大连理工大学光电工程与仪器科学学院，辽宁 大连 116024
针对宽谱连续波差分吸收激光雷达（DIAL）的特点，通过仿真不同大气条件下的激光雷达信号，计算分析宽谱DIAL气溶胶消光和后向散射效应引起的二氧化氮（NO2）质量浓度反演误差。研究结果表明：当大气气溶胶均匀分布时，NO2质量浓度反演误差主要取决于气溶胶消光效应，而后向散射效应引起的NO2质量浓度反演误差一般可忽略不计；当大气气溶胶非均匀分布时，气溶胶后向散射效应引起的NO2质量浓度反演误差依赖于气溶胶非均匀分布程度，且与波长指数成反比。此外，适当增大分段拟合距离可有效降低气溶胶后向散射效应引起的NO2质量浓度反演误差。利用光谱近似得到宽谱NO2-DIAL气溶胶消光和后向散射效应引起的NO2质量浓度反演误差的近似模型，通过对比模拟计算的结果，验证了近似模型评估NO2质量浓度反演误差的可行性。
大气光学 宽谱差分吸收激光雷达 沙氏成像原理 二氧化氮 气溶胶光学特性
1 香港中文大学机械与自动化工程学系，香港 999077
2 复旦大学信息科学与工程学院，上海 200433
报道了一种基于柔性空芯光纤和量子级联激光器（QCL）的中红外吸收光谱技术，可同时检测NO和NO2气体。QCL在间歇连续波（iCW）模式下运行，结合柔性空芯光纤具有小型化传感器的潜力。分别选择1929.03 cm-1和1599.91 cm-1的吸收线用于NO和NO2检测，两束激光同时耦合到内径为530 μm的100 cm长的柔性空芯光纤中。直接吸收光谱首先用于展示双气体检测，QCL以iCW模式运行并结合时分复用技术，然后采用一次谐波归一化的波长调制光谱来消除非气体吸收带来的信号强度变化的影响，并研究了气体传感器的性能。对于体积分数为50×10-6的NO与15×10-6的NO2，检测精度分别评估为5.2%和4.1%。当积分时间为60 s时NO的检测限为39×10-9，当积分时间为50 s时NO2的检测限为9.2×10-9。
激光吸收光谱 柔性空芯光纤 间歇连续波 一氧化氮 二氧化氮 激光与光电子学进展
2024, 61(3): 0306003
1 中国矿业大学环境与测绘学院，江苏 徐州 221116
2 西安地球环境创新研究院，陕西 西安 710061
3 山西省生态环境规划和技术研究院，山西 太原 030000
由于二氧化氮（NO2）在大气中的存活寿命较短，卫星遥感反演的对流层NO2柱浓度与近地面NO2浓度关系密切。欧洲航天局（ESA）S5P卫星的对流层检测仪（TROPOMI）载荷提供了目前最高空间分辨率的对流层NO2数据，其在近地面NO2浓度估算方面的潜在优势亟待检验。为此，本文采用极限梯度提升（XGBoost）算法和4年（2018—2021年）的TROPOMI/臭氧检测仪（OMI）数据估算了我国近地面NO2浓度并开展了对比性分析。结果表明：1）TROPOMI的估算结果在精度和空间覆盖度两个方面，均明显高于OMI的结果；2）OMI数据由于自身空间分辨率的限制，无法和TROPOMI一样识别出NO2浓度高值区附近的空间分布细节，导致其估算结果存在更严重的高估或低估。进一步，针对机器学习方法估算近地面NO2普遍存在高值低估的现象，通过集成模型进行优化，得到了更优的结果（R2=0.85，slope为 0.89）。该研究结果有利于促进卫星遥感在近地面NO2浓度估算与暴露评估领域的深入应用。
遥感与传感器 近地面二氧化氮浓度估算 极限梯度提升算法 特征分析 估算优化
1 西藏高原大气环境科学研究所, 西藏 拉萨 850000 中国科学院长春光学精密机械与物理研究所, 应用光学国家重点实验室, 吉林 长春 130033
2 中国气象科学研究院, 灾害天气国家重点实验室和青藏高原气象研究所, 北京 100081
3 中国气象局气象探测中心, 北京 100081
4 中国科学院长春光学精密机械与物理研究所, 应用光学国家重点实验室, 吉林 长春 130033
5 西藏自治区大气探测技术与装备中心, 西藏 拉萨 850000
