在K2+CO2中, 受激发射泵浦得到K2(E=3 500和4 000 cm-1)高位振动态, 研究了高振动激发K2与CO2碰撞产生的CO2全分辨转动态分布。 利用高分辨瞬时激光诱导荧光(LIF)测量了CO2(0000)J=2～74的转动和平移能量轮廓, 利用双高斯函数拟合, 分别确定各转动态的产生和倒空线宽, 从而得到碰撞产生的Doppler展宽、 平移温度和平移能。 对于K2不同的激发能E, 能量转移的机制是相似的, 为振动-转动/平移弛豫机制。 但碰撞出现部分的平移温度均超出池温, 而碰撞倒空部分的平移温度均略低于池温, 平移能随E的增加而增大, E增加14%, 平移能增加40%。 CO2(0000)转动态分布的半对数描绘给出了双指数分布, 对于K2 E=3 500 cm-1, 低J态分布Ta=(523±60) K, 高J态分布Tb=(1 890±210) K。 Ta接近池温, 说明低J态为近弹性碰撞, 属单量子弛豫过程, 而高J态为非弹性碰撞, 属多量子驰豫过程。 对于K2 E=4 000 cm-1同样有双指数行为, 低J分布Ta=(620±65) K, 高J分布Tb=(2 240±250) K。 高振动态K2(E)与CO2碰撞, E=4 000 cm-1比E=3 500 cm-1的Ta和Tb均约高19%, 说明转动分布对于K2不同能量是敏感的, 但弹性和非弹性分支比是基本相同的, 弱碰撞约占82%, 强碰撞约占18%。

利用简并受激超拉曼泵浦激发HBr(Χ1Σ+ ν″=5)振动态, 由高分辨瞬时激光感应荧光(LIF)探测碰撞弛豫后HBr(ν″≤5)各振动态时间分辨布居数的演化过程, 得到了HBr(ν″=5)分别与分子M(H2, N2, CO2和HBr)的碰撞弛豫速率系数。 对于M=CO2, 近共振的1-1振动-振动(V-V)能量转移是有效的, 这一结果表明CO2强的红外振动模对近共振V-V能量转移是有利的。 而红外禁戒跃迁的N2(0-1)的近共振V-V转移虽然也能观察到, 但相应速率系数比CO2小2个量级。 碰撞分子的振动跃迁红外活性越强, 能量转移速率系数越大。 在HBr(ν″=5)+HBr的自弛豫过程中, 单量子弛豫率占总弛豫率的70%, 而双量子弛豫约占25%。 在HBr(ν″=5)+H2中, 只有2-1的V-V近共振过程是重要的。 同时还研究了V-V近共振能量转移速率系数与温度变化的关系, 对于CO2的1-1近共振, V-V能量转移速率系数随温度的增加而减小; 对于H2和HBr, 其弛豫速率系数随温度的增加而增加; 对于N2, 其弛豫速率系数随温度的增加而缓慢增加。