利用强场近似理论开展了正交偏振双色场与氦原子相互作用产生高次谐波和阿秒脉冲的理论研究。正交偏振双色场由少周期的4 fs钛宝石驱动脉冲激光和与它偏振方向垂直的8 fs倍频控制脉冲构成。研究发现，通过合理选择两束脉冲之间的相对相位，能够控制高次谐波发射过程中长、短电子轨道的选择。当相对相位调整为1.2π时，平台谐波主要来自短轨道电子的贡献，由于其运动时间短、波包扩散少，且没有与长轨道电子谐波产生干涉，沿驱动脉冲电场方向的高次谐波谱具有较高强度和较小调制幅度的超连续平台区，通过对第120次到第180次超连续谐波进行傅里叶变换，可产生脉宽为54 as的高强度孤立阿秒脉冲。所提方案对组合脉冲相对相位的选取要求并不严苛，在0.3π的变化范围内皆可获得脉宽较短的孤立阿秒脉冲，同时控制脉冲电场强度的变化对上述数值模拟结果的影响也很小。

基于回声增强高次谐波产生，提出了能够产生软X射线波段双色自由电子激光脉冲的方案，并对该方案进行了理论模拟和关键技术研究。研究给出了双色种子激光的产生方案，搭建了双色种子激光系统，该系统可以产生中心波长分别为264.8 nm和265.3 nm、脉冲延时可调的双色种子激光。基于该双色种子激光，在模拟中最终可以得到波长分别为5.884 nm和5.894 nm、峰值功率约为300 MW、脉冲延时可调的软X射线双色自由电子激光辐射脉冲。

飞秒强激光与物质相互作用后辐射出的高次谐波，具有单光子能量高、脉冲持续时间短、时空相干性好等特性，可以作为实验室台式化超快真空紫外和软X射线波段光源，同时高次谐波也可用于产生阿秒脉冲。这些先进光源的产生，极大地丰富了人类物质科学的研究手段。结合本课题组的高次谐波研究进展，介绍了气体高次谐波和固体高次谐波的产生原理、优化及应用。

研究了空间非均匀啁啾场作用下氦离子的高次谐波辐射和单个阿秒脉冲的产生。计算结果表明:相比单个空间非均匀场和单个啁啾场驱动产生的谐波谱,空间非均匀啁啾场驱动产生的谐波谱的截止位置得到了极大的拓展,并且产生了带宽为1073 eV的超连续谱。此外,这种时空组合场可以实现抑制长路径而选取短路径,从而有效地贡献连续谱的产生。直接叠加连续谱上大范围的谐波,可获得脉宽为13 as的单个阿秒脉冲。通过调节啁啾参数,可实现脉宽仅为7.4 as的单个脉冲的输出。

为了精确地测量阿秒脉冲的特性,自主研制了一套具有高能量分辨率的阿秒条纹相机,该相机采用了电子飞行距离长达2 m的磁瓶式结构电子飞行时间谱仪,可在提高能量分辨率的同时具有较高的光电子收集效率;在该设备的光路系统中实现了NIR飞秒脉冲与XUV阿秒脉冲延时扫描的稳定精度<20 as(均方根)。实验中采用双光选通门技术整形飞秒脉冲的光电场,在氖气池中产生了孤立阿秒脉冲。利用上述阿秒条纹相机测量该脉冲,获得了阿秒光电子条纹谱,通过基于单频滤波的相位重构算法得到159 as的孤立阿秒脉冲。

为提高强激光场与惰性气体靶作用产生的孤立阿秒激光脉冲的能量, 给出了一种实现高次谐波过程中最佳谐波相位匹配的定量实验方法。研究了气体靶源与高斯型驱动激光场聚焦点相对空间位置对谐波相位匹配及谐波产率的影响, 得出了其最佳相位匹配位置始终位于驱动激光场聚焦点后3～5 mm, 而在聚焦点之前的位置区域, 严重的高次谐波相位失配导致谐波产率非常低。同时, 在最佳相位匹配条件下, 高次谐波场与驱动场具有相类似的空间强度分布特性, 该结果印证了目前通常采用的高次谐波场为高斯光束的假设。

理论研究了氢分子离子在波长800 nm短周期啁啾脉冲方案下的高次谐波发射与孤立阿秒脉冲产生。经计算发现,当选取合适的啁啾参数时可以限制高次谐波同时由两核发射,从而减弱其空间的相互干涉,得到光滑连续且只有单核贡献的高次谐波谱平台区域。当啁啾参数β=6、激光脉冲半峰全宽τ₀=5 fs时,通过在单核贡献的连续谱上截取100阶谱线宽度合成了持续时间约为98 as的孤立阿秒脉冲。同时通过另一组参数计算也验证了当两核对高次谐波谱均有贡献时,不利于阿秒脉冲的产生。讨论中使用了经典的回碰动能图和时频分布图来解释高次谐波谱发射的物理机制。

对中国科学院上海光学精密机械研究所(SIOM)即将开展的基于激光尾场加速(LWFA)电子束的自由电子激光（FEL）实验(SIOM-FEL)进行了数值模拟研究，提出利用直接外种子激光驱动的方案来获得FEL辐射。理论和仿真结果表明，采用直接外种子激光驱动模式，在束流能散为1%，发射度为0.3 mm·mrad的情况下，提高峰值电流强度到10 kA可以得到接近200倍增益的FEL辐射，而利用具有横向梯度的波荡器也可以在较低的束流强度条件下获得较高的辐射增益。