在K2+CO2中, 受激发射泵浦得到K2(E=3 500和4 000 cm-1)高位振动态, 研究了高振动激发K2与CO2碰撞产生的CO2全分辨转动态分布。 利用高分辨瞬时激光诱导荧光(LIF)测量了CO2(0000)J=2～74的转动和平移能量轮廓, 利用双高斯函数拟合, 分别确定各转动态的产生和倒空线宽, 从而得到碰撞产生的Doppler展宽、 平移温度和平移能。 对于K2不同的激发能E, 能量转移的机制是相似的, 为振动-转动/平移弛豫机制。 但碰撞出现部分的平移温度均超出池温, 而碰撞倒空部分的平移温度均略低于池温, 平移能随E的增加而增大, E增加14%, 平移能增加40%。 CO2(0000)转动态分布的半对数描绘给出了双指数分布, 对于K2 E=3 500 cm-1, 低J态分布Ta=(523±60) K, 高J态分布Tb=(1 890±210) K。 Ta接近池温, 说明低J态为近弹性碰撞, 属单量子弛豫过程, 而高J态为非弹性碰撞, 属多量子驰豫过程。 对于K2 E=4 000 cm-1同样有双指数行为, 低J分布Ta=(620±65) K, 高J分布Tb=(2 240±250) K。 高振动态K2(E)与CO2碰撞, E=4 000 cm-1比E=3 500 cm-1的Ta和Tb均约高19%, 说明转动分布对于K2不同能量是敏感的, 但弹性和非弹性分支比是基本相同的, 弱碰撞约占82%, 强碰撞约占18%。

摘要利用受激发射抽运将Na2分子激发到Na2 X 1 Σ +g (33，11)高位振动态，研究了高激发Na2与CO2的态-态能量转移过程。窄线宽激光扫描Na2的X 1 Σ +g (33，11)→ A1 Σ +u (21，10)跃迁，测量它的透射光强，从吸收系数得到Na2 X 1 Σ +g (33，11)原生态布居数密度。利用高分辨率瞬时吸收测量技术，得到CO2基振动态(0000)上转动态的布居数密度。通过速率方程分析，在一次碰撞的条件下，得到了与高振动激发Na2 碰撞产生CO2(0000)高转动态的速率系数。对于J=46~64，速率系数在4.5×10-12~6.5×10-13 cm3s-1之间，相对于J 态的Na2 ( ν″ =33)的猝灭速率系数在2.3×10-11~9.1×10-11 cm3s-1之间。实验数据表明，在Na2 高位振动态与CO2 的碰撞能量转移中，Na2 激发态倒空对CO2 转动能量的增加更有效。观察到了Na2高位振动态的多量子弛豫，得到了弛豫速率系数。

受激发射泵浦(SEP)激发Na2(X1Σ+g)的(v=33～51, J=11)高位振动态, 利用激光诱导荧光(LIF)光谱研究了Na2(X)高位振动态分别与Ar和H2的碰撞能量转移过程。 SEP布居的高位态粒子的衰减曲线是一纯指数函数, 由此得到总碰撞转移速率系数, 它们随振动能级的增加而线性增加。 测量从νp=48, Jp=11转移到(47, J)态上布居的LIF光强的相对强度, 得到相对转移速率系数, 再由总转移速率系数得到态—态转移的绝对速率系数。 对于Na2(ν)+Ar, 多量子弛豫没有观察到。 对于Na(ν=48)+H2, 由泵浦得到的高位态ν=48上的布居的相当大的部分直接弛豫到较低能级ν=43(Δν=-5), 所用的弛豫时间比位于ν=48和43中间的态之间的碰撞时间还要短, 故相继单量子弛豫的机制可消除。 对于ν=48, 至少有占其布居数的40%的粒子经历了多量子振动弛豫过程, 对这种过程的可能机制进行了讨论。

采用国产元件组装了掺钛蓝宝石飞秒激光振荡器,获得了脉宽52fs的稳定输出,并实现了较高效率的情频,以此为基础发展出一种新的实验方法-飞秒时间分辨受激发射泵浦荧光凹陷探测技术,并用它观察了激光染料LDS 821的超快弛豫过程。