H<sub>2</sub><sup>+</sup>阿秒瞬态吸收中的量子路径干涉

张煜; 杨帆; 刘灿东; 郑颖辉; 刘呈普; 曾志男

doi:doi:10.3788/CJL202047.0801004

中国激光, 2020, 47 (8): 0801004, 网络出版: 2020-08-17

H₂⁺阿秒瞬态吸收中的量子路径干涉下载： 936次

Quantum Path Interference in Attosecond Transient Absorption of H₂⁺

论文大纲

张煜 ^1,2杨帆 ^1,2刘灿东 ¹郑颖辉 ¹刘呈普 ¹曾志男 ¹

作者单位

¹ 中国科学院上海光学精密机械研究所强场激光物理国家重点实验室和超强激光科学卓越中心, 上海 201800

² 中国科学院大学, 北京 100049

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摘要

阿秒瞬态吸收(Attosecond Transient Absorption, ATA)谱是一种非常有用的研究原子分子中亚飞秒时间尺度超快动力学的技术。通过数值求解含时薛定谔方程,模拟了氢分子离子( H2+)在近红外(NIR)和深紫外(XUV)强复合激光场中的演化,对比了 H2+在核动和不动两种情形下ATA谱的异同。研究结果显示,当核不动时,所得的ATA谱与原子下的结构类似;当核动时,ATA谱呈现出丰富的周期调制的吸收线结构,而且其调制周期恰好等于NIR光周期的一半。通过分析 H2+的电离解离特性,证实了该半周期调制是源于 H2+基态和激发态的不同量子跃迁路径间的干涉。对比两种情形下的ATA谱,可以看出核运动对分子ATA谱的显著影响。

Abstract

Attosecond transient absorption (ATA) spectroscopy is a very useful technique for studying the ultrafast dynamics of electrons in atoms or molecules on sub-femtosecond timescale. The time-dependent Schr?dinger equation is numerically solved to simulate the evolution of hydrogen molecular ion ( H2+) in the intense near infrared (NIR) and extreme ultraviolet (XUV) composite laser field and to examine the ATA spectroscopy under the nuclei-fixed or nuclei-movable condition. The research shows that when the nuclei is fixed, the resulting ATA spectroscopy is similar to those of atoms. In contrast, when the nuclei is not fixed, the ATA spectroscopy exhibits richer periodically-modulated absorption line structures, whose modulation period is just equal to half of the NIR laser period. By analyzing the ionization-dissociation characteristics of H2+, we clarify the origin of such half-periodic modulation as quantum interference among different quantum transition paths from ground to excited states. Comparing the ATA spectroscopy under different situations, one can easily distinguish the obvious influence of nuclear motion on molecular ATA spectroscopy.

1 引言

阿秒(attosecond, 10^-18 s)激光技术近年来发展迅速,目前短至43 as的单个阿秒脉冲已经出现^[1]。同时,随着阿秒技术的发展,阿秒脉冲也获得了重要应用,特别是阿秒瞬态吸收 (Attosecond Transient Absorption, ATA)谱技术^[2-3],在研究原子分子中的电子瞬态动力学方面表现出很强的优势。在阿秒瞬态吸收谱实验中,首先利用一束极紫外(XUV)弱阿秒激光脉冲把原子或分子的基态电子激发到各个束缚态或电离态,然后通过一束近红外(NIR)强飞秒激光脉冲使得各个束缚态之间或者束缚态与电离态之间发生耦合。通过改变XUV与NIR脉冲间的延时,可以分析原子或者分子对XUV阿秒激光脉冲的吸收情况,进而实时追踪多个电子态的超快动力学演化过程。需要指出的是,这里添加的NIR激光需要足够强以确保激发态间的强耦合,但同时又不能太强,否则会发生电子从基态到激发态的多光子跃迁或隧穿电离现象,所以NIR激光脉冲的强度通常设置在10¹² W/cm²量级。

目前,阿秒瞬态吸收谱已经被广泛用于观察原子体系中氪离子的“价电子运动”^[4]、氦原子^[5]和氪原子^[6]的“激发态电子的交流斯塔克效应”、氩原子的“自电离”^[7]等超快动力学现象。但是,阿秒瞬态吸收谱很少应用于分子体系,仅应用于一些简单的分子体系如H₂和N₂^[8-11]等。比如,可以通过阿秒瞬态吸收谱重建H₂分子的激发态含时波函数^[8]和测量N₂分子自电离里徳堡态的寿命^[9]。

