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中国激光, 2019, 46 (6): 0614008, 网络出版: 2019-06-14   

基于倾斜波前技术的高能强场太赫兹辐射脉冲源 下载： 2175次

High-Energy Strong-Field Terahertz Pulses Based on Tilted-Pulse-Front Technique
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吴晓君 1,2,*郭丰玮 1,2马景龙 3欧阳琛 3,4王天泽 3,4张保龙 3,4王暄 3李尚卿 3,4孔德胤 1,2柴姝愫 1,2阮存军 1,2苗俊刚 1,2李玉同 3,4,5
作者单位
1 北京航空航天大学电子信息工程学院, 北京 100083
2 北京航空航天大学微波感知与安防应用北京市重点实验室, 北京 100191
3 中国科学院物理研究所北京凝聚态物理国家实验室(筹), 北京 100190
4 中国科学院大学物理科学学院, 北京 100049
5 松山湖材料实验室, 广东 东莞 523808
太赫兹技术 强太赫兹辐射脉冲源 铌酸锂 倾斜波前技术 飞秒激光 terahertz technology strong-field terahertz pulses lithium niobate tilted pulse fronts femtosecond laser 
摘要
国家自然科学基金、中国科学院战略重点研究计划、北京航空航天大学卓越和青年拔尖人才支持计划;
Abstract
We review the research background and development history of the generation of high-energy strong-field terahertz radiation through the tilted-pulse-front technique in lithium niobite crystals driven by femtosecond laser pulses. We systematically analyze the influence of each component in the tilted-pulse-front setup on the energy conversion efficiency and emission properties of terahertz radiation and discuss the feasibility of the generation of mJ terahertz pulses through the proposed method. Further, the numerous promising applications of strong-field terahertz sources are demonstrated.

1 引言

太赫兹频段在电磁波谱上特殊的位置决定了其特殊性。虽然在过去的30多年中,太赫兹科学与技术经历了前所未有的发展,但依然存在一些研究领域的空白和实际应用的瓶颈问题,这急需强太赫兹辐射源的出现。不仅如此,随着研究的不断深入和相关技术的持续进步,强太赫兹辐射源的出现也在不断催生新型基础研究和应用的发展。按照辐射的性质可将强太赫兹辐射源分为高功率连续波源和脉冲源。高功率连续波源主要是通过真空电子学的方式产生。按照源体积的大小可将脉冲源分为加速器产生的强太赫兹辐射脉冲源和基于飞秒激光器抽运的强太赫兹辐射脉冲源。这里仅讨论基于飞秒激光器抽运的强太赫兹辐射脉冲源,其可用峰值功率或聚焦峰值电场来定义。对于聚焦电场,以1 MV/cm为界,定义峰值电场在0.1~1 MV/cm的太赫兹辐射脉冲源为强太赫兹辐射脉冲源,而峰值电场超过1 MV/cm的为超强太赫兹辐射脉冲源[1-2]。随着室温工作的热释电探测器和商用太赫兹相机的出现,人们可直接探测和表征太赫兹源,使得以往看不见、摸不着的太赫兹波变得更容易被操控,从而极大地推动了太赫兹源研究和应用的发展。

2 研究背景

图1给出了利用太赫兹能量探测器和太赫兹相机直接探测太赫兹辐射脉冲的能量和聚焦光斑的示意图[3]。强太赫兹辐射脉冲除具备传统弱太赫兹辐射脉冲的低光子能量和时间分辨能力之外,还可提供一个峰值电场高达1 MV/cm量级的超快电脉冲和特斯拉量级的超快磁脉冲,从而为场诱导新物理和超快磁学等新型应用提供了强有力的研究手段[4-21]。

图 1. 太赫兹辐射脉冲的能量和聚焦光斑

Fig. 1. Energy of terahertz pulse and focal spot

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基于同步辐射加速器或自由电子激光器产生的太赫兹辐射脉冲源具有高亮度、频率可调谐和高重复频率等优点,为强太赫兹辐射脉冲源的应用开辟了新的道路[22]。但是,这样的辐射源造价昂贵,运行成本高,使用机时紧张,很难满足日益增长的科学研究和实际应用的需求。而基于飞秒激光器抽运的桌面式小型化强太赫兹辐射脉冲源较易实现且可降低成本。

基于飞秒激光器抽运的强太赫兹辐射脉冲源按照产生方式的不同又可分为双色场抽运空气等离子体源[23]、大孔径等离子体半导体光导天线源[24]、超强渡越辐射太赫兹源[25-26]和非线性晶体的光学整流机制产生的强源[27-30]。图2给出了4种飞秒激光放大器抽运产生强太赫兹辐射脉冲源的原理示意图。表1给出了目前统计到的强太赫兹辐射脉冲源的能量转化效率和单脉冲能量的世界纪录。每种脉冲源各有特色,研究人员或用户可针对不同的应用需求来选择合适的强太赫兹辐射脉冲源。

基于双色场抽运空气等离子体产生的太赫兹辐射脉冲源是较早实现的一种强太赫兹源,其产生过程为:波长为800 nm的基频光经偏硼酸钡(BBO)晶体倍频后,基频光与倍频光在空气中共同作用并离化气体分子,从而产生太赫兹辐射脉冲[31]。空气中等离子体的产生不存在对材料的破坏阈值问题,因此这样的源具有丰富的辐射机理,可用于超短脉冲激光器抽运,且可产生覆盖10 THz的超宽带和几百fs的太赫兹辐射脉冲。该辐射脉冲不仅可用于谱学分析,而且促进了丰富的强太赫兹应用研究[32]。利用超强激光轰击固体材料产生等离子体并通过渡越辐射的方式,也可以产生非常强的太赫兹辐射脉冲。目前利用这样的辐射源可实现50 mJ的超高能量太赫兹辐射脉冲,且这样的辐射源频率高达30 THz,其主要能量集中在低频波段,为极端太赫兹科学研究提供了新手段[26]。

