中国激光, 2021, 48 (4): 0401008, 网络出版: 2021-01-15   

光纤气体激光光源研究进展及展望(Ⅰ): 基于受激拉曼散射 下载: 1811次

Progress and Prospects of Fiber Gas Laser Sources (Ⅰ) :Based on Stimulated Raman Scattering
王泽锋 1,2,3,*黄威 1,2李智贤 1,2周智越 1,2崔宇龙 1,2李昊 1,3
作者单位
1 国防科技大学前沿交叉学科学院, 湖南 长沙 410073
2 脉冲功率激光技术国家重点实验室, 湖南 长沙 410073
3 高能激光技术湖南省重点实验室, 湖南 长沙 410073
摘要
空芯光纤为光与气体的相互作用提供了理想的环境,极大增强了气体的受激拉曼散射,大大降低了拉曼阈值。基于充气空芯光纤的光纤气体拉曼激光光源获得了快速发展,已经实现了从紫外到中红外波段的激光输出。简要介绍了光纤气体拉曼激光光源的基本原理和空芯光纤的发展概况,详细综述了光纤气体拉曼激光光源的研究进展,并对其发展的趋势进行了展望。
Abstract

Significance Since gas-stimulated Raman scattering (SRS) was first reported in 1963, it has been recognized as an effective method for extending laser wavelength range from the ultraviolet to infrared bands. However, the effective interaction length between laser and gas is limited, so the threshold for SRS in the traditional gas cavity is very high. Although some methods have been developed in which hollow-fiber capillaries and high-finesse cavities are adopted, the effective interaction length remains limited. This situation has not been improved until 1999 by the production of the first hollow-core fiber (HCF), which provides an ideal environment for the interaction of light and gases. The high-intensity laser is confined to the core area and continues to interact with the gas over a very long transmission distance, thus the effective interaction length is greatly increased. Because the transmission band of the HCF can be designed, it is easy to suppress those unwanted Raman lines and increase the power-conversion efficiency of the first-order Stokes wave, thus the production of efficient gas Raman lasers becomes possible. In 2002, Benabid et al. at the University of Bath conducted the first SRS experiment in a hydrogen-filled HCF, and a new era of fiber gas Raman lasers (FGRLs) is launched.

In the main text of this paper, Fig. 2 shows the typical experimental setup of the FGRL, which includes a pump source, a light-coupling system, two gas cells, and an HCF. The pump laser is coupled with the HCF via lenses and mirrors. Generally both ends of the HCF are sealed in the gas cell, through which the gas medium is pumped into the HCF. The input/output glass window mounted in the gas cell enables laser entry/exit from the HCF. SRS of the gas medium is produced by pump laser transmission along the HCF. When the pump power exceeds the given threshold, the Stokes laser power rapidly increases and can be detected at the output end of the HCF.

The HCF is a key component of the FGRLs, providing an ideal environment for gas SRS. The HCF performance parameters have a decisive influence on the laser output characteristics. For example, the transmission band range of the HCF affects the output laser wavelength, the transmission loss affects the Raman conversion efficiency, the core diameter affects the Raman threshold, the damage threshold affects the upper limit of Raman power, and the bending resistance affects the volume of the laser source system. Therefore, the recent rapid development of the HCF has greatly advanced the development of FGRLs. In general, the inside of the HCF contains air, and laser transmission in the HCF no longer meets the principle of total internal reflection. Two main mechanisms are involved: photonic band gap effect and anti-resonance reflection. Thus, HCFs can be roughly divided into two categories: photonic band gap hollow-core fibers (PBG-HCFs) and anti-resonance reflection hollow-core fibers (AR-HCFs). PBG-HCFs feature a relatively small core region and narrow transmission band, suitable for efficient rotational SRS generation. AR-HCFs feature multiple transmission bands, suitable for gas SRS with a large Raman shift and are mainly used in the mid-infrared region. The microstructures of AR-HCFs include the Kagome type, ice-cream type, nodeless revolver type, conjoined-tube type, and nested type.