本文以最简单的分子即氢分子离子( $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ )为研究对象,构建了分子核动与核不动两种模型,通过数值求解含时薛定谔方程,研究了两种情形下分子ATA谱的异同。通过对比可以清晰地看出分子核运动对吸收谱的显著影响。当核固定时,所得的ATA谱与原子下的结构类似。而当核动时,ATA谱呈现出周期调制的吸收线结构,并且调制周期恰好等于NIR光载波振荡周期的一半。通过分析 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 的电离解离特性,证实吸收线上的此类半周期调制源于 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 基态和激发态的不同量子吸收路径间的干涉。需要指出的是, Bækhøj等^[12]就 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 的ATA谱也进行了研究,尽管所用模型和激光参数类似,但他们并没有观察到此类半周期调制的吸收线结构,其中的可能缘由在文末给出了说明。为描述方便,本文统一使用原子单位。

2 ATA谱的计算模型和结果

2.1 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ ATA谱的仿真模型

考虑外场为线偏振激光场,那么分子中的带电粒子主要在偏振方向上运动,所以采用一维简化 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 模型。此模型有两个重要的坐标参数,一个是两核的核间距R, 还有一个是电子相对于原子核质量中心的位置坐标z。一维简化 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 模型的哈密顿量^[13-15]可表示为

\begin{matrix} H_{0} (z, t, R) = T_{e} + T_{N} + V_{eN} (z, R) + V_{N} (R), (1) \end{matrix}

式中:电子自由空间演化项T_e=- $\begin{matrix} (\frac{1 + 2 m_{N}}{4 m_{N}}) \end{matrix} \begin{matrix} \frac{\partial^{2}}{\partial z^{2}} \end{matrix}$ ,质子质量m_N=1837 a.u.,a.u.为原子单位;核自由空间演化项T_N=- $\begin{matrix} (\frac{1}{m_{N}}) \end{matrix}$ ∂²/∂R²;电子与核的相互作用项V_eN(z,R)=-1/ $\begin{matrix} \sqrt[]{{(z - R / 2)}^{2} + s} \end{matrix}$ -1/ $\begin{matrix} \sqrt[]{{(z + R / 2)}^{2} + s} \end{matrix}$ , s为软核势参数;V_N(R)=1/R;t为时间。

求解一维简化 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 模型的含时薛定谔方程:

\begin{matrix} \begin{matrix} i \frac{\partial Ψ (z, R, t)}{\partial t} = \\ [H_{0} (z, t, R) + V_{I} (z, t)] Ψ (z, R, t), (2) \end{matrix} \end{matrix}

式中:Ψ(z,R,t)为电子波函数;V_I(z,t)为电子与激光场的相互作用项,具体表达式为

\begin{matrix} \begin{matrix} V_{I} (z, t) = (1 + \frac{1}{2 m_{N} + 1}) z [E_{NIR} (t) + E_{XUV} (t)] = (1 + \frac{1}{2 m_{N} + 1}) \times \\ z \{\sqrt[]{I_{NIR}} \exp [- 2 {(\frac{t}{T_{NIR}})}^{2} \ln 2] \cos (ω_{NIR} t) + \sqrt[]{I_{XUV}} \exp [- 2 {(\frac{t - τ}{T_{XUV}})}^{2} \ln 2] \cos [ω_{XUV} (t - τ)]\}, (3) \end{matrix} \end{matrix}

式中:E_NIR为近红外激光电场;E_XUV为极紫外激光电场;I为激光场强度;T为激光场在时域上的半峰全宽;ω为激光场的中心频率;τ为两束激光之间的延时;下标NIR表示近红外脉冲激光,XUV表示极紫外脉冲激光。

$\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 离子在与激光外场发生作用前被假定处于基态,基态的波函数通过虚时间演化^[16]得到。通过劈裂算子方法^[17]数值求解含时薛定谔方程即(2)式。为了避免R和z在边界处发生虚假反射,可以设置合适的边界吸收函数^[18]。

原则上一束激光在介质中的传播过程需要用全量子理论来描述,但在阿秒瞬态吸收谱实验中,由于所有激光脉冲的强度都很大,因此激光场被当作经典场。但对于原子分子体系状态在激光中的演化,则需要求解含时薛定谔方程即(2)式。瞬态吸收谱^[19]的表达式为

\begin{matrix} \tilde{S} (ω, τ) = 2 Im [E_{in}^{*} (ω, τ) d (ω, τ)], (4) \end{matrix}