基于飞秒激光振荡器抽运光电导天线产生的太赫兹辐射脉冲源是一种比较传统的太赫兹辐射脉冲源,因其不需要很高的抽运功率就能产生信噪比非常高的太赫兹源输出,成为目前备受青睐的一种商用太赫兹系统源。近年来,随着大孔径表面等离子体增强型的光电导天线技术的发展,飞秒激光放大器抽运的光电导天线得以实现。图2右下角给出了飞秒激光脉冲抽运光电导天线的强太赫兹辐射脉冲源的示意图,图中Vb为外加电压。目前,利用该光导天线能产生数十μJ的太赫兹脉冲,并可获得接近1 MV/cm的峰值电场[35]。近期,利用该太赫兹源已经在半导体铟镓砷(InGaAs)材料中观察到了高频太赫兹产生的非线性效应,从而证明了该天线辐射源的潜在应用前景[35]。

图 2. 基于飞秒激光抽运的强太赫兹辐射脉冲源

Fig. 2. Intense terahertz sources based on femtosecond laser pumping

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表 1. 强太赫兹辐射脉冲源的能量转化效率和单脉冲能量世界纪录

Table 1. World record of energy conversion efficiency and single pulse energy for intense terahertz sources

Terahertz sourceConversion efficiency /%Max pulse energy /μJ
Conventional accelerator-600[22]
Optical rectification inorganic crystal3.0[27]900[27]
Optical rectification inlithium niobite crystal1.0[28]436[29]
Optical rectification in ZnTe0.3[30]3.9[30]
Photoconductive antenna1.6[33]12.5[24]
Laser solid interaction-700[34]
Air plasma<0.15[23]
Transition radiation0.02[25]400[25-26]

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利用飞秒激光抽运非线性光学晶体并通过光学整流来产生太赫兹辐射脉冲也是一种非常传统的产生太赫兹辐射脉冲的方式。

第一种可用来产生强太赫兹辐射脉冲源的非线性晶体是碲化锌(ZnTe)或磷化镓(GaP)等晶体。利用飞秒激光振荡器抽运ZnTe或GaP等晶体以产生太赫兹辐射,再通过电光取样的方式获得太赫兹辐射脉冲,该脉冲在推动太赫兹时域光谱和成像系统发展的过程中与光导天线一样起到了非常关键的作用。ZnTe晶体在太赫兹频段的折射率与其在光频段的折射率差距不大,因此可通过共线匹配来满足相位匹配条件。但是,ZnTe或GaP晶体是宽禁带半导体材料,它们在受到强飞秒激光照射时会通过双光子或多光子吸收产生很高的载流子浓度,使晶体很容易被破坏,且其能量转化效率很难得到提升[36]。尽管可以使用大尺寸的晶体薄膜并结合大聚焦光斑、高能量激发,但这种通过共线匹配方法获得的最高单脉冲能量仅为1.5 μJ[37]。通过在ZnTe晶体上采用倾斜波前技术并结合长波长激发,获得了高达3.9 μJ的单脉冲太赫兹辐射脉冲能量,其能量转化效率也提升至0.3%[30]。随着长波长超快激光技术和ZnTe晶体大面积生长工艺的改进,ZnTe依然是强太赫兹辐射脉冲源产生的候选材料。

第二种可用来产生强太赫兹辐射脉冲源的非线性晶体是有机晶体。Vicario等[27]获得的最高单脉冲太赫兹能量达到了0.9 mJ,其能量转化效率达到了3%,聚焦后的峰值电场高达80 MV/cm。该课题组利用这样的强太赫兹辐射脉冲源在强场应用方面做了很多开创性工作,例如:利用电荷耦合器件(CCD)相机实现太赫兹成像[38];利用强太赫兹源在GaP晶体里观察到了交叉相位调制[36];利用强太赫兹源实现分子的取向排列[39];利用强太赫兹源在石墨烯、磁性材料中观察到了许多有趣的现象等[40-41]。利用长波长的高能激光器激发有机晶体产生的强太赫兹辐射脉冲源的能量转化效率更高,而利用传统的钛宝石激光器产生的中心波长为800 nm左右的脉冲来激发产生强太赫兹辐射脉冲源时,能量转化效率较低[42]。若有机晶体能够使得所能获得的尺寸增大、潮解性能有所提升、成本方面有所下降且长波长激光器技术更加成熟,则这样的强太赫兹辐射脉冲源是非常具有竞争力的。

第三种基于光学整流产生的强太赫兹辐射脉冲源则是基于铌酸锂晶体的倾斜波前技术[43]。倾斜波前技术的本质是光学整流机理,主要是优化抽运激光与产生的太赫兹辐射脉冲的相位匹配[44],即将抽运激光在晶体内部的能量传播方向与太赫兹波的相速度传播方向实现匹配,最大限度地延长抽运激光和太赫兹波在晶体内部共线传播的有效作用距离。使用铌酸锂产生太赫兹辐射脉冲源的研究最早可以追溯到1971年,Yang等[45]利用皮秒脉冲激发铌酸锂晶体,观察到了远红外辐射。但在之后的发展过程中,铌酸锂材料在太赫兹频段的折射率接近5,而在光学频段的折射率约为2.3,如此大的折射率差导致产生的太赫兹辐射沿着一个切伦科夫辐射锥传播开来,而其相干长度仅为一个点[43]。极短的有效作用距离使得铌酸锂在共线相位匹配情况下产生的太赫兹辐射脉冲的能量转化效率非常低。

