鉴于2次谐波外的其他谐波成分中依然蕴含着浓度信息,提出了基于2次+4次谐波、2次+4次+6次谐波、2次+4次+6次+8次谐波的三种浓度反演方法,推导出各自的气体浓度反演表达式,评估了所提反演方式对应的最佳调制度,分析了气体浓度检测系统中噪声干扰的主要存在形式,在理论上证明了所提出的联合多次谐波分析方法可以显著提升噪声抑制能力,并给出了用于参考的实验方案。仿真结果表明:与基于2次谐波峰值的浓度反演方法相比,2次+4次谐波可以使浓度反演误差降低31.38%,2次+4次+6次谐波可以使浓度反演误差降低42.03%,2次+4次+6次+8次谐波可以使浓度反演误差降低47.45%。

变量选择是光谱分析领域一个重要的组成部分。 为了克服传统区间选择法的缺点与不足, 基于无信息变量消除法和岭极限学习机提出一种新型的变量选择与评价方法。 首先, 利用无信息变量消除法剔除整个光谱区间中无信息的波长点; 其次, 为了解决传统建模方法（偏最小二乘法、 BP神经网络等）存在的共线性问题, 采用岭极限学习机方法建立回归模型; 最后, 最佳的特征光谱波长点组合利用特征选择路径图和稀疏度-误差折中曲线进行确定。 CO气体的浓度反演实验结果表明: （1）利用无信息变量消除法可以有效筛选出最能表征CO气体透过光谱的特征波长点; （2）岭极限学习机方法具有快速建模、 避免共线性和高精度等优点（CO气体浓度反演模型的决定系数可达0.995）; （3）特征选择路径图和稀疏度-误差折中曲线可以直观地帮助用户寻找出最佳的特征波长点组合。

为了解决波长调制激光光谱技术探测大气痕量气体浓度中信号处理算法的不足, 提出了一种基于随机抽样一致性算法的气体浓度反演算法。以大气甲醛分子的仿真信号和实际测量信号为例, 进行了理论分析和实验研究, 并与传统的最小二乘法相比较。结果表明, 该算法具有较强的抗噪声和异常点干扰能力, 尤其是在低信噪比的条件下, 精确度可提高1个量级, 体现出较高的可靠性和优越性。

提出一种新的有效的FTIR光谱气体浓度反演的方法。 该方法将区间划分的思想用于红外光谱波长优化筛选, 即将红外光谱在给定波长范围内划分为若干个子区间, 在每个子区间中利用遗传算法(genetic algorithm, GA)优化后的极限学习机(extreme learning machine, ELM)建立浓度预测模型, 根据每个子区间测试集均方根误差RMSE和相关系数R2的大小评价模型的泛化性能, 筛选出最优子区间组合建立预测模型。 通过含干扰组分(CO2, N2O)的CO气体的 FTIR光谱对提出的算法进行了验证, 在波段为2 140～2 220 cm-1范围内利用区间法筛选出的最优组合作为变量, 应用GA-ELM建立的浓度反演模型, 其决定系数R2为0.987 4, 均方根误差RMSE为154.996 3, 建模时间仅为0.8 s, 表明该算法(Interval-GA-ELM, iGELM)的应用不仅缩短了建模时间, 而且在干扰组分存在的情况下, 依然可以准确筛选出特征波长, 从而提高了模型稳定性和预测精度, 为大气污染气体遥测分析提供了行之有效的方法。

为准确反演气体浓度，节约建模时间，提出了基于区间极限学习机(ELM)定量分析模型的傅里叶变换红外(FTIR)光谱分析技术。该方法基于区间划分思想，将整个光谱范围划分为若干个子区间，利用ELM分别建立各个子区间的定量分析模型，并根据各个子区间模型的决定系数大小评价其泛化性能，进而筛选出最具代表性的子区间组合。基于上述方法，对NO与NO2气体的红外光谱进行波长筛选，并利用筛选后的特征波长点光谱建立定量分析模型。实验结果表明，NO气体测试集的决定系数R2为0.9999，NO2气体测试集的决定系数R2为0.9997。与区间偏最小二乘法相比，利用区间ELM方法建模速度更快,模型泛化性能更优。