1 1.西南科技大学 核废物与环境安全省部共建协同创新中心, 绵阳 621010
2 2.西南科技大学 国防科技学院, 环境友好能源材料国家重点实验室, 绵阳 621010
3 3.中国工程物理研究院 核物理与化学研究所 高级陶瓷创新研究团队, 绵阳 621900
相较于传统固相烧结方法, 熔盐在较低的温度下提供了快速的传质和成核过程, 可合成用于固化高放废物(HLW)的陶瓷固化体。本工作采用熔盐法(MSS)在不同烧结温度(1100、1200、1300、1400、1500 ℃)和不同烧结时间(3、6、9、12、15 h)下制备了掺Nd的锆石(ZrSiO4)陶瓷(Zr1-xNdxSiO4-x/2 (0≤x≤0.1)), 并采用静态浸出试验(PCT)研究掺Nd的ZrSiO4陶瓷在模拟地质处置环境下的化学稳定性。在熔盐与氧化物最佳摩尔比为10 : 1、烧结温度为1200 ℃、烧结时间为6 h的较温和条件下, 利用熔盐法成功合成了Zr1-xNdxSiO4-x/2, 可将Nd在ZrSiO4中的固溶摩尔分数提高到8%, 结果显示MSS法能够降低陶瓷合成温度, 缩短合成时间, 提高固溶量。ZrSiO4陶瓷对三价锕系核素的固化机理为晶格固化。浸出实验结果显示, Nd的归一化浸出率（LRNd）低至~10-5 g·m-2·d-1。浸出前后ZrSiO4陶瓷未发生物相演变, 展现出较好的结构稳定性。浸出模型显示Nd浸出归因于陶瓷表面层发生溶解。研究结果表明, MSS法是一种高效的合成陶瓷固化体的手段。
固化 锆石 熔盐 化学稳定性 immobilization zircon molten salt chemical stability 辐射研究与辐射工艺学报
2023, 41(3): 030301
1 武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室, 武汉 430070
2 武汉理工大学材料科学与工程学院, 武汉 430070
3 湖北城市建设职业技术学院, 武汉 430205
高放废物中放射性核素组成复杂, 而陶瓷固化存在核素选择性强的问题。为实现同时固化裂变产物及锕系核素的目的, 基于可陶瓷化地聚合物设计原理, 将模拟高放废液与偏高岭土、矿粉、硅灰、纳米氧化锆混合后, 加入模数为1.5的钾水玻璃作为激发剂制备高放废液多相陶瓷固化基材, 该基材在常温下成型硬化后, 再以1 100 ℃高温热处理方式转化为地聚合物基多相陶瓷高放废液固化体。采用静态浸出方法研究固化体的抗浸出性能, 同时采用XRD、SEM-EDS、XPS等测试技术探究地聚合物陶瓷化机制、核素固化机理及Ce元素氧化价态。结果表明, 该固化基材在固化模拟核素时, 以化学形式与物理形式两种方式同时固化: 一是大量进入烧结形成的白榴石(立方)、氧化锆(四方)、锆英石晶格或形成陶瓷相; 二是少量被玻璃相包裹。其中Cs、Sr均匀分布, Ce、Nd在玻璃相中富集。该固化基材在同时固化不同价态与离子半径的核素时具有优异的抗浸出性能, Cs、Sr的28 d归一化元素浸出率低至10-2 g/(m2·d), Ce、Nd的28 d归一化元素浸出率低至10-4~10-5 g/(m2·d)。本文有望提供一种工艺简单, 并结合水泥、玻璃、陶瓷固化方法为一体, 可同时固化多种核素的高放废物固化体设计与制备方法, 为高放废物固化提供新思路。
地聚合物 浸出率 多相陶瓷 高放废液 共同固化 固化机理 geopolymer leaching rate multiphase ceramics high-level radioactive liquid waste simultaneous solidification immobilization mechanism
Author Affiliations
Abstract
1 Jiangxi Key Laboratory of Organic Chemistry, Jiangxi Science and Technology Normal University, Nanchang 330013, China
2 State Key Laboratory of Molecular Engineering of Polymers, Department of Macromolecular Science, Fudan University, Shanghai 200433, China
Effective detection of methamphetamine (Met) requires a fast, sensitive, and cheap testing assay. However, commercially available methods require expensive instruments and highly trained operators, which are time-consuming and labor-intensive. Herein, an antibody-modified graphene transistor assay is developed for sensitive and minute-level detection of Met in complex environments. The anti-Met probe captured charged targets within 120 s, leading to a p-doping effect near the graphene channel. The limit of detection reaches 50 aM (5.0 × 10?17 M) Met in solution. The graphene transistor would be a valuable tool for Met detection effective prevention of drug abuse.Effective detection of methamphetamine (Met) requires a fast, sensitive, and cheap testing assay. However, commercially available methods require expensive instruments and highly trained operators, which are time-consuming and labor-intensive. Herein, an antibody-modified graphene transistor assay is developed for sensitive and minute-level detection of Met in complex environments. The anti-Met probe captured charged targets within 120 s, leading to a p-doping effect near the graphene channel. The limit of detection reaches 50 aM (5.0 × 10?17 M) Met in solution. The graphene transistor would be a valuable tool for Met detection effective prevention of drug abuse.