2002年Hebling等[43]提出了倾斜波前技术,并利用温度可变的红外光谱仪测量了铌酸锂材料在太赫兹频段随温度变化的吸收系数,并通过实验进行了验证。2007年Yeh等[46]利用功率为20 mJ、重复频率为10 Hz的钛宝石激光放大器,获得了单脉冲能量为10 μJ、峰值电场为250 kV/cm、平均功率为100 μW、峰值功率为5.0 MW的太赫兹脉冲。同年,Hoffmann等[47]利用中心波长为1.03 μm的激光抽运铌酸锂晶体,并通过倾斜波前技术将能量转化效率提升到了2.5×10-4。随着对倾斜波前技术机理的深入理解以及实验技术的改进[48-54], 2009年Hoffmann等[4]利用强太赫兹辐射脉冲源在液体CS2里面观察到了强场太赫兹诱导的克尔效应,2010年Hebling等[55]利用强太赫兹辐射脉冲源观察到了半导体带内激发,2011年Fleischer等[6]实现了气体分子的取向与排列,2012年Liu等[8]利用强太赫兹抽运-太赫兹探测技术结合超材料的局域场增强效应实现了太赫兹诱导的VO2相变。2010年Fülöp等[56]预言了利用脉冲宽度为350 fs、波长为800 nm的钛宝石激光器并通过倾斜波前技术可以获得接近5%的能量转化效率。2011年Hirori等[57]采用两个柱透镜成像的方式压制了耦合出来的太赫兹脉冲的发散角,通过三个抛物面镜聚焦的方式获得了直径为300 μm的焦斑,并得到了峰值电场为1 MV/cm的超强太赫兹辐射脉冲。同年,Fülöp等[58]再次预言如果采用波长为1 μm、脉冲宽度接近600 fs的激光抽运冷却晶体,可将能量转化效率提升到13%。2012年Fülöp等[59]利用波长为1030 nm的Yb∶YAG激光器产生了脉冲宽度为1.3 ps的抽运光脉冲,在入射能量为70 mJ时获得了能量为125 μJ的超强太赫兹辐射脉冲,其能量转化效率为0.25%。该实验结果远不如理论预言的能量转化效率高,可能的原因在于所使用的激光脉冲宽度并不是理论预言的最佳脉冲宽度。于是,Huang等[28]利用波长为1030 nm、脉冲宽度为680 fs的激光器,并通过将铌酸锂晶体冷却到液氮温度,在入射抽运能量仅为1.2 mJ的情况下,获得了高达3.8%的能量转化效率。如此高的能量转化效率带来了产生mJ量级超强太赫兹辐射的希望,并催生了与太赫兹电子加速器相关的想法和项目[29,60-68]。

随后,Fülöp等[29]于2014年利用波长为1030 nm、脉冲宽度为785 fs的Yb∶YAG高能激光器抽运铌酸锂晶体,获得了能量为0.4 mJ的超强太赫兹辐射脉冲,这是目前利用倾斜波前技术产生的单脉冲能量的世界纪录。尽管在2011年该课题组已提出采用接触光栅的方法实现更高能量的太赫兹辐射脉冲[58],并在2012年系统地研究了接触光栅法[61],但由于接触光栅衍射效率低等问题,该方法一直没能应用于mJ量级的太赫兹辐射脉冲产生。虽然在2012年,Avestisyan等[63]提出了利用影孔板的方式也可实现倾斜波前,进而产生强太赫兹辐射脉冲,但是这种方法后来也没有被广泛使用。图3给出了基于倾斜波前技术产生的强场太赫兹辐射脉冲的单脉冲能量和能量转化效率随年份的变化。表2给出了不同激光参数抽运下对应产生的太赫兹辐射的单脉冲能量和效率。

图 3. 基于倾斜波前技术的强太赫兹辐射脉冲的单脉冲能量和能量转化效率随年份的变化。(a)脉冲能量;(b)能量转化效率

Fig. 3. Terahertz single pulse energy and optical-to-terahertz energy conversion efficiency versus year for intense terahertz pulses generated by tilted-pulse-front technique. (a) Pulse energy; (b) energy conversion efficiency

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表 2. 基于倾斜波前技术产生强太赫兹辐射脉冲的抽运激光器参数

Table 2. Pump laser parameters for intense terahertz pulses generated by tilted-pulse-front technique

YearCrystalLaser parameterSingle pulse enerngy /μJEfficiency /%
2002GaP810 nm, 25 fs, 76 MHz, 350 mW——
2003LiNbO3(77 K)800 nm, 150 fs, 200 kHz, 600 mW98×10-60.0043[69]
2004LiNbO3(77 K)800 nm, 170 fs, 200 kHz, 2.3 μJ400×10-60.034[70]
2005LiNbO3780 nm, 150 fs, 1 kHz, 500 μJ0.2400.05[71]
2007LiNbO3800 nm, 10 Hz, 20 mJ1045[46]
2007LiNbO31035 nm, 300 fs, 400 μJ0.1000.025[47]
2008LiNbO3800 nm, 100 fs, 100 Hz, 28 mJ30[51]-
2012LiNbO31030 nm, 1.3 ps, 10 Hz1250.25[59]
2014LiNbO31030 nm, 780 fs, 10 Hz, 56.9 mJ4360.77[29]
2016LiNbO3(150 K)800 nm, 33 fs, 99.8 mJ1910.27[72]
2018LiNbO3(300 K)800 nm, 30 fs, 70 mJ2000.43[73,74]

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在强源的研究和发展方面,2014—2018年间的研究工作主要集中在强太赫兹辐射脉冲源产生过程中的非线性失真效应[75]、晶体结构的优化设计[76]、新型半导体材料的波前倾斜[30,77]和更高能量抽运等方面[78-88]。基于这十多年的摸索而发展起来的强太赫兹辐射脉冲源可应用于基础物理研究,并催生了各种新发现,除了可实现太赫兹电子的加速与操控外,人们还在超导体系里观察到了希格斯准粒子[89],并在半导体材料中观察到了高次谐波产生[10-11]。强太赫兹辐射脉冲与扫描隧道显微镜[90]、角分辨光电子能谱[17]、超快电子衍射[91]和超快X射线等的结合,可进一步为发现新现象、揭示新物理现象创造出全新的、更为强大的研究手段。时至今日,倾斜波前技术依然是高效率、稳定性好、使用最为广泛的产生强太赫兹辐射脉冲源的最佳手段之一。下面将深入介绍倾斜波前技术的关键技术。

3 原理与实验

倾斜波前技术的本质是光学整流。在满足相位匹配条件的情况下,通过级联产生,将抽运激光脉冲内部各频率分量之间通过频率下转换连续地产生太赫兹光子,直到相位匹配条件不再满足[44,85,92]。级联效应的存在使得能量转化效率大于100%。图4给出了基于级联效应产生具有高能量转化效率太赫兹辐射脉冲源的示意图。从图中可以看出,在第一级的产生过程中,频率为ωpump的红外光子辐射出一个频率为ΩTHz的太赫兹光子,自身频率变为ωpump-ΩTHz。在第二级的产生过程中,频率为ωpump-ΩTHz的红外光子再次辐射出一个频率为ΩTHz的太赫兹光子后,自身频率下降为ωpump-2ΩTHz。级联产生的过程可以表示为