式中: $\begin{matrix} \tilde{S} \end{matrix}$ (ω,τ)为吸收响应;Im(·)为取虚部;d(ω,τ)是含时偶极矩的频谱; $\begin{matrix} E_{in}^{*} \end{matrix}$ (ω,τ)是激光外场的频谱。(4)式给出了在不同延时τ下各个频率处的吸收率,其正值代表吸收,负值代表辐射。

在实验中,因为碰撞加宽和自发衰变的存在,偶极矩会衰减,为了模拟这一情况,偶极矩d(t,τ)在进行傅里叶变换之前先乘上一个窗函数W(t₁):

\begin{matrix} W (t_{1}) = \{\begin{matrix} 1, & t_{1} < τ \\ \frac{1}{2} \{1 + \cos [\frac{π (t_{1} - τ)}{T_{0}}]\}, & τ \leq t_{1} \leq τ + T_{0} \\ 0, & t_{1} > τ + T_{0} \end{matrix}, (5) \end{matrix}

式中:T₀为时间窗口的大小;t₁为相对于NIR脉冲中心的时间。经过窗口参数的调整,在保证ATA谱具有足够的分辨率的情况下,最终选定T₀=3 $\begin{matrix} {T_{NIR}}^{[12]} \end{matrix}$ 。

2.2 核固定下 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 的ATA谱

首先将核间距固定为 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 的基态平衡核间距R₀=2.07 a.u.来研究固定核模型的 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 吸收谱,同时去掉哈密顿量H₀中的核自由空间演化项T_N。为了尽可能准确地模拟玻恩-奥本海默近似(Born-Oppenheimer approximation)下 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 在R₀处各个电子态的能量,取s=1.508^[12]。轴计算空间 $\begin{matrix} |z| \end{matrix}$ ≤50 a.u.,空间变化步长Δz=0.39 a.u.,时间变化步长Δt=0.095 a.u.。

基于(1)~(4)式,采用虚时间演化和劈裂算子等算法,可以很容易得到 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 核间距固定情况下的ATA谱。如图1所示,延时变化范围设定为-30~20 fs,负延时代表XUV脉冲在前,NIR脉冲在后,λ_NIR为NIR激光的中心波长,λ_XUV为XUV激光的中心波长。图1中色标的正值代表光吸收,负值代表光辐射。

当TXUV=300 as, IXUV=5×107 W/cm2, λNIR=700 nm, TNIR=9.4 fs, INIR=1×1012 W/cm2时核固定H2+</mtd

图 1. 当T_XUV=300 as, I_XUV=5×10⁷ W/cm², λ_NIR=700 nm, T_NIR=9.4 fs, I_NIR=1×10¹² W/cm²时核固定 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$
Fig. 1. Normalized ATA spectroscopy of nuclei-fixed $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ when T_XUV=300 as, I_XUV=5×10⁷ W·cm^-2, λ_NIR=700 nm,
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当XUV光子能量较小时(λ_XUV=100 nm),如图1(a)所示,仅在9.94 eV处出现了一条窄的吸收线。这是因为附近没有其他能级与XUV激光耦合,复合场中只有XUV脉冲起作用。但当XUV光子能量较大时(λ_XUV=50 nm),如图1(b)所示,在21.48 eV和25.29 eV附近出现了两个复杂的吸收线结构。下面我们来详细分析图1(b)中两条吸收线所发生的变化。

当XUV脉冲远早于NIR脉冲出现时(τ<-25 fs),ATA谱在21.48 eV和25.29 eV处也是各出现一条窄吸收线。这是因为当NIR脉冲与 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 相互作用时,振荡偶极矩已经充分衰减掉,此时NIR脉冲不参与电子的激发。当延时τ增大时(-25 fs≤τ<-15 fs),在21.48 eV处出现了类双曲线型的边带,已有研究证实它们的出现与自由感应衰变(Free-Induction Decaying)效应相关^[19-20]。

当两束激光交叠时(-15 fs≤τ≤10 fs),ATA谱上出现了两个有意思的现象。一个是吸收谱线上不仅出现了快速的调制,而且其调制周期恰好等于NIR光振荡周期的一半;另一个是在21.48 eV和25.29 eV两条吸收线处,具有半周期调制特征的等相位面斜率相反(21.48 eV处斜率为负,而25.29 eV处为正)。

