基于密度泛函理论，计算分析了CH3基团在含有过渡金属元素Ti、V、Ni、Mo的孕镶金刚石颗粒硬质合金基底表面的吸附能、Mulliken电荷分布、电荷密度差和态密度(density of states, DOS)等一系列性质，研究Ti、V、Ni、Mo对孕镶金刚石颗粒硬质合金基底化学气相沉积(chemical vapor deposition, CVD)金刚石涂层形核阶段的影响及其作用机理。计算结果表明：与CH3基团在WC表面及金刚石表面的吸附相比，Ti、V、Ni、Mo与C原子间有较强的弱相互作用，这使得其对CH3基团有更强的吸附能力(其中Ti>V>Mo>Ni)；吸附能力大小与各原子的价电子结构相关，含有Ti元素的表面对CH3的吸附最稳定；CH3基团与Ni原子间更易发生电荷的转移形成共价键，Mo有利于促进CH3基团的脱氢反应；形核阶段适当添加Ti、V、Ni、Mo这几种过渡金属元素将有利于增加形核密度，改善CVD金刚石膜基界面结合强度。

采用密度泛函理论平面波赝势法研究了氢杂质位于氢终止金刚石薄膜亚表面层中三种不同位点处时金刚石的结构变化，以及氢原子在三种金刚石薄膜表面上的吸附难易程度，并对表面活化反应进行了过渡态搜索以探究化学气相沉积(CVD)过程中金刚石薄膜亚表面层氢杂质对表面活化的影响。对比计算结果发现：生长过程中，亚表面层的氢杂质使其附近的金刚石结构产生了畸变，同时金刚石表面结构会对畸变程度产生影响。氢原子在含有氢杂质的三种金刚石薄膜上的吸附能与理想金刚石薄膜差异很小，但发生萃取反应产生活性位点的能垒比理想金刚石薄膜更低，这与亚表面层中的氢杂质使金刚石薄膜具有P型半导体特征这一现象有关。这一结果说明富氢反应气氛有利于活性位点的产生并以更高速率进行生长。

采用基于密度泛函理论的第一性原理平面波赝势方法，探究了化学气相沉积硼掺杂和氮掺杂金刚石的吸附生长过程：建立了一端为氢终止表面的金刚石基底模型以及单个氮取代或单个硼取代的掺杂金刚石基底模型，并计算这些模型的最优稳定结构；研究了不同碳氢基团(C、CH、CH2、CH3)、硼氢基团(B、BH、BH2)和氮氢基团(N、NH、NH2)在有活性位点的不同基底上的吸附过程和吸附难易程度。对比计算结果表明：硼原子和氮原子能通过原位取代的方式掺杂进入金刚石晶格中，并且带有两个氢的基团(BH2、NH2)是最有利的掺杂基团；氮原子通过取代进入金刚石晶格中后，难以形成氮二聚体，不能大量掺杂，而硼原子较易形成硼二聚体，可以实现大量掺杂。