N=cvp1λ1-1λ2,(1)

式中:N为量子转化效率;c为光在真空中的传播速度;vp为产生的太赫兹频段的中心频率;λ1和λ2分别为激发光照射到晶体前的中心波长和产生的太赫兹辐射脉冲的中心波长。因此,实验上通过监控太赫兹辐射脉冲产生后剩余激发光的频谱变化,可估算太赫兹辐射脉冲的能量转化效率[3,92]。只要持续满足相位匹配条件,这个过程将持续进行,进而获得高能量转化效率的太赫兹辐射脉冲。该过程利用光学整流机制确保了以高能量转化效率产生太赫兹辐射脉冲,但相位匹配条件与具体材料有关。对于ZnTe和GaP等晶体,仅需满足共线相位匹配的几何关系即可实现相位匹配,对于铌酸锂等材料,则需利用波前倾斜技术实现相位匹配。

图 4. 基于级联效应产生具有高能量转化效率的太赫兹辐射脉冲源的示意图

Fig. 4. Diagram of generation of terahertz emission pulses with high energy conversion efficiency based on cascading effect

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铌酸锂晶体在太赫兹频段的折射率约为4.9(对应1 THz),而在光学频段,其折射率约为2.3(对应中心波长为800 nm,且对应非寻常e光)。为了使得激发光的能量传播速度与产生的太赫兹辐射脉冲的相位传输速度相匹配,折射率需满足[43]:

υIRgr·cosθcry=υTHzphnTHzph·cosθcry=nIRgr,(2)

式中: υIRgr为抽运近红外光的群速度;θcry为铌酸锂晶体在低温下的相位匹配角(与晶体类型和晶体温度有关,如室温时约为62.8°); υTHzph为产生的太赫兹辐射的相速度; nIRgr和 nTHzph分别对应铌酸锂在近红外波段的折射率(2.3)和太赫兹波段的折射率(4.9)。为了满足铌酸锂晶体的相位匹配条件,需对进入该晶体前的抽运激光进行波前倾斜。在此,利用光栅的角色散实现入射激光的波前倾斜。

图5给出了利用倾斜波前技术产生太赫兹辐射脉冲的典型实验装置图。从飞秒激光器出射的抽运激光脉冲经过光栅的负一级衍射后,其能量传播方向发生倾斜,经过半波片和透镜后入射到沿光轴方向(z方向)切割的铌酸锂晶体,产生太赫兹辐射脉冲。利用热释电能量探测器可将太赫兹辐射脉冲的能量转化为电压信号,直接从示波器读出该信号,并将其折算成实际的太赫兹辐射脉冲的能量。利用太赫兹相机也可对太赫兹辐射脉冲的聚焦光斑进行检测,利用电光取样可探测太赫兹辐射脉冲的频谱分布。在此系统中,主要通过优化各方面参数和整个装置来获得更高的太赫兹辐射脉冲能量转化效率,最终提高从晶体辐射出来的可被后续应用于实验的绝对能量。该过程的太赫兹辐射脉冲的能量转化效率可表示为

ηTHz=2d2effε0nIR2nTHzc3ΩTHz2IL2exp(-αL/2)sinh2(αL/4)(αL/4)2,(3)

式中:ηTHz为太赫兹辐射脉冲的能量转化效率;deff为晶体非线性系数;ε0为真空介电常数;nIR= nIRgr为发射晶体材料在抽运激光频段的群速度折射率;nTHz= nTHzph;I为抽运飞秒激光脉冲的功率强度;L为有效作用距离;α为晶体材料对太赫兹辐射脉冲的吸收系数。从(3)式可以看出,太赫兹辐射脉冲的能量转化效率主要由晶体非线性系数、抽运飞秒激光脉冲的功率强度、有效作用距离和晶体材料对太赫兹辐射脉冲的吸收系数等参数决定。实验装置主要由飞秒激光放大器、倾斜波前元件、成像系统和晶体4部分组成。下面针对各部分对太赫兹辐射脉冲的能量转化效率的影响进行分析和讨论。

图 5. 利用倾斜波前技术产生太赫兹辐射脉冲的典型实验装置图

Fig. 5. Typical experimental setup for terahertz emission based on tilted-pulse-front technique

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首先讨论抽运的飞秒激光脉冲参数对太赫兹辐射脉冲的能量转化效率的影响。飞秒激光器的性能参数主要包括中心波长、脉冲宽度、输出能量、重复频率和光谱分布等。中心波长在倾斜波前装置的设计和搭建过程中起重要作用,不仅影响铌酸锂晶体的相位匹配角,还影响光栅入射角的反推计算。大多数实验室普遍采用钛宝石激光放大器,其中心波长位于800 nm。借鉴现有的倾斜波前装置给出的参数,可搭建出强太赫兹辐射脉冲源。理论计算结果表明:当波长为800 nm的高能量飞秒激光脉冲作用在铌酸锂晶体上时,通过多光子吸收可能产生光生载流子(铌酸锂的禁带宽度为4.0 eV),进而阻碍太赫兹辐射脉冲的能量转化效率的进一步提高,也可能破坏晶体。因此,利用波长为1.03 μm的飞秒激光器产生太赫兹辐射脉冲,可有效提高能量转化效率[28]。倾斜波前技术的优势在于对抽运飞秒激光脉冲的中心波长无明显的选择特性。利用波长为2.0 μm的飞秒激光脉冲抽运,有望实现更高能量转化效率的太赫兹辐射脉冲,但该方面的激光器技术有待进一步完善,且输出能量有待进一步提高。

