1 引言

超短激光脉冲产生一直是全固态激光热点研究方向之一。这种脉冲尺度为皮秒和飞秒量级的激光在**、超精细加工、医疗、雷达等领域具有非常大的应用潜力,尤其是2 μm波段激光,处于人眼安全区域和大气窗口波段,市场应用潜力巨大^[1-4]。通过可饱和吸收体实现被动锁模是超快激光器研究的一个重要手段。目前应用最广泛且最成熟的可饱和吸收体为半导体可饱和吸收镜(SESAM),通过SESAM实现锁模的报道中2 μm波段激光非常多。但SESAM因受材料能隙宽度的限制,对工作波长要求苛刻,操作带宽狭窄,且制造工艺非常复杂,成本昂贵,因此必须寻找新的材料来代替SESAM。

近年来,过渡金属硫化物(TMDs)、石墨烯为代表的二维零带隙纳米材料已被证实可以用作近中红外波段超快激光器的可饱和吸收体材料^[5-6],目前该材料在光纤激光器中应用广泛^[7-8],而在全固态激光器中应用相对较少。2004年,Novoselov等首次用机械剥离出了具有单层结构的2D石墨稀材料,其优越的物理化学特性被人们赋予“神奇材料”的称号,在高速电子设备、光学材料、能量产生及存储、传感器等领域应用广泛。2009年,石墨烯材料因其制作成本低、恢复时间短、宽带吸收特性及支持高功率等优点开始在研究中用做可饱和吸收体。2016年,Wan等^[9]在Tm∶YAP全固态激光器中利用石墨烯实现稳定的锁模运转。2017年,Wang等^[10]在Tm∶MgWO₄全固态激光器中利用石墨烯实现86 fs的锁模运转,也是迄今为止2 μm波段全固态激光器获得的最短脉冲。

氧化石墨烯(GO)作为石墨烯的派生物,比石墨烯更具竞争优势,由于其表面带有大量亲水性酸性官能团,具有良好的润湿性能和表面活性,从而使其能够在稀碱水和纯水中分散而形成稳定的胶状悬浮液,相对于石墨烯,其在水溶液中的分散效果更好^[11]。且制备成本更低廉、原料易得,原料利用率更高,非常适合做可饱和吸收体。该吸收体在1 μm波段的报道较多。2013年,Feng等^[12]利用氧化石墨烯可饱和吸收体(GO-SAs)在Nd∶YVO₄晶体中实现输出最高功率为3.06 W的8.8 ps锁模运转。2015年, Zhu等^[13]利用GO-SAs在Yb∶Y₂SiO₅晶体中实现最短763 fs锁模运转。2 μm波段的相关报道很少,目前只有Liu等^[14]利用GO-SAs在Tm∶YAlO₃晶体中实现锁模运转。

抽运源为自行搭建的钛宝石激光器,选择该抽运源的原因是其波长在720~850 nm可调,该波段基本涵盖掺Tm³⁺或Tm³⁺、Ho³⁺共掺激光晶体的其中一个或多个吸收峰。从而一台抽运源可以研究2 μm波段掺Tm³⁺或Tm³⁺、Ho³⁺共掺不同激光晶体的特性,也为今后选择合适的LD抽运以及2 μm波段激光器市场化提供可靠的参考和指导。低阈值激光器可以有效降低抽运光的功率,从而大大节省激光器的成本,为激光谐振腔的设计提供思路,并且具有一定的学术意义和应用价值。所选择的晶体为Tm,Ho∶LiLuF₄激光晶体,相对于其他基质材料,该晶体的声子能量系统相对较低、吸收系数小、激光阈值和上变频损耗低等优点^[15]。2017年,本课题组已经利用WS₂在该晶体中实现锁模运转,选用传统X型谐振腔(折叠镜凹面曲率半径为100 mm),得到连续光出光阈值功率为143 mW^[16]。

本文从传统的X型谐振腔出发,通过减小聚焦透镜焦距且在谐振腔内选用不同凹面曲率半径的抽运镜,最终将输出连续光的出光阈值功率降低至52 mW。利用自制的GO-SAs,在Tm,Ho∶LiLuF₄全固态激光器中实现了低阈值被动调Q锁模运转,出光阈值低至73 mW,稳定调Q锁模阈值功率为663 mW。典型的调Q脉冲包络重复频率为104.2 kHz,脉宽约为30 μs,包络下锁模脉冲序列的重复频率为178.6 MHz,调制深度近100%。