Progress Since its introduction in 2002, the FGRL has been vigorously developed. Thus far, hydrogen, deuterium, methane and other gases have been used as Raman media to achieve laser output at various bands from ultraviolet to mid-infrared. The pure rotational SRS of hydrogen in HCF with 1.1μm output was reported in 2004. In 2007, researchers reported the development of a continuous-wave-pumped FGRL based on a hydrogen-filled HCF. In 2014, the 1.9μm FGRL based on hydrogen-filled HCFs was reported. In 2016 and 2017, 1.5μm FGRLs based on ethane-filled and methane-filled HCFs were reported, respectively. The 4.4μm FGRL based on hydrogen-filled HCFs was reported in 2017. In 2018, the SRS of deuterium in HCFs was reported. In the same year, the 2.8μm FGRL in a methane-filled HCF was achieved, and the cascaded system was proposed. In 2019, the SRS of carbon dioxide in HCFs was reported, and the SRS of SF6 and SF4 in HCFs was reported. In 2020, the 1.7μm FGRL based on a hydrogen-filled HCF was developed. The ultraviolet laser is typically generated by Raman frequency combs. Table 2 in the main text summarizes the development of representative FBGLs worldwide.

Conclusion and Prospects Although FGRLs have rapidly developed in response to the fast development of HCFs in recent years, research remains at the very initial developmental stage. Currently, the main problems are: the limitations imposed by the instability of the spatial structure on the practicality of FGRLs; the technique used to manufacture HCFs, especially AR-HCFs, which has not reached a commercial level; the lack of development of HCF-related devices; and the urgent need to resolve the low-loss coupling of the solid-core fiber and HCF. To resolve these problems, the development of FGRLs has four main future directions: 1) development of an all-fiber system for the practical use of FGRLs; 2) extension of the output laser wavelength to the mid-infrared or even far-infrared band to enable mature FGRLs to fill the current gap of fiber lasers in the mid-infrared band, especially that above 4μm will become an important mid-infrared laser source; 3) achievement of continuous-wave Raman laser emission, especially in the mid-infrared range; and 4) achievement of high-power laser output. With the key technology breakthrough of the all-fiber gas cavity, the realization of high-power all-fiber gas Raman lasers should greatly promote the development of these light sources toward their practical applications.

1 引言

自1963年被首次报道[1]以来,气体受激拉曼散射(Stimulated Raman Scattering,SRS)就被认为是实现激光波长拓展的有效手段,其波长可覆盖紫外至红外波段[2-3]。然而,受限于激光与气体的有效作用距离,传统气体腔中实现受激拉曼散射的阈值非常高。尽管历史上出现过使用中空毛细管[4]和高精度腔[5]的方法,激光与气体的有效作用距离仍然较短。直到1999年,第一根空芯光纤(Hollow-core Fiber, HCF)的出现[6]使得气体受激拉曼散射研究开始了新的方向。空芯光纤能够将激光约束在直径为微米量级的中空纤芯内进行长距离传输,因而极大地增加了激光与气体的有效作用长度和相互作用强度;同时空芯光纤的传输带可设计,因而能够抑制不需要的拉曼谱线的产生,提高到单一拉曼谱线的转化效率,使得高效的气体拉曼激光产生成为可能。2002年, Benabid等[7]首次开展了空芯光纤内氢气受激拉曼散射实验研究,开启了利用空芯光纤实现激光与气体相互作用的新纪元。近二十年以来,随着空芯光纤拉制工艺的不断提高,光纤气体拉曼激光光源获得了蓬勃发展,各种增益气体的使用极大丰富了拉曼激光的输出波长。

本文首先简要介绍了光纤气体拉曼激光源的基本原理、最常用的两类空芯光纤的研究进展和基本特点及空芯光纤对光纤气体拉曼激光光源的作用,重点介绍了国内外光纤气体拉曼激光光源的研究进展,分析总结了光纤气体拉曼激光光源的技术特点,并对其发展趋势进行了展望。

2 基本原理与空芯光纤概况

2.1 基本原理

光纤气体拉曼激光光源是随着空芯光纤的发展[8-9]而发展起来的一类新型光源,利用空芯光纤内气体的受激拉曼散射实现激光波长转换。空芯光纤内填充不同的气体介质,可以实现不同波长的拉曼激光输出;同一气体介质利用不同振转能级跃迁的受激拉曼散射,也可以实现不同波长的拉曼激光输出。图1以氢气分子为例,给出了气体分子受激拉曼散射的能级跃迁示意图,其中V代表分子的振动能级,J代表分子的转动能级。可以看到,根据拉曼散射过程能级的变化,氢分子存在频移系数为~4155cm-1的振动受激拉曼散射,以及频移系数分别为~587cm-1、~354cm-1和~814cm-1的转动受激拉曼散射,选用不同波长的激光器作为泵浦源,可以实现近红外到中红外的激光输出。此外,利用同一泵浦源,也可以通过选用不同的气体实现不同波段的激光输出。

