收效率随着带宽的变大而逐渐降低。该结构在0.4~8.0 μm范围内的平均吸收效率为96.4%。相比于其他结构的吸波体,在相同层数下,所提吸波体结构能实现更高的吸收效率和更大的工作带宽,而在近似相等的吸收效率和工作带宽条件下,所提吸波体结构对结构层数的需求更少。

此外,本文还通过热模拟研究了该超宽带完美吸波体中的光热效应[29-30]。在热学模拟中,上表面边界设置为对流边界条件,对流传热系数为h=10 W/(m2·K),底部的边界条件设置为固定温度热边界条件(300 K),把光学仿真结果作为热源导入到热仿真模型中。Zr和SiO2的热导率分别取kZr=22.6 W/(m·K)和 kSiO2=0.2 W/(m·K),比热容分别取CZr=270 J/(kg·K)和 CSiO2=200 J/(kg·K)。图8(a)演示了在不同的谐振波长(531,1345,2580 nm)条件下,吸波体的温度变化与入射光强的关系。可以看出,吸波体的温度变化与输入光功率呈线性关系。插图是在入射光强为100 W/cm2,入射波长为1345 nm时的温度分布场。当温度达到稳态时,结构上部温度高出下部温度5.6 K。图8(b)展示了在400~3000 nm波长范围内,吸波体温度变化与入射光强的关系。很显然,入射光强越大,吸波体的温度变化越大,该结构可以在大波长范围内有效地吸收入射光并将光能转换成热能。因此,本文所提的吸波体可用于热能收集。

图 8. 温升与各参数的关系。(a)不同入射波长下温升随光强的变化;(b)不同光强下温升随入射波长的变化

Fig. 8. Relationship between temperature rise and each parameter. (a) Temperature rise versus luminous intensity for different incident wavelengths; (b) temperature rise versus incident wavelength for different luminous intensities

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光热转化效率是衡量太阳能吸波体性能优劣的一个重要指标。太阳能吸波体的光热转化效率 ηT[3133]

ηT=α-total-ε-total·σT4Hs,(6)α-total=0AIAM1.5(λ)dλ0IAM1.5(λ)dλ,(7)ε-total=0ελIBB(λ,T)dλ0IBB(λ,T)dλ,(8)

式中: α-totalε-total分别为光垂直入射时太阳能吸波体的加权吸收率和加权热辐射率;σ为Stefan-Boltzmann常数;T为工作温度;Hs由文献[ 34]获得; ελ为吸波体的光谱发射效率,且A=ελ; h为普朗克常数;c为光速;k为玻尔兹曼常数;IBB(λ,T)为在温度T下吸收体的黑体辐射光谱强度;IAM1.5为大气质量为1.5时的太阳辐射光谱[34]。由于太阳能光谱的能量集中在0.4~1.5 μm波长范围内,因此本文以表2中0.4~1.5 μm波长范围内六层薄膜结构的吸波体(膜层厚度h1~h6分别为108.6,3.6,106.3,9.4,94.6,400 nm)为例,计算和分析其热辐射特性。为了便于比较,图9演示了太阳能辐射谱、光在垂直入射情况下吸波体的吸收谱和不同温度下的归一化热辐射谱。由图9可知,在低温时,该结构的热辐射可以忽略不计,随着温度的上升,热辐射增强,且热辐射峰值波长向短波长方向漂移。当吸波体的温度分别为1000,1300,1500 K时,吸波体的热辐射峰值波长分别为2.78,2.22,1.93 μm,即使该吸波体的温度高达1000 K,其在2.78 μm处的归一化峰值辐射强度也只有0.131。此外,由(6)~(8)式计算可得吸波体的 α-total及不同温度下的 ε-totalηT,结果如表3所示。由表3可知,吸波体在1000 K下具有高达94.4%的光热转化效率,与太阳能吸波体的吸收效率(97.2%)接近。即使工作温度升高到1500 K,该吸波体仍然具有77.3%的光热转化效率。这表明即使在很高的工作温度下,该吸波体也具有很高的光热转化效率。经上述计算和分析可得,本文所提出的平面金属/介质薄膜结构宽带吸波体在太阳能光-热转化等领域具有良好的应用前景。

图 9. 吸波体的吸收谱、归一化太阳辐射谱及不同温度下的归一化黑体辐射谱

Fig. 9. Absorption spectrum of absorber, normalized solar radiation spectrum and normalized radiation spectra of black body at different temperatures

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4 结论

提出了一种具有多层Zr/SiO2结构的超宽带完美吸波体。利用传输矩阵法计算了该吸波体的吸收效率,并结合遗传算法,优化了膜层厚度。计算结果表明,所提结构在0.4~3 μm范围内的吸收效率均超过了96.6%,平均吸收效率可达98.6%。还研究了不同波段内的吸收效率与结构层数的关系,即使在0.4~8 μm的大波长范围内,所提吸波体的平均吸收效率依然达到了96.4%,其吸收性能超越了目前已报道的大多数多层金属/介质结构吸波体的吸收效率。所提吸波体具有结构简单、工作宽带大、吸收效率高等特点,且易于制备,对入射波的入射角度和偏振态不敏感,因此在太阳能收集、热辐射器、红外隐身等领域具有广阔的应用前景。

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