对于光学整流机制,抽运飞秒激光脉冲宽度对太赫兹辐射脉冲的能量转化效率存在两个方面的影响[65]。从(3)式可以看出,飞秒激光脉冲的脉冲宽度越宽,理论上对应的相干作用距离越长,获得的能量转化效率越高。但是,长脉冲意味着抽运飞秒激光脉冲的峰值强度低,由(3)式给出的能量转化效率正比于抽运飞秒激光脉冲的功率强度关系可以看出,长脉冲可能导致能量转化效率变低。因此,理论上存在一个最优化的中心波长为800 nm的抽运飞秒激光脉冲宽度,而早期的理论计算结果表明,350 fs的脉冲宽度为最优化值。而对于1 μm的中心波长,600 fs左右的脉冲宽度为最优化值。但是,大多数实验室的飞秒激光放大器都不是专门为产生高能强场太赫兹辐射脉冲而购买的,有些实验室的激光脉冲宽度为100~150 fs,而许多实验室的则小于50 fs。对于脉冲宽度大于100 fs而小于1 ps的飞秒激光放大器,其抽运飞秒激光脉冲的光谱分布并不宽,因此较易产生具有高能量转化效率的太赫兹辐射脉冲。但脉冲宽度小于100 fs,甚至小于50 fs的抽运飞秒激光脉冲,存在因大角色散造成大衍射光斑并导致无法被成像透镜收集的问题,如图6所示,其中s1为透镜到光栅的距离,s2为透镜到晶体的距离。虽然在2013年,Kunitski等[65]已提出了多种利用反射成像的方式来解决上述问题,但在优化能量转化效率的过程中其光路极其困难,增加了实验难度。

图 6. 角色散引入的衍射光斑过大示意图

Fig. 6. Large diffraction spot size induced by angular dispersion

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为了在实验中更为系统地研究抽运飞秒激光脉冲宽度对太赫兹辐射脉冲能量转化效率的影响,验证理论上提出的对于中心波长为800 nm的抽运飞秒激光脉冲需要350 fs左右的脉冲宽度的理论预言,分别采用了两种方式对抽运飞秒激光脉冲宽度进行调制,且保证调整后的脉冲依然是傅里叶变换的极限脉冲。一种方式是在抽运飞秒激光压缩室的光栅对之间加一对刀片来切割光谱[92],另一种方式是将带通滤波片[72,83]放置在压缩器之后以直接滤除光谱成分,从而获得更窄的光谱宽度,实现更短的脉冲宽度。该抽运飞秒激光脉冲的两种展宽方式的示意图如图7所示。Blanchard等[83]利用第二种方式观察到了随着抽运飞秒激光脉冲宽度的增加,太赫兹辐射脉冲的能量转化效率持续增大,并在脉冲宽度为300 fs时达到了最高。但是该课题组没有获得进一步展宽脉冲宽度的实验数据,其主要的原因可能是:切光谱的方式导致抽运飞秒激光的能量损失过大,无法测量到稳定可靠的太赫兹信号,从而无法观测到期望的展宽抽运飞秒激光脉冲宽度时能量转化效率下降的趋势。利用这样的方法提高太赫兹辐射脉冲的能量转化效率,其长脉冲虽然增加了相干作用距离,但是绝对抽运功率降低了许多,浪费了大量抽运飞秒激光的能量,从而降低了输出的绝对可用的太赫兹辐射脉冲能量。因此,对于超短脉冲的抽运飞秒激光,可采用大孔径短焦单透镜成像或双透镜成像的方式,通过在抽运飞秒激光脉冲上外加啁啾来降低抽运飞秒激光脉冲的峰值功率,延长有效相干作用距离[93]。通过这样的方式,并利用脉冲宽度为30 fs的高能钛宝石激光器抽运铌酸锂晶体,获得了能量为0.2 mJ、聚焦峰值电场达4 MV/cm的超强太赫兹辐射脉冲输出。当然,对于这样的系统,相信还有更好的方法来克服激光脉冲宽度带来的影响,这有待进一步的研究[73]。

图 7. 抽运飞秒激光脉冲的两种展宽方法示意图

Fig. 7. Schematic of two methods for stretching pumping femtosecond laser

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当抽运飞秒激光脉冲宽度进一步变长时,根据倾斜波前理论预言,其产生的太赫兹辐射脉冲的中心频率将进一步降低。在此利用脉冲宽度为4 ps、中心波长为1030 nm、重复频率为100 Hz的YAG激光器,通过倾斜波前技术产生了中心频率为100 GHz、脉冲宽度为10 ps、单脉冲能量达到65 μJ、峰值功率高达MW量级的低频超强太赫兹辐射脉冲[3]。这样的低频超强太赫兹辐射脉冲源有望推动一些新型的应用。

下面讨论抽运飞秒激光脉冲的功率密度对能量转化效率的影响。上面已经讨论过脉冲宽度对峰值功率的影响,它直接正比于太赫兹辐射脉冲的能量转化效率。假设对于固定的脉冲宽度,抽运飞秒激光脉冲的功率密度并非越高越好,它会受到晶体破坏阈值的限制。已有很多关于铌酸锂晶体的破坏阈值的研究,但这些研究主要集中在材料生长方面。目前,通过氧化镁(MgO)掺杂的方式可极大地提高铌酸锂晶体的破坏阈值,但晶体的破坏机理仍不明确。铌酸锂晶体的破坏阈值与抽运飞秒激光脉冲的中心波长、脉冲宽度和作用时间等都有关。到目前为止,还未见针对不同掺杂浓度和不同类型的铌酸锂在不同抽运飞秒激光脉冲波长(典型波长为800 nm和1030 nm)激发下,不同脉冲宽度对应的破坏阈值的系统研究。因此,大部分的实验只能根据经验值对破坏阈值进行估计。在高抽运飞秒激光脉冲功率密度的情况下,即使晶体不被打坏,其太赫兹辐射脉冲的能量转化效率也可能降低,如图8所示,这可能是由多光子吸收引起的。在固定抽运飞秒激光脉冲能量为10 mJ的情况下,优化脉冲宽度,通过外加啁啾的方式提高抽运飞秒激光脉冲功率密度,此时太赫兹辐射脉冲的能量转化效率呈下降趋势,这意味着辐射出来的可被后续利用的太赫兹辐射脉冲能量也开始下降[74]。因此,即使拥有更高的抽运飞秒激光脉冲能量,也无法通过将其再加载到发射晶体上来获得更高能量的太赫兹辐射脉冲输出。对于该问题,通常采取两种方式解决:1)进一步展宽抽运飞秒激光脉冲宽度;2)对抽运飞秒激光脉冲进行扩束。以上两种方式的目的都是降低抽运飞秒激光脉冲功率密度,克服由多光子吸收或晶体破坏导致的能量转化效率下降的趋势。在利用超强抽运飞秒激光脉冲产生太赫兹辐射脉冲的过程中,即使能量转化效率达到饱和,输出的太赫兹辐射脉冲的能量也呈线性上升。但能量转化效率一旦出现了下降情况,也就意味着产生的太赫兹辐射脉冲的能量达到饱和。实验过程中,通过在压缩器后添加一个光学小孔,并适当优化小孔的孔径大小,不仅可提高部分太赫兹辐射脉冲能量,而且可以扣除抽运飞秒激光脉冲边沿的能量,这部分能量对太赫兹辐射的产生没有贡献。通过这样的方式,可将室温下的能量转化效率提升到0.43%[74]。之前,利用钛宝石激光器并通过冷却铌酸锂晶体获得的最高能量转化效率为0.5%[94],使用的抽运飞秒激光脉冲的最高能量约为7 mJ,脉冲宽度为150 fs(傅里叶变换极限脉冲),如图9所示。

