采用量子化的密度矩阵理论，对级联三能级原子束在具有不同径向阶次的柱对称拉盖尔-高斯（LG）型飞秒脉冲激光场中所受的光学势和光学偶极力（ODF）进行研究。结果表明：在飞秒脉冲激光场中，ODF的大小以两倍于激光载波频率的频率作周期性振荡；在n阶径向模式的LG型激光场作用下，径向偶极力具有2n个节线圆，在节线圆的两侧偶极力方向相反，因此原子将发生分束，从而被俘获到不同的光势阱内；在负/正激光场失谐条件下，形成n+1个光学势阱/垒数；在相同光场峰值强度下，随着光束径向阶次n的增大，主势阱/垒的深度保持不变，但主势阱/垒的空间范围变窄，光学势的径向梯度增加，从而使得ODF增大。因此，采用高阶LG光束可以将粒子束缚在更窄的光学势内，更有利于粒子的精准操控和俘获。

利用克兰克-尼科尔森差分法求解激光场的傍轴波动方程和粒子数速率方程,研究纳秒超高斯型激光脉冲与富勒烯C₆₀分子的相互作用过程,并模拟不同阶次强场超高斯型激光脉冲在介质中的传播演化情况。当强场超高斯脉冲在C₆₀分子介质中传播时,表现出明显的反饱和吸收光限幅效应,而且脉冲的时空包络形状在传播过程中被重塑,由初始入射时的具有中心对称性的平顶型时间包络分布逐渐转变成具有非中心对称的尖顶型激光脉冲分布,而且脉冲持续时间也缩短了一个数量级;随着输入超高斯型脉冲时间阶次的不断增大,在传播过程中被吸收的脉冲不断增多,出射脉冲宽度逐渐减小。

通过采用时域有限差分法和预估矫正法数值求解麦克斯韦-布洛赫方程, 研究了含时电离对分子材料4,4‘-二甲氨基二苯乙烯的动态双光子吸收截面的影响。研究结果表明, 对周期量级的飞秒脉冲, 介质发生的主要是一步共振双光子吸收, 入射光强较高时出现双光子吸收饱和现象, 入射光强小于双光子吸收饱和光强时介质的双光子吸收截面随入射光强的增大线性减小。在不同的传播距离处, 分子的双光子吸收截面有较大的差别, 因此, 在对不同的实验条件下测得的双光子吸收截面数值进行比较时, 需要考虑样品厚度对实验结果的影响。在同一传播距离处, 随光电离截面取值的增大介质的双光子吸收截面减小。利用飞秒脉冲测量分子的双光子吸收截面时, 通过数值模拟, 讨论了已有解析结果的适用条件。

通过采用预估校正的时域有限差分法求解麦克斯韦-布洛赫方程,我们研究了飞秒激光脉冲在三能级有机分子(4, 4'-二甲氨基二苯乙烯分子)介质中传播时脉冲的频谱演化情况. 在单光子共振情况下,即入射脉冲频率等于1、2能级之间的共振频率,对大面积入射脉冲,由于强的二次激发的作用,电场频谱中出现了在ω32附近振荡的频率成分,ω32是2、3能级之间的共振频率,说明对大面积入射脉冲二能级模型已经失效,需要采用多能级模型来描述分子介质. 在双光子共振情况下,即入射脉冲频率等于1、3能级之间的共振频率的一半,由于介质中放大的自发辐射和四波混频的作用,部分入射脉冲能量转化为高频和低频电场成分的能量,分子介质表现出了很强的光功率限幅特性.

在不采用旋波近似和慢变幅近似的条件下,采用时域有限差分法和预估矫正法求解Maxwell-Bloch方程,对两色2π超短脉冲激光在级联三能级有机分子体系(4,4′-二甲氨基二苯乙烯分子)中传播的动力学过程进行了数值模拟.该有机分子属于一维对称体系,其电子结构和电学参量在密度泛函水平上给出.在低能量范围内,该分子可以简化为三能级体系.我们研究了在不同共振条件下,两色超短脉冲的时空演化特性和三能级体系各个能级粒子数占有率的分布情况.