图 1. 氢分子受激拉曼散射过程中的能级跃迁图

Fig. 1. Energy level transition diagram of hydrogen molecule during stimulated Raman scattering

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光纤气体拉曼激光光源的典型实验结构如图2所示,其包含泵浦源、反射镜片、透镜组、空芯光纤以及气体腔。泵浦源一般为高峰值功率固体激光器或者光纤激光器。反射镜片和透镜组的作用是将泵浦激光束准直聚焦并耦合进入空芯光纤纤芯内,空芯光纤两端密封于特殊设计的且含输入/输出玻璃窗口的气体腔中,增益气体介质通过管道可以进入气体腔进而进入到空芯光纤内,玻璃窗口使得泵浦激光能够照射到密封于气体腔内部的空芯光纤端面,进而激光耦合进入空芯光纤内部。泵浦激光在空芯光纤内部传输时不断与气体介质发生受激拉曼散射作用,在泵浦超过阈值的情况下,空芯光纤输出端最终实现拉曼激光输出。

图 2. 光纤气体拉曼激光光源典型实验结构示意图

Fig. 2. Schematic of typical experimental setup of fiber gas Raman laser source

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2.2 空芯光纤概况

空芯光纤是光纤气体拉曼激光光源的核心部件,为气体受激拉曼散射提供了理想的环境,其性能参数对激光输出特性起着决定性的影响:空芯光纤的传输带范围影响拉曼激光的输出波长,传输损耗影响拉曼激光转化效率,纤芯直径影响拉曼阈值,损伤阈值影响气体拉曼的极限功率,抗弯曲能力影响激光源系统的体积。因此,空芯光纤制备工艺的改进和性能的提升,将极大地促进光纤气体拉曼激光光源的发展。

空芯光纤与实芯光纤不同,其纤芯中空,因而在实际应用中,纤芯可充入气体、液体或者微粒,用以开展不同的研究。一般情况下,纤芯内部为空气,其折射率小于包层石英介质,激光在空芯内的传输不再满足全反射原理,此时空芯光纤内的激光传输主要有两种机理,分别为光子带隙效应和反共振反射原理。据此可将空芯光纤大体上分为两类:一类是基于光子带隙效应的带隙型空芯光纤,另一种是基于反共振反射原理的反共振空芯光纤。

2.2.1 带隙型空芯光纤

图3所示,带隙型空芯光纤(Photonic Band Gap Hollow-core Fibers, PBG-HCFs)的特点是纤芯周围的包层分布着周期性的空气孔,这种周期性结构形成了二维的光子带隙,因为波长位于带隙内的光无法通过周期性的空气孔而是被反射回纤芯区域,所以带隙型空芯光纤能够起到约束激光在纤芯区域内传输的作用。1999年,Cregan等[6]报道了第一根带隙型空芯光纤,其端面结构如图3(a)所示。当时长度仅有几十厘米,但空芯光纤已经在激光传输、激光与物质相互作用及非线性抑制等方面表现出巨大的潜在价值,因此引起了人们极大的关注。2003年,美国康宁公司报道了传输损耗小于30dB/km的带隙型空芯光纤,其中1550nm通信波长的损耗低至13dB/km[10],光纤的横截面如图3(b)所示。随后英国Bath大学的研究进一步降低了光纤损耗,获得了1.72dB/km(在1565nm处)[11]和1.2dB/km(在1620nm处)[12]的结果。纤芯模和表面模之间的耦合[10]以及纤芯边界表面粗糙度引起的散射[11]是影响带隙型空芯光纤损耗的重要因素,此后带隙型空芯光纤的研究针对于上述问题,主要朝着保持低损同时增加传输带宽的方向发展[13-16],以提高应用价值。图3(c)展示了带宽为458nm的宽带带隙型空芯光纤[16],其中SEM为扫描电镜。

图 3. 带隙型空芯光纤SEM图。(a)第一根PBG-HCF[6];(b)低损耗PBG-HCF[11];(c)宽带PBG-HCF[16]

Fig. 3. SEM images of PBG-HCFs. (a) First PBG-HCF[6]; (b) low loss PBG-HCF[11]; (c) broadband PBG-HCF[16]