2 氧化石墨烯可饱和吸收体材料的制备

GO-SAs材料采用垂直生长法制备。1) 将浓硫酸和双氧水按1∶3混合,混合均匀后将石英片放入其中,直致石英片表面不再产生气泡,取出晾干,得到亲水处理的石英片;2) 将GO粉末置于去离子水中,超声10 h左右,然后进行离心处理,制备出0.3 mg/mL的GO溶液;3) 将GO溶液注入一个聚苯乙烯方盒中,将亲水处理过的石英片沿对角线垂直放入盒中,静置15天,是静置后的结果,建议用括号括起此内容,取出石英片,GO材料沉积在石英片的两侧,GO-SAs制备完毕,成品如图1(a)所示。

图1(b)为GO-SAs的拉曼光谱和电镜图,电镜图表明GO已均匀依附在石英片表面。拉曼光谱是

图 1. (a) GO可饱和吸收体;(b) GO-SAs拉曼光谱图和电镜图

Fig. 1. (a) Photo of GO saturable absorber; (b) Raman spectrum and SEM image of GO-SAs

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一种无损检测与表征技术,GO的声子振动模主要有 E2g1(平面上)及A_1g(平面外),且这两个主要的振动模均随厚度的变化而变化,具体表现为E_2g模发生红移,而A_1g模发生蓝移,图中E_2g和A_1g各自位于拉曼位移1351.01 cm^-1和1581.91 cm^-1处。根据这两个特征峰值,可以估算出GO纳米片的层数,可以看出,GO确实被剥离出少层结构^[17-19]。

3 低阈值锁模实验装置

GO-SAs锁模实验装置如图2所示,实验中增益介质为端面布儒斯特角切割并抛光的Tm,Ho∶LiLuF₄激光晶体,尺寸为3 mm×3 mm×8 mm,采用8 ℃恒温循环水冷却,掺杂离子浓度分别为5%和0.5% Tm³⁺和Ho³⁺。抽运源为自行搭建的全固态可调谐的掺钛蓝宝石激光器,典型的Z型谐振腔。不同于LD抽运,该抽运源光束质量好,聚焦到激光晶体中心的束腰半径小。通过仔细调节双折射滤光片,将中心波长调至780.5 nm,光谱宽度为1 nm,对应晶体在720~850 nm的最强吸收峰,

图 2. Tm,Ho∶LiLuF4被动锁模激光实验装置图

Fig. 2. Experimental setup of passively mode-locked Tm, Ho∶LiLuF4 laser

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最大程度地提高增益介质对抽运光的利用率,有利于降低激光阈值。

为获得低阈值激光输出,抽运光和振荡光在晶体中心模式匹配十分重要。为此引入抽运系数来表征振荡光与抽运光的匹配,定义抽运系数为K=w_po/w_co,其中w_po和w_co分别为抽运光与振荡光的束腰半径。理论上,当抽运系数K=0.5时,获得最佳模式匹配^[20-21]。实验中聚焦透镜L₂的焦距f=100,计算得到抽运光在晶体中心的束腰半径为16 μm左右,利用ABCD矩阵理论模拟晶体中振荡光的束腰半径,传统X型谐振腔(折叠镜M₉-M₁₀曲率半径r=100 mm)下晶体中心振荡光束腰半径约为49 μm,对应的抽运系数K=0.32;为了获得更低的阈值,采用M₉-M₁₀曲率半径分别为50 mm和75 mm,对应的振荡光束腰半径约为26 μm,对应的抽运系数为K=0.61,数值更接近最佳抽运系数。故后者更易获得最佳模式匹配,实现高效率低阈值激光运转。折叠镜对抽运光透射率大于95%,对输出光反射率大于99.9%,M₁₁为输出镜,聚焦平凹镜 M₁₂和平面高反镜 M₁₃对输出光反射率大于99.9%,M₆的凹面曲率半径为100 mm。

4 实验结果分析与讨论

采用上述低阈值谐振腔进行设计。如图3(a)所示,在激光运转和非运转状态下,激光晶体对振荡光的吸收率不同,且当激光处于运转状态时,不同的输出镜对应的晶体吸收效率也略有不同。当腔内无激光运转时,激光晶体的吸收效率为33.61%。当腔内实现连续光运转时,选用1.5%的输出耦合镜,激光晶体的吸收效率为59.42%,选用3%和5%的输出耦合镜,激光晶体的吸收效率约为63.6%。当腔内引入GO-SAs时,激光晶体的吸收效率为57.7%。

