二维GaAs电子结构和光学性质的理论计算 下载: 2403次
1 引言
2004年,Novoselov等[1]利用微机械剥离法从石墨中分离出石墨烯。此后,二维材料得到了学者的广泛研究。蜂窝状结构的石墨烯可以实现宽吸收[2],并具有强度高、韧性强[3]和热导率高[4]等特点,可用于制作电子器件散热器、处理器等。但其零带隙的结构特点限制了该材料在光学器件制备及开关操作方面的应用。二维砷烯、锑烯及氧化物材料[5-7]避开了零带隙结构特点,拓宽了二维材料的应用范围。过渡金属硫化物与石墨烯结合形成的有机-无机异质结[8],高性能中红外脉冲光纤激光器二维材料的开发[9]以及通过掺杂和引入缺陷等方法提高二维过渡金属硫化物(TMDs)光致发光量子产率[10]的研究等推动了二维材料发展。
石墨烯主体结构由碳元素相互键连构成,具有拓扑绝缘特性,同样具有拓扑绝缘特性的Bi2S
2 计算方法和理论描述
2.1 物理模型及算法
从石墨烯结构出发,根据Ga-As键的键长2.37×10-10 m,设置类石墨烯结构GaAs晶格常数为
为进一步验证结构稳定性,利用分子动力学方法对该结构继续进行优化,优化之前结构如
图 1. 二维平面GaAs类石墨烯结构。(a)第一性原理计算模型;(b)分子动力学模型
Fig. 1. Graphene-like structure of two-dimensional (2D) GaAs. (a) Model in first-principle calculation; (b) model in molecular dynamics
2.2 光学性质理论描述
在线性响应范围内,固体的宏观光学响应函数通常可由光的复介电函数或复折射率描述,即
式中
采用描述金属光学性质的德鲁德色散理论,它将电子之间的相互作用理解为碰撞或散射过程,其大小可用阻尼系数
式中
3 计算结果与讨论
3.1 声子谱
3.2 能带结构
表 1. 二维GaAs布里渊区中高对称点的能量值
Table 1. Energy value of highly symmetric point in 2D GaAs Brillouin zone
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表 2. h-BN、MoS2、BC2N的参数
Table 2. Parameters of h-BN, MoS2 and BC2N
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图 4. (a)二维和三维GaAs的总态密度;(b)Ga的分波态密度图;(c)As的分波态密度图
Fig. 4. (a) Total density of states of 2D and 3D GaAs ; (b) partial density of states of Ga; (c) partial density of states of As
二维GaAs与三维GaAs相比,高能带内能态密集,能带宽度相对较窄,从
分析
3.3 光学性质
3.3.1 GaAs复介电函数和光谱
介电函数可以反映固体能带结构及其他光谱信息。
图 5. 复介电函数。(a)二维GaAs;(b)三维GaAs
Fig. 5. Complex dielectric function. (a) 2D GaAs; (b) 3D GaAs
此外,从
图 6. 二维和三维GaAs的(a)吸收谱与(b)反射谱
Fig. 6. (a) Absorption and (b) reflection spectra of 2D and 3D GaAs
3.3.2 GaAs能量损失谱
能量损失谱描述电子在通过均匀电介质时的能量损耗情况,能量损失光谱中的峰值是物质由金属性到介电性的过渡点,对应于体系的等离子体频率
4 总结
利用基于密度泛函理论的平面波方法和分子动力学理论方法,研究了二维GaAs的声子谱、能带结构、电子态密度和光学性质。研究发现,二维GaAs与石墨烯在结构上具有相似性,声子谱显示二维类石墨烯GaAs无虚频出现,模型稳定。与三维GaAs相比,二维GaAs能带交叠,具有金属特性,导电能力显著增强,出现上述现象主要是因为维度的降低使得As的s态和p态电子的相互作用增强,态密度峰向低能带与高能带范围移动;低能带主要由Ga的d态,As的s态和p态构成,高能带主要由As的s态和p态构成。
光学性质的计算结果表明,二维GaAs静态介电常数为3.67,介电函数虚部存在四个吸收峰,对于金属而言,电子的跃迁主要是带内跃迁;在3.90~4.71 eV和5.69~6.90 eV能量范围内,对紫外光表现出金属反射特性,材料在特定能量范围内对紫外光具有一定的吸收与反射作用,可用来制作光存储器件,也可用来制作紫外光屏蔽或紫外探测器装置。
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