基于多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)开展拉萨上空太阳散射光谱观测和对流层NO2柱浓度反演研究, 探究西藏和平解放70周年大庆活动期间拉萨上空NO2对流层垂直柱浓度变化特征。 研究结果表明: 观测实验期间(2021年8月9日至2021年8月31日)白天NO2对流层垂直柱浓度的平均值为4.46×1015 molec·cm-2, 明显高于西藏和平解放70周年大庆活动日当天NO2浓度水平(2.85×1015 molec·cm-2); 而且NO2对流层垂直柱浓度日均值的逐日变化与地面在线观测数据具有良好相关性, 相关系数为0.58。 观测实验期间拉萨市主导风向为西风, 东西方向是大气NO2污染物的传输通道, 这与拉萨城区河谷地形相一致。 观测实验期间NO2对流层垂直柱浓度小时均值的平均日变化呈现“U”型分布, 早晚出现高值, 低值浓度出现在16:00时左右, 但西藏和平解放70周年大庆活动日当天NO2对流层垂直柱浓度的日变化除表现为早晚峰值外, 还在正午12:00时出现峰值, 这与活动结束后道路管控措施解除以及活动保障车辆行驶排放有关。 本研究证实了地基MAX-DOAS遥感观测技术在高原城市拉萨具有很好地适用性, 同时也发现拉萨大气NO2浓度水平变化主要受城市交通排放影响, 西藏和平解放70周年大庆活动当日拉萨对流层大气NO2浓度低。
多轴差分吸收光谱技术 二氧化氮 对流层柱浓度 拉萨 MAX-DOAS NO2 Tropospheric column density Lhasa 光谱学与光谱分析
2023, 43(6): 1725
1 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院，安徽 合肥 230026
2 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所，安徽 合肥 230031
本文介绍了一种基于高精度比例积分微分（PID）温控的宽带腔增强大气二氧化氮（NO2）探测技术。系统选取中心波长为460 nm的LED光源作为探测光，入射端利用双胶合透镜的直接聚焦代替传统的光纤取样耦合，结合基长为322.4 mm的高灵敏度谐振腔，实现了小型化高精度的NO2监测。针对温度波动会引起LED光源光谱漂移及光强改变的问题，本文提出了一种改进型PID-卡尔曼滤波算法，实现了LED温度的快速稳定调节，耗时仅需~2 min，温度的波动范围是±0.015 ℃，极大降低了LED温漂对探测性能的影响。仪器性能评估结果显示，在~2.15 km的有效吸收光程下，实现了81×10-12的探测灵敏度（5 s，1σ）；不同体积分数的NO2对比测试表明，本系统能准确测量大气NO2，进一步验证了系统的稳定性和准确性。
宽带腔增强吸收光谱 二氧化氮 比例积分微分温控 卡尔曼滤波 光学学报
2023, 43(24): 2430001
1 安徽大学物质科学与信息技术研究院, 安徽 合肥 230601
2 安徽大学物理与材料科学学院, 安徽 合肥 230601
二氧化氮 (NO2) 对人类健康和气候变化有着诸多负面影响，随着中国城镇化和工业化进程加速，NO2污染成为人们日益关注的问题。相关研究表明传统的单个站点监测结果只能代表数平方公里内的污染物水平，无法提供大尺度的污染物分布信息。相比于站点监测，卫星遥感可以提供大尺度且时空连续的数据，为研究大气污染提供了新的角度。基于哨兵5P卫星的NO2柱浓度数据和气象、人口密度等其他辅助数据，构建了对地表NO2进行预测的深度神经网络 (DNN) 模型。并使用两种交叉验证方法对该模型进行验证。在基于样本的验证中，模型的决定系数 R2、均方根误差 (RMSE) 和平均预测误差 (MAE) 分别为0.80、7.72 μg/m3和 5.31 μg/m3；在基于站点的验证中，模型的R2、RMSE和MAE分别为 0.74、8.95 μg/m3和6.01 μg/m3，两种验证结果都表明DNN模型具有较好的整体预测能力和空间泛化性。此外，与经典的地学统计和机器学习算法对比结果表明DNN预测性能优于其它方法。最后用训练好的模型获得了京津冀地区 0.1° 的NO2分布图。
二氧化氮 机器学习 哨兵5P 遥感 nitrogen dioxide machine learning Sentinel 5P remote sensing 大气与环境光学学报
2023, 18(2): 181
大气与环境光学学报
2023, 18(3): 258
欧空局 2019年将“人为二氧化碳排放监测任务CO2M”列为哥白尼计划的Sentinel 7任务，并在前期方案设计的基础上，签订了载荷研制合同。该卫星的主要探测仪器有用于CO2和NO2探测的CO2I和NO2I组合光谱成像仪、多角度偏振仪MAP和三波段高空间分辨率云成像仪CLIM。基于公开文献，概述了该任务的需求以及主要光学有效载荷的性能指标需求、探测原理、结构设计和关键技术等。