当XUV脉冲落后于NIR脉冲时(τ>10 fs),由于NIR脉冲的低频和弱强度不会引起基态电子的有效激发,因此仍然只有XUV激光场能起作用,在21.48 eV和25.29 eV处各出现一条窄的吸收线。

借助量子路径干涉理论^[21],可以解释“半周期调制”的机理以及斜率相反的原因。如图2所示,|g>表示基态(这里为了方便讨论,本征能量设为零),|a>和|b>分别表示21.48 eV和25.29 eV处的能态。当τ<0时,宽带XUV脉冲(半峰全宽大于5 eV,即大于|a>和|b>的能级间隔)可以将基态电子同时激发到|a>激发态和|b>激发态。假设NIR脉冲随后在t=0时到达,那么处于|a>或者|b>激发态上的电子通过双NIR光子吸收或者辐射使得|a>和|b>态发生共振耦合。因此,|a>态和|b>态上的电子布居出现拍频振荡,其振荡周期取决于|a>和|b>的能级间隔。任何一个激发态上的粒子分布来自两条激发路径,以|b>激发态为例,一条是直接吸收路径,即 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 在t=τ时吸收一个XUV高频端光子从基态直接跃迁到|b>激发态,另一条是间接路径,即 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 在t=τ时先吸收一个XUV低频端光子跃迁到|a>激发态,然后在t=0时再吸收两个NIR光子跃迁到|b>激发态。|a>激发态上发生的量子路径干涉原理与之类似。当两条路径的相位差满足如下对应关系^[2,21]时,就会出现干涉相长:

\begin{matrix} |ω_{b} - ω_{a}| \times |τ - t_{0}| + φ_{0} = 2 πk, (6) \end{matrix}

式中:ω_a为|a>的本征能量;ω_b为|b>的本征能量;k为整数,代表不同的等相位面;t₀为双光子跃迁概率最高的时间点;φ₀为双光子跃迁过程引入的相位常数。通过分析(6)式,可以看出 $\begin{matrix} |ω_{b} - ω_{a}| \end{matrix}$ 的大小和ω_b的大小呈正相关,与ω_a的大小呈负相关,所以|a>与|b>处干涉条纹等相位面的斜率应该相反,这一点在本文的计算结果中有很好的体现。

图 2. 核间距固定 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 中的量子路径干涉简图

Fig. 2. Simplified diagram of quantum path interference in nuclei-fixed $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$

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除了量子路径干涉现象之外,还可以看到Autler-Townes分裂引起的吸收线型的加宽和分裂^[22-23]等。综上,固定核模型的 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 与原子结构相似,它们的吸收谱特征也类似。

2.3 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 核移动下的ATA谱

前面我们人为固定了核间距,这一节我们考虑更真实的情况,让核可以运动。此时软核势参数调整为s=1.0,目的是为了确保能很好地重现出三维 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 模型基态的势能曲线^[13,24]。核的运动空间和变化步长分别设置为0≤R≤19.2 a.u.和ΔR=0.15 a.u.。电子运动空间、空间变化步长以及时间变化步长与核固定情形下的一致。

根据(4)式计算得到的核移动 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 的瞬态吸收谱如图3所示,与核固定下的相比,吸收谱中出现了更为丰富的吸收线。它们主要分布在两个能量区域:20.5~23.0 eV 和24.5~27.0 eV。从图3中可以看到,当τ>10 fs时,XUV脉冲在NIR脉冲结束后出现,此时只有一系列窄的吸收线。当-20 fs≤τ≤10 fs时,这些吸收线上也出现了“半NIR光子周期”的调制现象,并且20.5~23.0 eV 和24.5~27.0 eV处干涉条纹的等相位面斜率相反。这一点与固定核模型ATA谱中的调制现象和倾斜结果吻合。但是调制的幅度比固定核模型低,同时也没有再现固定核模型ATA谱中的其他吸收结构,比如能级劈裂。下面我们借助量子路径干涉原理来分析核动情况下的半周期调制来源以及核动所带来的不同现象。

当λXUV=50 nm, TXUV=330 as, IXUV=5×107 W/cm2, λNIR=700 nm, TNIR=14.1 fs, INIR=2×1012 W/cm2时核移动H2+

