1 1.西南科技大学 核废物与环境安全省部共建协同创新中心, 绵阳 621010
2 2.西南科技大学 国防科技学院, 环境友好能源材料国家重点实验室, 绵阳 621010
3 3.中国工程物理研究院 核物理与化学研究所 高级陶瓷创新研究团队, 绵阳 621900
相较于传统固相烧结方法, 熔盐在较低的温度下提供了快速的传质和成核过程, 可合成用于固化高放废物(HLW)的陶瓷固化体。本工作采用熔盐法(MSS)在不同烧结温度(1100、1200、1300、1400、1500 ℃)和不同烧结时间(3、6、9、12、15 h)下制备了掺Nd的锆石(ZrSiO4)陶瓷(Zr1-xNdxSiO4-x/2 (0≤x≤0.1)), 并采用静态浸出试验(PCT)研究掺Nd的ZrSiO4陶瓷在模拟地质处置环境下的化学稳定性。在熔盐与氧化物最佳摩尔比为10 : 1、烧结温度为1200 ℃、烧结时间为6 h的较温和条件下, 利用熔盐法成功合成了Zr1-xNdxSiO4-x/2, 可将Nd在ZrSiO4中的固溶摩尔分数提高到8%, 结果显示MSS法能够降低陶瓷合成温度, 缩短合成时间, 提高固溶量。ZrSiO4陶瓷对三价锕系核素的固化机理为晶格固化。浸出实验结果显示, Nd的归一化浸出率（LRNd）低至~10-5 g·m-2·d-1。浸出前后ZrSiO4陶瓷未发生物相演变, 展现出较好的结构稳定性。浸出模型显示Nd浸出归因于陶瓷表面层发生溶解。研究结果表明, MSS法是一种高效的合成陶瓷固化体的手段。
固化 锆石 熔盐 化学稳定性 immobilization zircon molten salt chemical stability
1 中山大学地球科学与工程学院, 广东 广州 510275
2 广东省地质过程与矿产资源探查重点实验室, 广东 广州 510275
翡翠产自与俯冲作用相关的HP/LT变质区域, 对俯冲作用的研究具有重要意义。 锆石常用来确定岩石的年龄, 可以用于翡翠成因和形成时代的研究。 缅甸是世界上优质翡翠最主要的产地, 锆石是缅甸翡翠中常见的副矿物。 选择含锆石较多的缅甸翡翠原石, 对晶形较好的大颗粒锆石运用阴极发光(CL)图像观察锆石中颜色的分布和韵律环带形态的变化, 并根据CL图像特征进一步采用激光剥蚀电感耦合等离子体质谱仪(LA-ICP-MS)对锆石的微量元素和U-Pb年龄进行测定。 结果表明具不同颜色和韵律环带形态的锆石, 其微量元素分布有一定的差异, 但总体却表现为: 锆石的标准化球粒陨石稀土配分显示轻稀土元素(LREE)亏损, 重稀土元素(HREE)富集, 有明显的Ce(Ce/Ce*=19.2～74.2)正异常和微弱的Eu(Eu/Eu*=0.49～0.72)负异常。 稀土元素总含量(∑REE)高(810～3 984 μg·g-1), (Yb/Sm)N值为23.1～195.1(大部分值小于100)； Th/U比值为0.28～1.18。 研究锆石属于岩浆锆石, 形成于俯冲带上覆地幔楔的镁铁质玄武岩浆之中, 这类岩浆是陆下地幔橄榄岩受到俯冲过程中释放的流体作用部分熔融形成的。 Ti温度计显示锆石的形成温度为762～923 ℃。 锆石的206Pb/238U年龄为(157.3±1.3)Ma, 这一年龄为锆石的形成时间。 CL图像显示锆石中颜色的分布和韵律环带形态的变化与锆石的形成时间无关, 是锆石中微量元素差异分布造成的, 反映了锆石形成过程中岩浆熔体成分的动态演化。
缅甸翡翠 锆石 CL图像 微量元素 U-Pb同位素年龄 Mayanmar jadeite-jade Zircon CL image Trace element U-Pb age 光谱学与光谱分析
2018, 38(6): 1896