图 8. 利用脉冲宽度为4 ps的飞秒激光脉冲产生中心频率为100 GHz的太赫兹辐射脉冲。(a)太赫兹辐射脉冲的能量和能量转化效率随抽运功率密度的变化关系;(b)太赫兹时域波形和对应的频谱(点为实验结果,红线为理论计算结果)

Fig. 8. Terahertz emission with central frequency of 100 GHz produced by 4 ps laser pulse. (a) Terahertz emission energy and its energy conversion efficiency versus pumping power density; (b) terahertz temporal waveform and its spectrum (shot dot: experimental; red line: theoretical prediction)

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图 9. 窄脉冲高功率密度激发会降低太赫兹辐射脉冲能量转化效率。(a)优化抽运飞秒激光脉冲宽度;(b)优化抽运飞秒激光脉冲能量

Fig. 9. Decrease of energy conversion efficiency of teraherza pulse due to ultrashort high power density excitation. (a) Optimization of pumping pulse width; (b) optimization of pumping pulse energy

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抽运飞秒激光脉冲的功率密度也会影响太赫兹辐射脉冲的产生,其倾斜波前技术中的非线性失真效应引起聚焦光斑大小和位置的变化机理如图10所示。在功率密度比较高的情况下,抽运飞秒激光脉冲一旦进入晶体的入射面,在很短的距离内太赫兹辐射脉冲的能量转化效率非常高。由于级联效应的影响,抽运飞秒激光脉冲的光谱会被严重展宽,不再具有高能量转化效率和产生太赫兹辐射脉冲的能力。因此,对于抽运飞秒激光功率密度比较高的情况,晶体的太赫兹辐射脉冲出射面的脉冲聚焦光斑小,且光斑中心位置更靠近晶体的相位匹配切割角。反之,当入射的抽运飞秒激光脉冲功率密度比较低时,抽运飞秒激光脉冲在晶体内部很长的传输距离内都能产生太赫兹辐射脉冲,因此有效相干作用距离比前一种情况更长,产生的太赫兹辐射脉冲的聚焦光斑更大,且与飞秒激光脉冲功率密度较高的情况相比,其光斑的中心位置出现远离相位匹配切割角的趋势。这样的非线性失真效应所引起的有效作用距离改变,将导致不同抽运飞秒激光脉冲功率密度下聚焦光斑的光斑大小和位置发生变化,并对后续的实验研究产生较大影响。光斑位置的移动有可能被后续的成像或聚焦系统放大,导致作用在样品上光斑位置的移动。因此,监控出射光斑的位置和光斑大小对于实验研究非常重要。

图 10. 倾斜波前技术中的非线性失真效应引起的聚焦光斑大小和位置的变化机理

Fig. 10. Mechanism for variations in spot size and position caused by nonlinear distortion effect in tilted-pulse-front technique

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接下来讨论实现倾斜波前的光学元件。目前大多数实验室普遍采用反射光栅来实现波前倾斜,类似压缩器里的光栅对中的一个光栅的搭建方式,利用负一级衍射来实现波前倾斜。其关键技术在于衍射效率、刻线密度和光栅本身的破坏阈值。衍射效率决定了从激光压缩器出来并用于产生太赫兹辐射脉冲的抽运飞秒激光脉冲能量,期望衍射效率越高越好,对于800 nm的中心波长,其期望衍射效率一般可达85%以上,而对于1030 nm的中心波长,商用光栅的期望衍射效率可达95%以上。对于实验室常用的几个mJ量级的激光放大器,为了让绝大多数抽运飞秒激光脉冲能量都用于产生强太赫兹辐射脉冲,可回收利用未被利用的、被光栅零级反射的那部分能量以对强太赫兹辐射脉冲进行电光取样诊断。当然也可利用这一束光来搭建一套弱场的太赫兹辐射脉冲产生系统,获得一套强太赫兹抽运-太赫兹探测装置。光栅在这里还相当于一个偏振片,通过旋转光栅前方的半波片,调谐光栅衍射效率,研究太赫兹辐射脉冲能量和能量转化效率随抽运飞秒激光脉冲能量变化的关系。另外一种实现波前倾斜的方式是引入台阶镜[88](工作原理见图11)。使用这种倾斜波前元件的好处在于抽运飞秒激光脉冲的入射角和出射角之间的夹角不会太大,这样可极大地削弱由光栅引入的角色散问题。2017年Pálfalvi等[88]利用波长为800 nm、脉冲宽度为39 fs (傅里叶变换极限脉冲)、能量为0.95 mJ的抽运飞秒激光脉冲获得了电场为500 kV/cm、能量为3.1 μJ的太赫兹辐射脉冲输出,低温能量转化效率为0.33%。这样的方式也为超短激光脉冲作为抽运源提供了一种可选择的方案。

图 11. 利用反射式台阶镜实现波前倾斜的原理示意图

Fig. 11. Principle diagram of pulse-front-tilting realized by reflective step mirror