图 3. 当λ_XUV=50 nm, T_XUV=330 as, I_XUV=5×10⁷ W/cm², λ_NIR=700 nm, T_NIR=14.1 fs, I_NIR=2×10¹² W/cm²时核移动 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+Fig. 3. Normalized ATA spectroscopy of nuclei-movable \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} when λ XUV =50 nm, T XUV =330 as, I XUV =5\times10 7 W\cdotcm -2, <下载图片查看所有图片3 分析与讨论如图4 所示, \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 核移动模型具有势能曲线结构。首先XUV阿秒脉冲激光因为其频宽大(半峰全宽大于5 eV),可以在 τ 时刻引起电子从基态|X>跃迁到不同电子态|A>与|B>。根据绝热近似原理可知,电子运动相对于核运动来说是瞬时的,所以基态电子跃迁到|A>与|B>电子态上不同 R 处的概率受弗兰克-康登(Frank-Condon)重叠影响。然后由于宇称相同的电子态|A>与|B>之间的能量差接近于两个NIR光子能量,在零时刻,NIR脉冲激光可以引起电子态|A>与|B>之间的双光子共振耦合。处于电子态|A>的电子可以吸收两个NIR光子跃迁到电子态|B>,而处于电子态|B>的电子可以辐射两个NIR光子跃迁到电子态|A>。由于直接和间接路径间的量子干涉,吸收线上出现了半NIR光子周期的调制现象。图 4. 核移动 \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 中的量子路径干涉简图 Fig. 4. Simplified diagram of quantum path interference in nuclei-movable \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 下载图片查看所有图片对于核动模型 \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 而言,基态|X>包含众多核振动态波函数,因此其波函数在核间距 R 的一定范围内分布,而这一段核间距对应的|A>电子态和|B>电子态有较大的能量变化,所以从|X>到|A>和从|X>到|B>的跃迁就对应两个能带分布,分别为20.5~23.0 eV和24.5~27.0 eV。这两个跃迁能量分布导致系统出现量子路径干涉,形成干涉条纹。由于电子态|A>和|B>是解离态,不存在固定的振动能级,因此相对于核固定 \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 的ATA谱,量子路径跃迁的几率幅显著下降,吸收线的调制幅度减小,且没有其他吸收结构。除此之外,对于“20.5~23.0 eV 和24.5~27.0 eV处干涉条纹的等相位面斜率相反”这一现象的解释,也与固定核模型中的原理一样,前者是因为多对相互耦合的吸收线,后者是因为双光子吸收相互耦合的两个能级。需要指出的是,Bækhøj等 [12] 也研究了 \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 的ATA问题,尽管他们所用的外场参数和演化算法与本文在计算核移动 \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 模型的ATA谱时所使用的相同,但是他们没有揭示出上述有趣的“半周期调制“现象。他们给出的解释是, \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 在外场作用下的解离会导致吸收谱线显著加宽,进而看不到精细的吸收结构。因此接下来我们研究了 \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 的电离解离特性,研究 \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 的电离和解离是否在我们的研究中起了作用。首先定义某个延时下电子仍被系统束缚的总概率 P 与核间距 R 的期望值 [25] 为\begin{matrix} P (t) = \int_{grid} d Rdz {|Ψ (R, z, t)|}^{2}, (7) \end{matrix}< R > = \frac{\int_{grid} R {|Ψ (R, z, t)|}^{2} dRdz}{\int_{grid} {|Ψ (R, z, t)|}^{2} dRdz} 。 (8)其次,按照(7)~(8)式,计算不同NIR光强下的总概率 P 与核间距 R 的期望值随时间的变化,结果如图5 所示。当NIR激光脉冲强度为2\times10 12 W/cm 2 时, P 基本一直为1, 也无明显变化,这意味着分子是完整的,并没有发生电离或解离,即使强度再增加10倍(2\times10 13 W/cm 2),仍然没有明显变化,由图5 (a)可以看出,两条曲线几乎重合。这些计算表明,如果维持NIR光的强度在10 12 W/cm 2 量级, \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 的电离和解离是可以忽略的,因此它们对ATA谱的影响也是微乎其微的。图 5. 当 λ XUV =50 nm, T XUV =330 as, I XUV =5\times10 7 W/cm 2, λ NIR =700 nm, T NIR =14.1 fs, τ =20 fs时,核移动 \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} Fig. 5. Ionization-dissociation characteristics of nuclei-movable \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} under different NIR laser intensities when λ XUV =50 nm, T XUV =330 as, I 下载图片查看所有图片在专门研究 \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 解离特性的文献中,NIR激光外场的强度通常都为8\times10 13 W/cm 2 或更强 [26 - 27] 。因此,当我们进一步增加NIR激光脉冲强度到2\times10 14 W/cm 2 时,如图5 中的虚线所示,总概率 P 减小为0.88, 增大到5 a.u., \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 的电离解离现象明显。此时激发态的电离和解离会显著减小 \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 离子的寿命,进而吸收线明显加宽,这不利于超精细光谱结构的观测 [12] 。另外,不同模型结构的 \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 会具有不同的势能曲线结构,在一定强度的激光外场中也会具有不同的电离解离特性。本文哈密顿量 H 0 中使用的软核势参数按照惯例取 s= 1 . 