基于自相关函数重构的动态光散射偏差加权反演 下载: 917次
1 引言
动态光散射(DLS)技术是测量亚微米/纳米颗粒粒度及其分布的有效方法,已广泛应用于科学研究和工业生产中[1-3],该技术通过测量随机涨落的散射光信号,得到散射光强的自相关函数(ACF),再由光强的ACF反演获得颗粒的粒度分布(PSD)。颗粒粒度反演需要求解第一类Fredholm积分方程,该方程是一个典型的病态方程。为了获得准确的PSD,多种颗粒粒度反演算法被相继提出,包括累积分析法[4-5]、非负约束最小二乘(NNLS)法[6-8]、CONTIN算法[9]以及指数采样法[10]等,上述算法各具特点,其中累积分析法仅适用于单分散及窄分布颗粒体系,不能用于宽分布和多峰分布颗粒体系的测量,CONTIN算法对双峰的辨别能力较弱[11],指数采样法和NNLS法虽能用于双峰体系的测量,但易受噪声影响[12]。长期以来,复杂分布颗粒体系(包括宽分布和双峰分布,特别是近双峰分布)的测量问题一直未能得到很好地解决。
2016年,张杰等[13]提出基于全局搜索算法的图像DLS颗粒粒度反演算法,解决了局部最优和全局最优时精度不高的问题,得到峰值位置比为4.5∶1的双峰分布。同年,Zhu等[14]将信号加权的思想引入DLS颗粒粒度反演,提出利用ACF作为权重对残差进行加权的正则化反演,有效减少了ACF中长延迟时段的噪声影响,反演出峰值比为1.7∶1的双峰PSD。2018年,徐敏等[15-16]在分析ACF中粒度信息分布(PSID)的基础上,提出了信息加权约束正则化(IWCR)方法和信息特征加权约束正则化(CW-CR)方法,其中IWCR方法采用以测量数据为底数、PSID为指数构造的权重系数对ACF进行加权,CW-CR方法则利用PSID构建权重对ACF进行加权,这两种算法在减小长延迟时段噪声影响的同时,提高了ACF中的粒度信息利用率,与IWCR方法相比,CW-CR方法的粒度信息利用效果更好,后者在3×10-2噪声水平下反演得到了峰值位置比为1.5∶1的双峰分布。文献[ 14]提出的加权反演主要是抑制ACF中大延迟时段的信号噪声,文献[ 15-16]则在此基础上提高了对ACF中的粒度信息利用率,由于算法本身不能在反演过程中动态检验信息利用效果,因此,不能保证反演所得PSD是充分提取了ACF数据中有效粒度信息的结果。
反演过程中,信息加权的有效性是通过ACF中粒度信息的利用效果体现的,只有当加权反演得到的PSD对应的ACF与相关器得到的ACF能够达到理想吻合时,才能认为ACF中粒度信息得到了充分的利用。基于这样的思路,本文提出用加权反演得到的PSD重构ACF,将其与实测ACF进行比较,根据比较结果判断是否需要做进一步加权反演,通过逐次重构和重新进行信息偏差加权直到获得稳定的结果。由于宽分布及近双峰分布颗粒准确反演的主要影响因素是ACF数据中粒度信息能否得到有效利用,因此,最大限度地实现ACF数据中粒度信息的利用,使得对宽分布及近双峰分布的准确测量成为可能。
2 ACF中的PSID与加权反演
在DLS技术中,光强ACF为[17]
式中
式中:
散射角
式中
式中:
为了分析ACF中的PSID,以300 nm/500 nm混合颗粒为例计算了双峰颗粒体系的ACF[
3 ACF重构与信息偏差加权
为评估文献[
16]的加权效果,对300 nm/500 nm混合颗粒加权反演后的PSD进行ACF重构[
图 1. (a) 300 nm/500 nm双峰颗粒的ACF;(b) PSID;(c) 300 nm/500 nm双峰分布颗粒与300 nm/800 nm双峰分布颗粒的PSID在对应ACF中的分布
Fig. 1. (a) ACF of 300 nm/500 nm bimodal particles; (b) PSID; (c) PSID of 300 nm/500 nm and 300 nm/800 nm bimodal particles in corresponding ACF
图 2. (a) 300 nm/500 nm双峰颗粒的真实ACF与第一次重构的ACF;(b)真实ACF与重构1次、2次、3次以及L次的ACF的差值
Fig. 2. (a) True ACF and first reconstructed ACF of 300 nm/500 nm bimodal particles; (b) difference of true ACF from reconstructed ACF for once, twice, three times and L times
信息偏差加权可以表示为约束优化问题:
式中
加权过程(
1)采用累积量分析法[5,23]求出平均粒径
2)构造测量数据相对应的加权矩阵
3)根据步骤2)得到的
4)判断实测ACF与重构ACF1的差值是否小于10-4,若符合,输出PSD;若不符合,重新构造新的信息偏差加权矩阵
5)重复步骤4),依次求取信息偏差加权矩阵
4 信息偏差加权的模拟数据反演
采用对数正态分布[24]模拟不同模式的PSD(单峰窄/宽分布、双峰分布),并对其在不同噪声水平(3×10-4和3×10-3)下进行了逐次信息偏差加权反演。对数正态分布的表达式为
式中:
式中
模拟实验条件为:
表 1. PSD的参数和属性
Table 1. Parameters and properties of PSD
|
式中:
图 4. 375 nm单峰窄PSD的反演结果。(a) δ=3×10-4; (b) δ=3×10-3
Fig. 4. Inversion results of 375 nm unimodal narrow PSD. (a) δ=3×10-4; (b) δ=3×10-3
表 2. 375 nm单峰窄PSD反演的性能指标(L=10)
Table 2. Performance indexes for inversion of 375 nm unimodal narrow PSD (L=10)
|
从
表 3. 400 nm 单峰宽PSD反演的性能指标(L=12)