graphene field effect transistor biosensor methamphetamine antibody immobilization Journal of Semiconductors
2023, 44(2): 022001
1 景德镇陶瓷大学材料科学与工程学院, 景德镇 333403
2 深圳技术大学新材料与新能源学院, 深圳 518118
90SrF2和高Na2O、Fe2O3、P2O5含量的废物是两大类核电废物, 将两者联合固化可获得以SrF2、Na2O、Fe2O3和P2O5为主要组成的玻璃固化体。本文采用X-射线荧光光谱仪、X-射线衍射仪、红外光谱仪、热膨胀仪、差热分析仪等研究了各样品的玻璃形成能力、实际组成、结构及热稳定性; 采用溶解速率法和产品一致性测试方法研究了样品的耐水性。结果表明: 1 000 ℃熔融保温0.5 h制得的玻璃中Sr损失较小而F质量损失达30%~34%; 随着P2O5/SrF2摩尔比的降低, 玻璃的热稳定性急剧降低, 而耐水性却有明显的改善; 具有焦磷酸盐玻璃结构的样品稳定性好, 其中SrF2为30%(摩尔分数)的玻璃既具有高耐水性又具有较高的热稳定性。
氟磷酸盐玻璃 高水平放射废物 废物固化 高废物包容量 化学稳定性 热稳定性 fluorphosphate glass high level radioactive waste waste immobilization high waste loading chemical stability thermal stability
1 武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室, 武汉 430070
2 武汉理工大学材料科学与工程学院, 武汉 430070
3 北新集团建材股份有限公司, 北京 102209
4 武汉理工大学安全科学与应急管理学院, 武汉 430070
受限于高氯离子迁移性能, 大量品质较低的脱硫石膏在石膏制品中无法被有效利用。本文研究了Q相(Ca20Al26Mg3Si3O68)对脱硫石膏中氯离子迁移性能的影响规律与机理。结果表明, 在脱硫石膏中以10%~30%(质量分数)的比例掺入Q相, 其水化产物主要为二水硫酸钙、钙矾石和AH3凝胶, 脱硫石膏样品中氯离子固化率和绝干抗压强度均得到了较大提升。掺入30%的Q相对脱硫石膏性能提升效果最佳, 此时氯离子固化率达19.55%, 石膏的绝干抗压强度提升了约51.5%。结合XRD、SEM和综合热分析探明了Q相-脱硫石膏水化产物中钙矾石、AH3凝胶对氯离子固化和石膏力学性能改善的作用机理。
脱硫石膏 Q相 氯离子固化 抗压强度 钙矾石 AH3凝胶 FGD gypsum Q phase chloride ion immobilization compressive strength ettringite gibbsite
1 西南科技大学 核废物与环境安全省部共建协同创新中心, 绵阳 621010
2 西华师范大学 物理与空间科学学院, 南充 637002
3 四川轻化工大学 材料科学与工程学院, 自贡 643000
核工业生产、核能开发、核**研制等不可避免会产生放射性废物, 高放废物是现存放射性废物中最难处理的废物之一。随着我国“积极发展核电”战略的实施, 放射性废物的安全有效处理处置成为关系到我国核能可持续发展的关键问题。人造岩石固化体(SYNROC)弥补了玻璃固化体低化学耐久性和亚稳态性能的缺点。本文在综述人造岩石固化的概念、候选矿物固化体分类的基础上, 重点介绍了SYNROC固化体快速合成方法、固核机理和长期稳定性评价等方面的最新研究进展。“道阻且长, 行则将至”。最后, 指出了SYNROC固化存在的不足, 并针对今后应重点关注的研究方向与发展趋势提出了建议。
高放废物 人造岩石 固化 核素 稳定性 high-level radioactive waste synthetic rock immobilization nuclide long-term stability
1 大连理工大学 化学学院, 辽宁 大连 116024
2 大连理工大学 精细化工重点实验室, 辽宁 大连 116024
通过将5-氨基间苯二甲酸乙酯与葡萄糖相连, 设计合成了一种具有良好水溶性的荧光探针PN, 该探针能够高选择性地识别水中的汞离子, 与汞离子作用后会引起荧光猝灭和紫外吸收减弱。将探针PN固载于介孔硅材料SBA-15, 得到材料化的荧光探针SBA-PN, SBA-PN可在pH值4～10范围内使用, 对水中的汞离子具有更好的选择性和识别能力。固载之后的探针在实际应用中更加方便, 适用于水体系中汞离子的识别。
荧光探针 固载 识别 汞离子 fluorescent probe immobilization recognition mercury(Ⅱ) ions