0,而文献[12]中使用的软核势参数是一个随核间距 R 缓慢变化的函数 s (R),这是二者在计算模型上的唯一区别。或许正是软核势参数的差异导致本文与文献[12]具有不同的计算结果。4 结论通过数值模拟研究了氢分子离子 \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 在近红外和深紫外强复合激光场中的演化,对比了 \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 在核动和核不动两种情形下的阿秒瞬态吸收谱的异同。研究结果已经证实,核运动对分子的ATA谱有显著影响。核固定情况下的ATA谱与原子的基本类似,但当核运动时,ATA谱呈现出更加丰富的具有半红外光周期调制特征的吸收线结构。通过分析 \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 的解离电离特性,证实 \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 的电离解离对ATA谱的影响可以忽略。在此前提下,此类半周期调制是源于 \begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix} 基态和激发态的不同量子跃迁路径间的干涉。阿秒瞬态吸收谱技术目前已经在原子分子以及固体领域中得到了诸多应用,相信具有高时间分辨和高频率分辨能力的阿秒瞬态吸收谱技术在不远的将来能获得更广泛的应用。参考文献 [1] Gaumnitz T, Jain A, Pertot Y, et al. 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H2+ using the time-dependent surface flux method[J] . Physical Review A, 2013, 88(6): 063420 . [27] Madsen C B, Anis F, Madsen L B, et al. Multiphoton above threshold effects in strong-field fragmentation[J] . Physical Review Letters, 2012, 109(16): 163003 .Article Outline 1 引言 2 ATA谱的计算模型和结果 3 分析与讨论 4 结论张煜, 杨帆, 刘灿东, 郑颖辉, 刘呈普, 曾志男. H 2 + 阿秒瞬态吸收中的量子路径干涉[J]. 中国激光, 2020, 47(8): 0801004. Zhang Yu, Yang Fan, Liu Candong, Zheng Yinghui, Liu Chengpu, Zeng Zhinan. Quantum Path Interference in Attosecond Transient Absorption of H 2 + [J]. Chinese Journal of Lasers, 2020, 47(8): 0801004.点击上图查看本文图集论文摘要 Full Text 图 & 表补充材料基本信息知识挖掘 Metrics PDF全文参考文献 & 引文本文已被 3 篇论文引用被引统计数据来源于中国光学期刊网引用该论文： TXT | EndNote 被引通知 PDF全文相关论文加载中... 相关资讯加载中...安全提示即将离开中国光学期刊网您即将离开中国光学期刊网，请注意您的账号和财产安全。继续访问取消安全提示即将离开中国光学期刊网您即将离开中国光学期刊网，请注意您的账号和财产安全。继续访问取消帮助中心 | 隐私策略 | 用户协议 | 意见建议 | 站点地图 | 关于我们 | 广告投放 | 中国激光杂志社版权所有 © 中国上海嘉定 2022.3 沪ICP备15018463号互联网出版许可证关于本站 Cookie 的使用提示中国光学期刊网使用基于 cookie 的技术来更好地为您提供各项服务，点击此处了解我们的隐私策略。
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// 去除作者单位在小尺寸屏幕下不显示的类
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// 获取参数
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// 加载相关论文数据
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// 加载相关资讯数据
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// 作者单位显示和隐藏
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// 延迟加载图片
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///////////////////////////////////
// 论文大纲
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///////////////////////////////////
// 论文访问统计
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// ① -- 论文 PDF 下载统计
// pdf charts
var pdfHasChart=false; // var pdfHasChart=true/false;
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// ② -- 论文 FullText 下载统计
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// ③ -- 论文摘要访问统计
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// ④ -- 论文查询统计
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///////////////////////////////////
// 20221012 -- by jokechen
// km animation durations -- 动态时序切换时间全局变量（方便在不重新编译情况下从网页单独修改该设置）
var kmDuration = 3000;
// 论文 KM
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// 手机版首图 -- 20230425 -- Jokechen
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// init chart and config
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// 使用刚指定的配置项和数据显示图表。
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//
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$('#dlg').dialog('open');
$('#dlg').window('center'); // 居中
}} \end{matrix}$