Table 3. Performance indexes for inversion of 400 nm bimodal broad PSD (L=12)
|
图 5. 400 nm单峰宽PSD的反演结果。(a) δ=3×10-4; (b) δ=3×10-3
Fig. 5. Inversion results of 400 nm unimodal broad PSD. (a) δ=3×10-4; (b) δ=3×10-3
图 6. 3×10-4、3×10-3 噪声水平下的反演结果。(a) 400 nm/800 nm双峰PSD;(b) 500 nm/800 nm双峰PSD;(c) 500 nm/750 nm双峰PSD
Fig. 6. Inversion results under noise levels of 3×10-4 and 3×10-3. (a) 400 nm/800 nm bimodal PSD; (b) 500 nm/800 nm bimodal PSD; (c) 500 nm/750 nm bimodal PSD
表 4. 400 nm/800 nm双峰PSD反演的性能指标(L=17)
Table 4. Performance indexes for inversion of 400 nm/800 nm bimodal PSD (L=17)
|
表 5. 500 nm/800 nm双峰PSD反演的性能指标(L=16)
Table 5. Performance indexes for inversion of 500 nm/800 nm bimodal PSD (L=16)
|
表 6. 500 nm/750 nm 双峰PSD反演的性能指标(L=15)
Table 6. Performance indexes for inversion of 500 nm/750 nm bimodal PSD (L=15)
|
由
5 实验验证
实验所用数据来自由波长632.8 nm的垂直偏振氦氖激光器、步进电机控制的测角仪和64通道光子相关器组成的测量装置,
图 7. 300 nm/502 nm标准聚苯乙烯乳胶颗粒的反演结果。(a) δ=3×10-4; (b) δ=3×10-3
Fig. 7. Inversion results of 300 nm/502 nm standard polystyrene latex particles. (a) δ=3×10-4; (b) δ=3×10-3
表 7. 300 nm/502 nm 标准聚苯乙烯乳胶颗粒的粒度反演性能指标
Table 7. Performance indexes for inversion of 300 nm/502 nm standard polystyrene latex particles
|
可以看出,在相同噪声水平下,对于峰值位置比为1.67∶1的300 nm/502 nm双峰分布颗粒体系,采用未进行信息偏差加权正则化方法得到的分布偏离真实值,进行信息偏差加权后,反演结果随着迭代次数的增加向实际值趋近,重构次数达到最后一次时,可得到与实际双峰接近的峰值位置,在3×10-4噪声水平下,双峰位置相对误差降至0/0.036,双峰强度比达4.048∶1;在3×10-3噪声水平下,双峰位置相对误差降至0/0.038,双峰强度比达4.107∶1,接近实际值5∶1。
6 结论
提出基于ACF重构的DLS偏差加权正则化反演方法,通过对加权反演所得分布对应的ACF与实测ACF进行比较,逐次更新权重,直到反演所得PSD对应的相关函数与相关器得到的相关函数实现理想匹配,从而实现相关函数中粒度信息最大程度的利用。采用宽分布和近双峰分布颗粒体系模拟数据在不同噪声水平下的反演,结果表明:与常规加权反演方法相比,信息偏差加权方法可以明显改善宽分布和近双峰分布的反演结果,这种改善程度随着重构次数的增加逐渐提高,并且在较高噪声水平下更为显著。对峰值位置比为1.67∶1的300 nm/502 nm双峰分布颗粒体系的实测数据进行反演,得到了双峰位置相对误差低至0/0.036的理想测量结果。
[3] 刘丽丽, 蔡小舒, 张杰, 等. 一种纳米颗粒粒度测量的快速图像动态光散射法研究[J]. 光学学报, 2015, 35(5): 0529001.
[11] 王少清, 陶冶薇, 董学仁, 等. 由光子相关谱反演微粒体系粒径分布方法的分析与比较[J]. 中国粉体技术, 2005, 11(1): 27-32.
[13] 张杰, 蔡小舒, 周骛. 图像动态光散射法纳米颗粒粒度分布反演算法研究[J]. 光学学报, 2016, 36(9): 0929001.
[16] 徐敏, 申晋, 黄钰, 等. 基于颗粒粒度信息分布特征的动态光散射加权反演[J]. 物理学报, 2018, 67(13): 134201.
[19] 王雅静, 窦智, 申晋, 等. TSVD-Tikhonov正则化多尺度动态光散射反演[J]. 中国激光, 2017, 44(1): 0104003.
[20] 林承军, 沈建琪, 王天恩. 前向散射颗粒粒径测量中的多参数正则化算法[J]. 中国激光, 2016, 43(11): 1104004.
Article Outline
徐亚南, 申晋, 徐敏, 吴繁言, 毛帅, 王雅静, 刘伟, 孙贤明. 基于自相关函数重构的动态光散射偏差加权反演[J]. 光学学报, 2018, 38(12): 1229002. Yanan Xu, Jin Shen, Min Xu, Fanyan Wu, Shuai Mao, Yajing Wang, Wei Liu, Xianming Sun. Deviation-Weighted Inversion of Dynamic Light Scattering Based on Autocorrelation Function Reconstruction[J]. Acta Optica Sinica, 2018, 38(12): 1229002.