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光子带隙型空芯光纤的特点是近红外波段的传输损耗和弯曲损耗较小,目前商用的带隙型空芯光纤的损耗一般均在100dB/km以下。另外,带隙型空芯光纤的纤芯直径较小(相对反共振空芯光纤而言),纤芯内激光能量密度较高,因而能够降低气体受激拉曼散射总泵浦功率阈值,更容易实现拉曼激光输出。因此,带隙型空芯光纤一般能够实现高效的拉曼转化,甚至能实现连续光的拉曼激光输出。但是,由于受光子带隙特点的影响,带隙型空芯光纤存在传输带宽较窄及难以用于传输非近红外波段光的问题,这限制了带隙型空芯光纤在其他波段的应用,目前基于带隙型空芯光纤的光纤气体拉曼激光光源仅在1.1μm和1.7μm波段有相关的报道。

2.2.2 反共振空芯光纤

反共振空芯光纤(Anti-Resonance Hollow-core Fibers, AR-HCFs)与带隙型空芯光纤有很大的区别。反共振空芯光纤的传输机理是基于反共振反射光波导(ARROW)的理论 [17],该理论认为构成纤芯边界的微结构薄壁类似于一个法布里-珀罗谐振腔(F-P腔),满足腔内共振条件的光将十分容易从纤芯泄露到微结构薄壁中,而对于无法在腔内形成共振的光,F-P腔对其有反共振反射的作用,抑制光从纤芯泄露到包层中。因此,反共振空芯光纤具有多个传输带的特性,传输带之间的高损耗区为共振波长区域,传输带内为非共振波长区域,而共振波长则由纤芯边界的壁厚决定。反共振空芯光纤SEM图如图4所示。

图 4. 反共振空芯光纤SEM图。(a) Kagome型空芯光纤[18];(b)有节点转轮型空芯光纤[19];(c)冰激凌型空芯光纤[20]; (d)无节点转轮型空芯光纤[21];(e)空芯连体光纤[22];(f)嵌套型空芯光纤[23]

Fig. 4. SEM images of AR-HCFs. (a) Kagome HCF[18]; (b) revolver type HCF with nodes[19]; (c) ice-cream type HCF[20]; (d) nodeless revolver type HCF[21]; (e) conjoined-tube HCF[22]; (f) nested HCF[23]

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2002年首次报道的Kagome型空芯光纤[7]是第一款反共振空芯光纤,由于具有不完整的光子带隙,Kagome型空芯光纤存在较宽的传输带和较高的传输损耗[24]图4(a)为内摆线型Kagome型空芯光纤,负曲率纤芯边界设计使得光纤的传输损耗得到下降[18]。后续研究发现,影响光纤传输性能的因素主要是包围纤芯的首圈微结构薄壁,于是空芯光纤开始简化[25],陆续出现了仅有一圈空气层的反共振空芯光纤, 如图4(b)~(f)所示。图4(b)为2011年报道的有节点的转轮型空芯光纤,其纤芯由互相接触构成节点的玻璃毛细管包围组成,实验测量表明,该光纤在中红外波段的损耗要远低于硅玻璃实芯光纤[19]图4(c)为冰激凌型空芯光纤,其具有中红外的传输窗口,在3050nm处的最低损耗为34dB/km[20]图4(d)为无节点转轮型空芯光纤。相比于图4(b)的光纤,图4(d)的空芯光纤包层毛细管接触点的消除有助于降低弯曲损耗,减少传输谱上的共振峰数量[21]图4(e)和图4(f)分别为连体型和嵌套型空芯光纤,相比于图4(d),这两种结构设计均是为了增强微结构薄壁的反共振反射作用,以获得更低的传输损耗。图4(e)为2018年报道的空芯光纤,在1512nm处的最小传输损耗为2dB/km,在1302~1637nm通信波段内的损耗低于16dB/km[22]图4(f)为2019年报道的超低损耗空芯光纤,在C通信波段(1530~1565nm)和L通信波段(1565~1625nm)的损耗低至0.65dB/km[23]。目前来说,Kagome型、冰激凌型和无节点转轮型空芯光纤是光纤气体拉曼激光光源最为常用的空芯光纤。

