华北电力大学 环境科学与工程学院, 资源环境系统优化教育部重点实验室, 北京 102206
近年来, 利用石墨氮化碳(g-C3N4)光催化法将易溶的U(VI)还原为难溶的U(IV)来清除铀, 已逐渐成为放射性核素研究的热点。本研究将一种含金属钴的金属有机框架材料(MOFs)作为自牺牲模板, 利用简单热共聚法成功合成了含有Co-Nx构型的CoNx/g-C3N4催化剂。在固液比为1.0 g/L、pH 5.0、可见光照射45 min下, 制备的催化剂(w(Co-MOFs) : w(g-C3N4)=1 : 1)对50 mg/L的U(VI)标准溶液还原率达到100%。从形貌, 微观结构和光学性能等方面对催化剂进行了表征,结果显示, 引入Co有效拓宽了g-C3N4对可见光的吸收范围, 抑制了光生电子与空穴的复合, 从而促进了U(VI)的还原反应。此外, 基于捕获实验深入探究了U(VI)在CoNx/g-C3N4材料表面催化可能的反应机理。研究表明, CoNx/g-C3N4复合光催化剂光学性能优异, 制备方法简单且绿色环保, 对放射性废水中的U(VI)的光催化还原去除效果较好。本工作对后续石墨氮化碳类新型材料的设计、合成与实际应用具有一定的参考作用。
石墨氮化碳(g-C3N4) 金属有机框架材料(MOF) 光催化还原 铀 graphite carbon nitride (g-C3N4) metal organic framework (MOF) photocatalytic reduction uranium
1 唐山学院环境与化学工程系, 唐山 063000
2 亚稳材料制备技术与科学国家重点实验室(燕山大学), 秦皇岛 066004
3 唐山市化工环保与新型薄膜涂层材料重点实验室, 唐山 063000
通常采用以氢氧化物作为造孔剂, 过渡金属硝酸盐或氯化物作为石墨化催化剂的传统两步法策略制备多孔石墨化碳材料。然而制备过程中多涉及有毒和腐蚀性试剂, 且多步骤的过程耗时较长。本文以双氰胺为原料通过热缩聚反应得到g-C3N4, 采用高铁酸钾为催化剂一步法实现g-C3N4的同步碳化-石墨化, 并研究其光催化性能。与传统的两步法相比, 该方法耗时少、效率高、无污染。与初始的g-C3N4材料相比, 石墨化g-C3N4衍生碳质材料不仅显著改善了可见光的吸收, 而且大大增强了光催化活性。研究了不同石墨化温度对g-C3N4衍生碳质材料在可见光下降解甲基橙溶液的影响。700 ℃下制备的衍生碳质材料的降解率为12.4 mg/g。光电化学测试结果表明, 多孔g-C3N4衍生碳质材料的光生载流子密度、电荷分离和光电流(提高了5.4倍)均得到显著提高。因此, 该简便、灵活方法为提高g-C3N4衍生碳质材料的吸附和光催化性能提供了一种有前景的、高效的途径。
石墨氮化碳 碳质材料 光催化 高铁酸钾 碳化-石墨化 可见光 甲基橙 graphitic carbon nitride carbon material photocatalytic potassium ferrate carbonization-graphitization visible-light methyl orange
1 佛山科学技术学院交通与土木建筑学院，佛山 528000
2 佛山科学技术学院环境与化学工程学院，佛山 528000
石墨氮化碳(g-C3N4)是一种可见光响应的非金属半导体材料。g-C3N4具有廉价易得，物理化学性质稳定，无毒无污染等优点，在环境净化和能源催化领域具有良好的应用前景。然而，体相g-C3N4存在比表面积小，可见光吸收能力差，光生电子和空穴复合效率高等缺点，从而严重限制了其在实际中的应用。本文在概述了g-C3N4的结构、特性及制备方法的基础上，着重归纳了g-C3N4的改性方法，其中包括元素掺杂、形貌调控、贵金属沉积等改性手段的研究进展。最后，本文探讨了g-C3N4光催化反应机理，以及对g-C3N4在水体环境净化领域的研究进行了展望。
石墨氮化碳 光催化 制备方法 改性 graphite carbon nitride photocatalysis preparation modification
