通过采用时域有限差分法和预估矫正法数值求解麦克斯韦-布洛赫方程, 研究了含时电离对分子材料4,4‘-二甲氨基二苯乙烯的动态双光子吸收截面的影响。研究结果表明, 对周期量级的飞秒脉冲, 介质发生的主要是一步共振双光子吸收, 入射光强较高时出现双光子吸收饱和现象, 入射光强小于双光子吸收饱和光强时介质的双光子吸收截面随入射光强的增大线性减小。在不同的传播距离处, 分子的双光子吸收截面有较大的差别, 因此, 在对不同的实验条件下测得的双光子吸收截面数值进行比较时, 需要考虑样品厚度对实验结果的影响。在同一传播距离处, 随光电离截面取值的增大介质的双光子吸收截面减小。利用飞秒脉冲测量分子的双光子吸收截面时, 通过数值模拟, 讨论了已有解析结果的适用条件。

通过采用预估校正的时域有限差分法求解麦克斯韦-布洛赫方程,我们研究了飞秒激光脉冲在三能级有机分子(4, 4'-二甲氨基二苯乙烯分子)介质中传播时脉冲的频谱演化情况. 在单光子共振情况下,即入射脉冲频率等于1、2能级之间的共振频率,对大面积入射脉冲,由于强的二次激发的作用,电场频谱中出现了在ω32附近振荡的频率成分,ω32是2、3能级之间的共振频率,说明对大面积入射脉冲二能级模型已经失效,需要采用多能级模型来描述分子介质. 在双光子共振情况下,即入射脉冲频率等于1、3能级之间的共振频率的一半,由于介质中放大的自发辐射和四波混频的作用,部分入射脉冲能量转化为高频和低频电场成分的能量,分子介质表现出了很强的光功率限幅特性.

对最近实验室合成的分子材料4,4＇ 二甲氨基二苯乙烯的双光子吸收特性在从头计算的基础上进行了理论研究。理论模型是建立在密度泛函理论的基础上的。利用含时的密度泛函理论来计算分子的非线性光学性质,而溶剂效应则通过自洽响应场方法的极化连续模型来模拟。计算结果表明,三态模型可以很好地给出该分子在低激发态范围内的双光子吸收截面。随着溶剂极性的增加,单光子波长红移,双光子吸收截面增加。双光子吸收截面的大小和实验给出的结果符合得较好。

报道4,4′-二甲氨基二苯乙烯532 nm处双光子吸收光限幅特性的实验结果。 在甲苯及丙酮溶液中, 双光子吸收截面分别为11.92×10^-47cm⁴。s/photon和4.78×10^-47cm⁴。s/photon。