二氧化碳监测 二氧化氮监测 温室气体监测 成像光谱仪 多角度偏振仪 云成像仪 CO2 monitoring NO2 monitoring greenhouse gas monitoring imaging spectrometer multi-angle polarimeter cloud imager
1 安徽大学物质科学与信息技术研究院,安徽 合肥 230601
2 淮北师范大学污染物敏感材料与环境修复安徽省重点实验室,安徽 淮北 235003
3 中国科学院安徽光学精密机械研究所!环境光学与技术重点实验室,安徽 合肥 230031
4 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心,福建 厦门 361021
5 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院,安徽 合肥 230025
HONO作为大气OH自由基的前体物和重要贡献源, 影响着大气中污染物的氧化降解, 控制着对流层大气的自净能力, 对灰霾和光化学烟雾形成起到重要作用, 同时受污染排放特征、 垂直传输和混合、 非均相反应和大气光氧化等影响, HONO具有明显的垂直分布特征, 因此探究大气中HONO的垂直分布特征对于了解大气灰霾和光化学污染的形成和控制都十分重要。 MAX-DOAS作为一种被动遥感技术, 能够快速有效地获取大气中污染物的立体分布特征。 采用MAX-DOAS仪器对合肥市科学岛2017年12月冬季大气HONO和NO2进行了立体探测, 通过基于最优估算的气溶胶和痕量气体廓线反演算法PriAM获取了两种气体的垂直分布特征。 研究结果表明, 在观测期间NO2在近地面10 m内体积混合比(VMR)和垂直柱浓度(VCD)的范围分别在0.51×1011~20.5×1011 molecules·cm-3和6.0×1015~5.5×1016 molecules·cm-2, 在垂直方向上其浓度主要集中在1 km内, 且在近地面浓度混合均匀。 HONO的VMR和VCD分别在0.03×1010~5.1×1010 molecules·cm-3和3.5×1014~7.0×1015 molecules·cm-2之间, 浓度高值出现在100 m内, 浓度随高度的升高而明显下降。 通过对HONO和NO2的对比发现, HONO/NO2比值在0.17%~16.0%(VMR)和1.0%~25.0%(VCD)之间, 表明研究期间HONO主要来自于NO2的转化。 对冬季一次典型污染过程(2017.12.26—2017.12.31)分析, HONO/NO2的比值大于5%, 且HONO的浓度值升高(大于0.26×1011 molecules·cm-3), 表明污染条件下NO2向HONO的转化作用变强。 结合风场信息研究发现, 污染期间研究区域的NO2和HONO浓度受到合肥市城区、 安徽北部和西北部地区传输的影响。
多轴差分吸收光谱 二氧化氮 气态亚硝酸 垂直分布 反演算法 Multi-Axis differential optical absorption spectroscopy NO2 HONO Vertical distribution Inversion algorithm 光谱学与光谱分析
2022, 42(7): 2039
1 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室，安徽 合肥 230031
2 中国科学技术大学，安徽 合肥 230026
基于光声光谱技术，利用有限元分析方法构建了H型差分光声池的仿真模型，并优化了池体的几何参数。在保证对噪声鲁棒性的同时，明显增大了池内声压与品质因子。将NO2作为目标气体验证光声池的性能，使用低成本的450 nm激光二极管作为激发光源，以匹配NO2较强的吸收谱线并避免光解。实验结果表明，光声池差分特性的检测结果与仿真结果具有一致性。在5 s的检测时间内，光声信号与不同样品体积分数之间的线性度达到了0.999，最低检测限为124×10-12，满足大气环境中NO2的在线检测需求。
光谱学 检测 光声光谱 H型差分光声池 有限元仿真 二氧化氮 光学学报
2022, 42(18): 1830004