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接下来讨论倾斜波前装置中光栅与晶体间的成像系统对太赫兹辐射脉冲能量转化效率的优化。当抽运飞秒激光脉冲经过倾斜波前元件后,需要利用成像系统将倾斜的波前成像到晶体里面,以产生太赫兹辐射脉冲。如果利用接触光栅的方法,这一步可省略。但由于目前接触光栅技术还不是非常成熟,太赫兹辐射脉冲能量转化效率不高,因此光栅与晶体间的成像系统的优化成为高效产生太赫兹辐射脉冲的关键。图12中给出了几种倾斜波前装置中典型的成像系统,包括单平凸透镜成像[69,73-75]、双平柱透镜成像[3]、双平凸透镜的望远镜系统[92]、双柱透镜成像[57,72]和组合式三透镜成像系统等[88]。在倾斜波前装置中,一般采用缩小型成像倍数。优化成像系统的主要功能在于克服系统搭建过程中,由于实际抽运飞秒激光脉冲的中心波长、光栅入射角、光栅刻线误差和晶体折射率不准等部分因素引起的效率问题。为了找出最优化缩束比和最佳的透镜组合,尝试了编程控制的三透镜成像系统,如图12(e)所示,通过优化晶体横纵坐标位置、各透镜之间的距离和太赫兹能量探测器位置来获得局部最优参数条件。实验结果表明:对于中心波长为1030 nm、脉冲宽度为600 fs的抽运飞秒激光脉冲,最高的太赫兹能量转化效率出现在0.5~0.7缩束比的范围内。

图 12. 几种倾斜波前装置中典型的成像系统。(a)单平凸透镜成像;(b)双水平柱透镜成像;(c)双平凸透镜的望远镜系统;(d)双柱透镜成像;(e)组合式三透镜成像

Fig. 12. Typical imaging setups in tilted-pulse-front setup. (a) Plano convex lens; (b) double horizontal cylindrical lens; (c) telescope system with double plano convex lens; (d) double cylindrical lens; (e) composite triple lens

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成像系统还可对抽运飞秒激光脉冲的聚焦光斑形状进行整形。当使用高能量激光抽运时,为了避免晶体遭到破坏,需要对光斑进行扩束。但是,在圆形大光斑抽运的情况下,距离相位匹配角较远的光斑位置产生的太赫兹辐射脉冲需要传输更长的距离,而铌酸锂晶体对太赫兹辐射脉冲的吸收非常强,因此在高能量、大光斑抽运的情况下,能量转化效率无法得到提升,甚至维持当前的能量转化效率都非常困难,如图13所示,其中d为光斑中心到晶体切割角的距离。一种比较好的解决方式是将抽运飞秒激光脉冲制备成椭圆光斑[44,72,92],使得椭圆光斑的长轴平行于晶体的光轴方向(竖直方向),短轴平行于水平方向,这有助于提高太赫兹辐射脉冲的能量转化效率。

针对铌酸锂晶体提出了倾斜波前技术。该晶体不仅非线性系数大,而且其尺寸可以制备得非常大,掺杂后的晶体破坏阈值也很高。但是,该晶体具有两个缺陷:1)倾斜波前技术需要克服晶体在光学频段与太赫兹频段中的折射率差的问题;2)该晶体对太赫兹辐射脉冲的吸收系数很大[95-96],且铌酸锂晶体在太赫兹频段具有很大的双折射现象[97],寻常光(o光)和非常光(e光)之间的折射率差为1.5~1.7(与频率有关)。利用可变温度的太赫兹时域光谱系统表征了铌酸锂晶体的折射率,发现吸收系数会随着温度的降低而减小,且其折射率也有微小的变化。如图14所示,对于0.4 THz频段的e光,室温下的折射率为5.0,而在50 K低温情况下则降为4.8左右;铌酸锂吸收系数在室温时为3.3 cm-1,而在50 K时降低为1.3 cm-1。这样的效应在高频处更加明显,例如:对于1.6 THz频段,室温下的折射率为5.1,而50 K下的折射率为4.9,室温下的吸收系数为33.2 cm-1,而50 K低温下的吸收系数降低为13.8 cm-1。具体的相关数据见文献[ 96]。从以上结果可以看出,降温的确可以使得晶体自身声子吸收的那部分太赫兹辐射脉冲能量被更有效地耦合出来,如图15所示。利用能量为7 mJ、 脉冲宽度为150 fs、中心波长为800 nm的钛宝石抽运飞秒激光脉冲,并利用单透镜成像系统获得了0.5%的能量转化效率[94]。不仅如此,在低温情况下,太赫兹辐射脉冲的中心频率会向高频移动,如图16所示。对如此强的太赫兹辐射脉冲进行聚焦,获得了如图17所示的高质量高斯型太赫兹辐射脉冲聚焦光斑,其光斑直径约为1.2 mm(1/e2)。值得注意的是,铌酸锂晶体在太赫兹频段的折射率为4.9左右,当产生的太赫兹辐射脉冲传输到晶体界面时,菲涅耳反射导致44%的太赫兹辐射脉冲的能量被反射而无法耦合出来。因此,在铌酸锂晶体上镀太赫兹波段的增透膜能够进一步提高太赫兹辐射脉冲的耦合效率。随着研究的深入,研究人员发现倾斜波前技术也可应用在其他晶体上,比如ZnTe和GaAs等,并有利于提高太赫兹辐射脉冲能量转化效率[30,98]。未来研究中还有可能将该技术与不同的非线性晶体结合,以获得更高能量转化效率的超强太赫兹辐射脉冲源。

图 13. 椭圆光斑抽运下的太赫兹产生示意图。(a)圆形光斑抽运;(b)椭圆光斑抽运;(c)椭圆光斑在晶体上的示意图

Fig. 13. Schematic of terahertz emission with elliptical beam pumping. (a) Circular beam pumping; (b) elliptical beam pumping; (c) schematic of elliptical beam inside crystal

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图 14. 铌酸锂晶体在不同温度下的折射率和吸收系数。(a)非常光折射率;(b)非常光吸收系数;(c)寻常光折射率;(d)寻常光吸收系数

Fig. 14. Refractive indexes and absorption coefficients of congruent lithium niobite crystals under different crystal temperatures. (a) Refractive indexes of extraordinary light; (b) absorption coefficients of extraordinary light; (c) refractive indexes of ordinary light; (d) absorption coefficients of ordinary light

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图 15. 冷却晶体后的高能量转化效率太赫兹辐射脉冲源产生。(a)能量转化效率随温度的变化曲线;(b)能量转化效率随抽运飞秒激光脉冲能量的变化曲线