H₂⁺阿秒瞬态吸收中的量子路径干涉下载： 936次

1 引言

2 ATA谱的计算模型和结果

Fig. 1. Normalized ATA spectroscopy of nuclei-fixed $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ when T_XUV=300 as, I_XUV=5×10⁷ W·cm^-2, λ_NIR=700 nm,
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图 2. 核间距固定 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 中的量子路径干涉简图

Fig. 2. Simplified diagram of quantum path interference in nuclei-fixed $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$

Fig. 3. Normalized ATA spectroscopy of nuclei-movable $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ when λ_XUV=50 nm, T_XUV=330 as, I_XUV=5×10⁷ W·cm^-2, <

3 分析与讨论

图 4. 核移动 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 中的量子路径干涉简图

Fig. 4. Simplified diagram of quantum path interference in nuclei-movable $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$

Fig. 5. Ionization-dissociation characteristics of nuclei-movable $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ under different NIR laser intensities when λ_XUV=50 nm, T_XUV=330 as, I
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4 结论

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H2+阿秒瞬态吸收中的量子路径干涉 下载： 936次

1 引言

2 ATA谱的计算模型和结果

图 1. 当TXUV=300 as, IXUV=5×107 W/cm2, λNIR=700 nm, TNIR=9.4 fs, INIR=1×1012 W/cm2时核固定H2+Fig. 1. Normalized ATA spectroscopy of nuclei-fixed H2+ when TXUV=300 as, IXUV=5×107 W·cm-2, λNIR=700 nm, 下载图片 查看所有图片

Fig. 1. Normalized ATA spectroscopy of nuclei-fixed H2+ when TXUV=300 as, IXUV=5×107 W·cm-2, λNIR=700 nm, 下载图片 查看所有图片

图 2. 核间距固定H2+中的量子路径干涉简图

Fig. 2. Simplified diagram of quantum path interference in nuclei-fixed H2+

Fig. 3. Normalized ATA spectroscopy of nuclei-movable H2+ when λXUV=50 nm, TXUV=330 as, IXUV=5×107 W·cm-2, <

3 分析与讨论

图 4. 核移动H2+中的量子路径干涉简图

Fig. 4. Simplified diagram of quantum path interference in nuclei-movable H2+

图 5. 当λXUV=50 nm, TXUV=330 as, IXUV=5×107 W/cm2, λNIR=700 nm, TNIR=14.1 fs,τ=20 fs时,核移动H2+Fig. 5. Ionization-dissociation characteristics of nuclei-movable H2+ under different NIR laser intensities when λXUV=50 nm, TXUV=330 as, I 下载图片 查看所有图片

Fig. 5. Ionization-dissociation characteristics of nuclei-movable H2+ under different NIR laser intensities when λXUV=50 nm, TXUV=330 as, I 下载图片 查看所有图片

4 结论

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Fig. 1. Normalized ATA spectroscopy of nuclei-fixed $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ when T_XUV=300 as, I_XUV=5×10⁷ W·cm^-2, λ_NIR=700 nm,
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图 2. 核间距固定 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 中的量子路径干涉简图

Fig. 2. Simplified diagram of quantum path interference in nuclei-fixed $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$

Fig. 3. Normalized ATA spectroscopy of nuclei-movable $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ when λ_XUV=50 nm, T_XUV=330 as, I_XUV=5×10⁷ W·cm^-2, <

图 4. 核移动 $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ 中的量子路径干涉简图

Fig. 4. Simplified diagram of quantum path interference in nuclei-movable $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$

Fig. 5. Ionization-dissociation characteristics of nuclei-movable $\begin{matrix} {H_{2}}^{+} \end{matrix}$ under different NIR laser intensities when λ_XUV=50 nm, T_XUV=330 as, I
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