由于导光机理不同,与带隙型空芯光纤相比,反共振空芯光纤的传输带宽较宽,并且其传输带范围可通过改变光纤微结构的薄壁壁厚来灵活设计,因而反共振空芯光纤是光纤气体拉曼激光光源主要使用的光纤类型,尤其是在中红外领域。传输带范围在紫外、可见光的Kagome反共振空芯光纤以及传输带在近、中红外的冰激凌型和无节点型反共振空芯光纤的应用,实现了紫外至中红外气体拉曼激光输出。需要注意的是,由于反共振空芯光纤的纤芯直径较大(一般大于30μm),因而相比于带隙型空芯光纤,基于反共振空芯光纤的气体受激拉曼散射的阈值相对较高,到目前为止仍没有连续拉曼激光的报道。

3 光纤气体拉曼激光光源的研究进展

光纤气体拉曼激光光源很好结合了光纤激光器和气体激光器的优势。相对传统的实芯光纤激光器,其在增益气体介质的选择方面更灵活,因此输出的激光波长非常丰富。同时,光纤中类高斯光束的场分布使得空芯边沿石英玻璃处的能量密度远小于空芯中心处的能量密度,大大提升了光纤的损伤阈值,因此在高功率输出方面具有巨大潜力。此外,由于气体介质的非线性效应(与激光线宽展宽相关)非常弱,因此光纤气体拉曼激光光源在高峰值功率下的窄线宽输出方面有巨大优势。研究者使用氢气、氘气和甲烷等气体为拉曼介质,实现了紫外至中红外各个波段的光纤气体拉曼激光输出。表1给出了目前已报道的在光纤气体拉曼激光光源中使用过的气体及其拉曼频移系数,包括在常用泵浦激光作用下产生的一阶斯托克斯激光的波长。

3.1 氢气拉曼激光光源

在气体受激拉曼散射中,氢气是最为常用的气体介质之一。氢分子是质量最小的双原子分子,相比于其他气体分子,具有十分简单的振转能级结构以及较大的能级间距。因此对于受激拉曼散射,氢分子具备较高的拉曼增益系数以及较大的拉曼频移系数,如图1所示。拉曼增益系数较高意味着容易实现拉曼激光输出;拉曼频移系数大意味着可实现激光波长的大范围转换。因此,在光纤气体拉曼光源中,氢气是最早也是最常使用的气体介质。基于空芯光纤内氢气的受拉曼散射研究在紫外、可见光和近中红外等波段内均有大量的报道,下面介绍氢气拉曼激光光源的主要研究进展。

历史上第一个光纤氢气拉曼激光光源工作于可见光波段,于2002年由Benabid等[7]报道,如图5所示。该报道基于不含谐振腔的单程结构实现了拉曼激光输出,在此后的光纤气体拉曼激光光源的报道中,大多数的实验系统采用的是此类空间耦合的单程结构。其系统结构如图5(a)所示,实验使用的Kagome型空芯光纤的两端被密封于气体腔内,该气体腔装嵌有镀抗反射膜的玻璃窗口,通过气体腔向空芯光纤内部充入1.7MPa左右的氢气。泵浦源是532nm调Q单模倍频Nd∶YAG激光器,其泵浦激光经分束镜、透镜以及玻璃窗口被耦合到空芯光纤内,在沿光纤传输的过程中与氢气发生振动受激拉曼散射,在空芯光纤的输出端产生了683nm的一阶斯托克斯红光和435nm一阶反斯托克斯蓝光输出,输出光谱图如图5(b)所示。当光纤长度为32cm左右时,实验获得的683nm最高功率转化效率(斯托克斯光功率与泵浦光功率的比值)约为30%。该项研究证明了空芯光纤在降低气体拉曼阈值和提高拉曼转化效率方面的重要作用,开启了光纤气体拉曼激光光源的新纪元。

图 5. 空芯光纤内氢气的振动受激拉曼散射实验[7]。(a)系统结构;(b)输出光谱

Fig. 5. Experiment of vibrational stimulated Raman scattering of hydrogen in HCF[7]. (a)System structure;(b)output spectra

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相比可见光波段,在1~2μm的近红外波段,关于光纤氢气拉曼激光光源的研究非常多,大多研究主要集中在1.1μm和1.9μm波段。这是因为这些研究基本上都以1064nm高峰值功率的固体激光器或者光纤激光器作为泵浦源,而1.1μm和1.9μm波段正好分别对应于氢气受激拉曼散射的转动谱线和振动谱线的波长。