如图3(b)所示,当腔内未插入石墨烯时,1.5%

图 3. (a)晶体吸收效率图;(b)连续光和锁模输出功率随吸收抽运功率变化图

Fig. 3. (a) Curves of crystal absorption efficiency; (b) continuous wave and mode-locked output power versus the absorbed pump power

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输出镜对应的连续运转出光阈值为52 mW,斜效率为31.29%,输出最高功率为639 mW;腔内插入GO-SAs,出光阈值增加至73 mW,当吸收抽运功率大于663 mW时,对应GO-SAs上功率密度为76.4 μJ/cm²,激光进入稳定的调Q锁模运转,最高输出功率为245 mW,斜效率为12.47%。选用3%输出镜,在未插入GO-SAs时,连续出光阈值功率为59 mW,插入GO-SAs后出光阈值功率增加为92 mW,当吸收抽运功率大于907 mW时,对应GO-SAs上功率密度为74.1 μJ/cm²,激光进入稳定的调Q锁模运转,输出最高功率为342 mW,斜效率为18.13%。综合比较可以看出,1.5%输出镜对应的连续光和锁模阈值功率比较低,但斜效率不高,而3%输出镜的连续光和锁模阈值功率稍大于前者,但对应的激光效率比较高,因此可根据不同的激光需求选用输出镜。同时,两者实现调Q锁模运转虽然输出的功率不同,但对应GO-SAs上功率密度近似相等,这也是孤子锁模运转的一个特征。由于实现连续锁模需要更多的腔内功率密度,目前受限于抽运功率,相信后期提高抽运功率将有望实现连续锁模。

锁模脉冲的光谱通过光谱分析仪(AvaSpec-NIR256-2.5TEC,Avantes,荷兰)测量得到,如图4所示,输出调Q锁模光的中心波长为1895 nm,光谱的半峰全宽为15 nm。通过2 μm快速光电二极管(ET-5000,EOT,美国)连接200 MHz的数字示波器(DS4024,北京普源精电科技有限公司,北京)探测调Q锁模脉冲序列。图5分别为扫描时间为1 ms、20 μs、2 μs和10 ns所获得的调Q锁模脉冲序列,测得调Q包络的脉宽为30 μs,重复频率为104.2 kHz,调Q包络下锁模脉冲的频率为178.6 MHz,锁模脉冲的调制深度接近100%。

图 4. 锁模光谱图

Fig. 4. Spectrum of the mode-locked laser

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图 5. 扫描时间为 (a) 1 ms、(b) 20 μs、(c) 2 μs和(d) 10 ns的锁模脉冲序列

Fig. 5. Mode-locked pulsesequences with (a) 1 ms,(b) 20 μs, (c) 2 μs and (d) 10 ns scanning time

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由于调Q包络的存在,影响了锁模脉冲自相关曲线的准确测量,所以利用公式t_m= tr2+tp2+to2(式中t_m为被测锁模脉冲上升沿时间,t_r为实际锁模脉冲上升沿时间,t_p为光电探测器上升沿时间,t_o为示波器上升沿时间)估算锁模脉冲的宽度^[22]。实验中被测锁模脉冲上升沿时间约1900 ps,光电探测器上升沿时间为35 ps,利用t_o×W_B=0.35-0.4(W_B为示波器的带宽,实验中示波器的带宽为200 MHz)可估算出实验中t_o=1750 ps,因此可计算出实际锁模脉冲上升沿时间为739 ps。由于脉冲宽度约等于上升沿时间的1.25倍,故实际锁模脉冲宽度约为924 ps。通过提高抽运功率,优化制作工艺,降低GO材料的损耗,有望实现连续锁模脉冲,得到更窄的脉冲宽度。

5 结论

综上所述,利用垂直生长法制备的氧化石墨烯作为可饱和吸收体,结合设计的低阈值激光谐振腔,在Tm,Ho∶LiLuF₄全固态激光器中实现了低阈值调Q锁模运转。在未插入GO-SAs时,连续光输出最低阈值功率仅有52 mW;在腔内插入GO-SAs后,连续运转出光阈值功率低至73 mW,稳定锁模阈值功率为663 mW。典型的调Q脉冲包络重复频率为104.2 kHz,脉宽约为30 μs,包络下锁模脉冲序列的重复频率为178.6 MHz,调整深度接近100%。GO作为石墨烯的派生物,比石墨烯更具竞争优势。制备成本更低廉,原料易得且利用率更高,非常适合作为可饱和吸收体,有望商业化推广。后期将提高抽运光功率,优化GO材料的质量,继续优化谐振腔的参数,进一步实现稳定连续锁模运转。