Fig. 15. Highly efficient terahertz emission due to cooling of lithium niobite crystal. (a) Energy conversion efficiency versus temperature; (b) energy conversion efficiency versus pump energy

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图 16. 100 K和300 K温度下的太赫兹时域波形和频谱图。(a)时域波形;(b)频谱

Fig. 16. Terahertz temporal waveforms and their corresponding spectra at 100 K and 300 K, respectively. (a) Temporal waveforms; (b) spectra

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图 17. 聚焦后的高质量太赫兹辐射脉冲聚焦光斑。(a)太赫兹辐射脉冲光斑照片;光斑的(b)水平和(c)竖直方向直径

Fig. 17. Focused spot of terahertz beam with high quality. (a) Measured terahertz beam profile; beam diameters of spot in (b) horizontal and (c) vertical directions

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利用倾斜波前装置产生太赫兹辐射脉冲后,剩余的抽运飞秒激光脉冲的光谱一定程度上可反映能量转化效率的优化情况。因此,可通过测量从晶体出射的剩余抽运飞秒激光脉冲的频谱变化,并利用(1)式反推晶体内部实际的量子转化效率。将其与实际测量得到的能量转化效率进行对比,可进一步推断出产生的太赫兹辐射脉冲能量的损失部分所占的百分比。图18给出了利用钇锂氟化物(YLF)激光器(中心波长为1020 nm,脉冲宽度为1 ps,重复频率为10 Hz)和倾斜波前技术,在室温和低温情况下探测得到的太赫兹辐射脉冲能量和对应的能量转化效率。在低温88 K的情况下,获得约140 μJ的太赫兹辐射脉冲能量,其能量转化效率约为0.45%。该强太赫兹辐射脉冲源后来被用于电子加速和操控实验中[99-100]。

图 18. 利用钇锂氟化物(YLF)激光器实现高能量太赫兹辐射脉冲。(a) YLF激光器抽运的太赫兹辐射脉冲能量输出;(b)对应的能量转化效率;(c)不同抽运飞秒激光脉冲功率密度下,剩余抽运飞秒激光脉冲的频谱展宽情况

Fig. 18. High-energy terahertz emission realized by Yttrium Lithium Fluoride (YLF) laser. (a) Extracted terahertz energy pumped by YLF laser; (b) corresponding energy conversion efficiency; (c) spectral broadening of residual pumping laser under different pump powers

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上面对倾斜波前装置的各部分组成元件进行了详细的分析和讨论。整个装置是一个完整的系统,各部分互相关联。要想获得高能量转化效率的太赫兹辐射脉冲输出,需要对以上各个方面进行最优化。除了优化激光器参数和倾斜波前装置,还需对输出的太赫兹辐射脉冲的传输、会聚和收集等进行优化。图15~18分别为利用脉冲宽度为150 fs、能量为7 mJ、中心频率为1 kHz的钛宝石激光器,抽运单透镜成像的倾斜波前装置所获得的结果。从图中可以看出,单脉冲能量达到35 μJ,平均功率为35 mW,能量转化效率达到0.5%,峰值电场达到1 MV/cm量级[94]。所获得的高重复频率、高信噪比的超强太赫兹辐射脉冲源具有广阔的应用前景。对于低重复频率的超高能量飞秒激光器抽运的情况,在优化好信噪比且实现单脉冲探测等技术突破后,有望实现真正意义上的mJ量级太赫兹辐射脉冲源,峰值功率有望突破GW。进一步优化晶体设计,克服铌酸锂晶体的尺寸限制后,有望将该技术应用到J量级的更高能量激光器上,以获得极强的太赫兹辐射脉冲源。这样的超强太赫兹辐射脉冲源也为强场太赫兹非线性光学、太赫兹生物学效应和凝聚态物理等方面提供了强有力的支撑。

当然,基于飞秒激光脉冲抽运的强太赫兹辐射脉冲源还有其他的产生方式:

1) 磁性纳米薄膜在飞秒激光脉冲抽运下,通过逆自旋霍尔效应可辐射高达300 kV/cm的超短太赫兹辐射脉冲[101]。这样的辐射源具有成本低、辐射频带宽等优点,也可成为5~15 THz频段的新型全固态强太赫兹辐射脉冲源的候选辐射源[102-110]。但磁性纳米薄膜材料会吸收飞秒激光,使其应用于高能激光器时存在极大的挑战。

2) 利用液态水膜产生的太赫兹辐射脉冲的能量转化效率高于双色场等离子体,有望在强太赫兹辐射脉冲源方面实现突破[111-112]。

图19总结了各种强太赫兹辐射脉冲源的频谱分布范围和对应的峰值电场强度,其中TPF为倾斜波前技术,OC为有机晶体,TWP为双色场激发的空气等离子体源,spin为自旋辐射源,DFG为光学差频产生,plasma为等离子体渡越辐射,LAPCA为大孔径光导天线。

图 19. 各种强太赫兹辐射脉冲源的频谱分布范围和对应的峰值电场强度

Fig. 19. Peak field and frequency range for each intense terahertz source

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4 结束语

系统地阐述了利用倾斜波前技术产生高能强场太赫兹辐射脉冲源的机理,分析了该技术中各光学元件对能量转化效率和发射的太赫兹辐射脉冲特性的影响,分析了一些优化太赫兹辐射脉冲能量转化效率的方案。目前,基于飞秒激光器产生的强太赫兹辐射脉冲源将太赫兹频段窗口缩小到了5~15 THz频谱范围,该范围被称为“新太赫兹间隙”。目前产生的超强太赫兹辐射源中,仅有渡越辐射方式和双色场等离子体方式产生的频段能覆盖这个窗口,而全固态的超强太赫兹源仅有机晶体和自旋发射器能够触及到这个新频段。该频段对应着许多特征凝聚态物质的振动频率,具有丰富的应用价值。因此,超强太赫兹辐射源的未来发展趋势为:立足倾斜波前技术和现有相对成熟的技术,发展出单脉冲能量更高、脉冲更窄、超快动力学过程更快、峰值电场和磁场更强的超强太赫兹源。同时,还可以探索效率更高、成本更低、频带更宽和中心频率可调谐的超强太赫兹源的产生技术。

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