2004年, Benabid等[27]报道了空芯光纤内1135nm的氢气纯转动拉曼实验。该实验系统与图5基本相似,只是泵浦激光改用1064nm的圆偏振光,空芯光纤改用新拉制的窄带低损带隙型空芯光纤。泵浦激光的圆偏振特性以及带隙型空芯光纤的窄带特性有效地抑制了振动拉曼谱线的产生,因此该研究成功实现了量子效率(斯托克斯光子数与泵浦光子数的比值)高达92%的1135nm的一阶转动斯托克斯激光输出,并且脉冲光峰值功率阈值仅为瓦级。2005年,Bath大学在进一步的实验中,通过更换泵浦源,提高了注入泵浦脉冲的能量,在长度为11m的同一款带隙型空芯光纤内获得了900~1200nm波段范围内的8条转动拉曼谱线,实验同时研究了瞬态稳态受激拉曼散射的过渡条件和阈值特性[28]。Benabid 等[29]通过熔接空芯光纤与单模实芯光纤,构建了全光纤气体腔结构,开展了氢气的受激拉曼散射实验研究[26],其实验系统结构如图6所示。其中图6(a)为单程结构的光纤氢气拉曼激光光源,泵浦源为1064nm连续光光纤激光器,空芯光纤的输入端熔接有单模光纤,输出端仍密封于气体腔中,该单程结构激光源获得了功率转化效率约为45%的拉曼激光输出[26]。另外,Couny等[26]还通过在单模实芯光纤上刻光栅的方式在实验系统中引入了谐振腔的结构,进而将氢气的拉曼阈值从2.25W降低至600mW,系统结构如图6(b)所示。2010年,通过使用高平均功率的泵浦源,Couny等[30]将1135nm拉曼激光的功率提升至55W。

图 6. 空芯光纤中氢气的转动受激拉曼散射实验结构[26]。(a)单程结构;(b)谐振腔结构

Fig. 6. Experimental structures of rotational stimulated Raman scattering of hydrogen in HCF[26]. (a) Single-pass structure; (b) resonant cavity structure

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1.9μm波段的光纤氢气拉曼激光光源最早于2014年由国防科技大学和Bath大学合作报道。该研究使用一个线偏振的1064nm亚纳秒脉冲激光器泵浦一段6.5m长并充有高压氢气的低损耗冰激凌型反共振空芯光纤,获得了1908nm的振动斯托克斯激光,最大功率转化效率为27%,相应的量子效率为48%,峰值功率大于2kW[31]。2015年, Gladyshev等[32]利用脉宽为125ns的调Q固体Nd∶YAG激光器泵浦一段充有3.1MPa氢气的无节点转轮型反共振空芯光纤,实现了平均功率为300mW的1.9μm激光输出,峰值功率为3kW,功率转化效率为33.5%。随后于2016年,俄罗斯科学院通过更换纤芯直径更小的反共振空芯光纤,将1.9μm拉曼激光的峰值功率阈值降低至350W[33]

2017年,国防科技大学使用高峰值功率的1064nm微芯片激光器作为泵浦源,在1.4m长并充有300kPa氢气的冰激凌型反共振空芯光纤内实现了峰值功率为150kW、线宽为2GHz的1.9μm拉曼激光输出,最大的量子效率约为54%[35]。2018年,在前述实验的基础上,国防科技大学实验研究了种子注入对1.9μm氢气拉曼激光光源的影响,系统结构如图7所示。实验利用一块双色镜将1064nm的泵浦激光和1908nm的连续种子激光耦合进入空芯光纤。结果表明,种子注入在降低阈值、抑制转动谱线和提高转化效率等方面起着重要的作用,其中在功率方面,1908nm的激光量子效率被提升至73.5%[34]。随后国防科技大学使用瓦级的含有主振荡器功率放大器(MOPA)的调Q固体激光器作为泵浦源,同样使用种子注入的方式,实现了平均功率为570mW、峰值功率为50kW的1.9μm拉曼激光输出,相应的量子效率为51.1%[36]。另外, Benoit等[37]报道了高功率的1.8μm氢气拉曼激光光源实验,他们使用1.03μm的掺镱光纤激光器的作为泵浦源,在1m长并充有2.5MPa氢气的Kagome型空芯光纤内实现了平均功率高达9.2W的1.8μm振动拉曼激光输出,量子效率约为74%。

图 7. 种子注入下的光纤氢气拉曼激光光源示意图[34]

Fig. 7. Schematic of fiber hydrogen Raman laser source under seed injection[34]

