1 安徽工业大学冶金工程学院, 安徽 马鞍山 243032
2 中国科学技术大学国家同步辐射实验室, 安徽 合肥 230026
3 常州大学石油工程学院, 江苏 常州 213164
氯苯类化合物及其高温热解产物是大气中重要的一类污染物, 对氯苯热解路径的研究可为防止或减少相关污染物的排放提供基础理论指导。利用原位同步辐射光电离质谱技术 (SR-PIMS) 在 4 kPa 和 873～1373 K 条件下开展了氯苯流动管反应器低压热解研究, 实时鉴定了包括烯烃、芳烃和氯化芳烃等 16 种热解产物, 获得了这些产物的摩尔分数随热解温度的变化规律。研究表明: 苯炔 (o-C6H4) 是氯苯热解形成小分子路径的关键中间体。对比本组之前氯苯常压流动管热解的实验结果, 发现低压减弱了氯化芳烃等含氯有机物的形成途径, 表明压力条件会影响氯苯重要次级热解产物氯化芳烃的形成。
氯苯 流动管热解 原位同步辐射光电离质谱 中间体 chlorobenzene flow reactor pyrolysis synchrotron radiation photoionization mass spectro intermediate 大气与环境光学学报
2022, 17(4): 442
中国科学技术大学国家同步辐射实验室, 安徽 合肥 230029
利用真空紫外同步辐射、反射式飞行时间质谱(PI-TOF-MS)和量子化学计算方法研究了气相羟基丙酮(HA)的光电离解离通道。通过测定9.5～15.5 eV光子能量下的 光电离效率(PIE)曲线获得了HA的电离能(IE)(9.78±0.06 eV)以及主要碎片离子(C3H5O+2, C3H5O+, C2H5O+, C2H4O+, CH3CO+, CH2OH+, COH+, C2H3+和CH3+)的出现势(AEs)。使用G3B3//B3LYP/6-311++G(d, p)组合方法进行量化计算, 得到了与该分子解离过程中相关的反应物、过渡态、中间体及产物的最优结构和单点能。 根据实验测得的离子出现势并结合量化计算,分析了羟基丙酮的光电离解离通道及机理。研究结果表明结构重排及分子离子内部氢原子转移在羟基丙酮的光电离解离的 过程中起到非常重要的作用。
光谱学 羟基丙酮 光电离质谱 光电离解离 电离能 出现势 spectroscopy hydroxyacetone photoionization mass spectroscopy dissociative photoionization ionization energy appearance potential
1 中国工程物理研究院 激光聚变研究中心, 等离子体物理重点实验室, 四川 绵阳 621900
2 中国科学技术大学 国家同步辐射实验室, 核科学技术学院, 合肥 230029
闪光光解流动管反应器与同步辐射光电离质谱技术两者相结合组成实验平台用于探测气相自由基反应动力学。外触发的脉冲激光光解流动管反应器内的先驱物来产生待反应的自由基; 自由基与反应气体发生反应后，由流动管侧壁小孔取样、取样后的混合气体被同步辐射光电离; 飞行时间质谱探测光电离产生的离子。同时脉冲信号触发脉冲发生器使其产生一连串的脉冲，间隔40~50 μs，此脉冲外触发质谱的采集，连续采集覆盖单次光解反应过程。质谱的时间分辨率为40 μs,满足微秒时间内探测反应动力学过程。通过同步辐射光电离反射飞行质谱能直接探测自由基反应产物，并利用光电离效率曲线获得其电离能并区分不同的异构体。实验利用光解产生Cl自由基并与1-丁烯和异丁烯反应，测得反应的加成和消除产物，并获得其加成产物的电离能。
激光闪光光解 光电离质谱 气相自由基反应 pulsed photolysis laser photoionization mass spectrometer gas phase free radical reactions 强激光与粒子束
2014, 26(7): 074004
中国科学院上海光机所量子光学开放研究实验室,上海 201800
中国科学院上海光机所量子光学开放研究实验室,上海 201800
报道集 Aln(n =7～ 14), Aln Cm(m =1,2 ), Aln(H2 O) m(m =1,2 )和 Aln Om(m =1,2, …, 7)诸系列于一谱的中性铝团簇和中性掺杂铝团簇光电离质谱, 研究了各掺杂系列的尺寸特性及其随杂质组份相对含量的演变。
掺杂铝团簇 光电离质谱 激光蒸发 脉冲分子束