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此外,使用1.5μm波段的泵浦源,利用氢气的转动受激拉曼散射,可以实现1.7μm波段的拉曼激光输出。2020年,国防科技大学报道了基于空芯光纤内氢气受激拉曼散射的1.7μm 光纤激光,通过使用1550nm脉冲激光泵浦一段3m长并充有1.2MPa氢气的带隙型空芯光纤,实现了最高功率为0.5 W的1705nm的拉曼激光输出[38]。随后国防科技大学通过改进泵浦源以及使用损耗更低的带隙型空芯光纤,报道了1.7μm 波段的可调谐光纤氢气拉曼激光光源,该研究通过使用可调谐的1.5μm脉冲放大器作为泵浦源,在20m长并充有1.6MPa氢气的带隙型空芯光纤内,获得了1687~1723nm的纯转动拉曼激光输出,最高输出功率约为0.8W,最大的功率转化效率为60 %[39]

在2~5μm的中红外波段,受光纤和泵浦源性能的影响,关于光纤氢气拉曼激光光源的研究鲜有报道。氢气的振动拉曼频移系数为4155cm-1,为了实现中红外激光输出,泵浦波长一般在1.5μm波段,相应的拉曼波长一般在4μm波段。2017年, Gladyshev等[40]使用波长为1558nm的脉冲掺铒光纤放大器作为泵浦源,在15m长并充有3MPa氢气的无节点转轮型空芯光纤内,利用氢气的振动受激拉曼散射,首次实现了平均功率约为30mW的4.42μm的脉冲拉曼激光输出,相应的量子效率约为15%。随后他们通过缩短光纤长度,即选用3.2m长的空芯光纤,并提高气压至5MPa,实现了平均功率为250mW的4.42μm激光输出,相应的量子效率约为36%[41]。之后他们通过优化泵浦源的性能,提高泵浦功率并且使泵浦源线偏输出,实现了平均功率为1.4 W的4.42μm激光输出,相应的量子效率约为53%[42-43]

在紫外波段,氢气拉曼激光主要以频率梳的方式产生。2007年, Couny等[44]报道了氢气填充空芯光纤内的频率梳实验研究。他们将峰值功率为40kW、脉宽为3ns的1064nm激光脉冲耦合进入1m长并充有2MPa氢气的Kagome空芯光纤内,在光纤的输出端获得了325~2300nm范围内的总共45条拉曼谱线(振动和转动)。2016年, Mridha等[45]使用266nm的紫外光泵浦一段长度为10cm并充有高压氢气的Kagome型空芯光纤, 在184~478nm范围内总共获得了6条振动拉曼谱线。

表 1. 常用气体的Raman频移系数以及一阶Stokes波长

Table 1. Raman frequency shifts of common gases and their first-order Stokes wavelengths

Gain gasRaman frequency shift /cm-1Stokes wavelength pumpdat 1064nm /nmStokes wavelength pumpdat 1550nm /nm
H2415519074354
58711351705
35411061640
D2298715602886
41511131657
29710981625
17910841594
CH4291715432829
C2H6295415522859
CO2138912491975
CF490811781804
SF677511601762

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3.2 氘气拉曼激光光源

除了氢气,氘气也是常见的拉曼介质。作为氢的同位素,氘分子(D2)的质量约为氢分子(H2)的两倍,因此其拉曼频移系数要小于氢气,振动频移系数约为2987cm-1,较为常见的转动频移系数有~415cm-1、~297cm-1和 ~179cm-1三种。另外,与氢气相比较,氘气受激拉曼散射的阈值较大,同时更容易产生多条转动拉曼谱线。

2018年,俄罗斯科学院报道了反共振空芯光纤中氢气和氘气混合气体的受激拉曼散射实验。他们使用一个1558nm掺铒光纤放大器泵浦了一段11m长并充有0.2MPa 氢气和2.8MPa氘气混合气体的无节点转轮型反共振空芯光纤,获得了2.9μm,3.3μm和3.5μm的拉曼激光输出,其中2.9μm为氘气的振动拉曼谱线,3.3μm和3.5μm分别为2.9μm的一阶转动和二阶转动斯托克斯波长,三个波长激光的总功率转化效率约为10%[46]。2019年,国防科技大学开展了空芯光纤内纯氘气受激拉曼散射实验研究,该研究使用1064nm的脉冲微芯激光器进行泵浦,在一段长度为2m并充有400kPa氘气的冰激凌型反共振空芯光纤内,实现了平均功率为27mW的1561nm振动拉曼激光输出,相应的功率转化效率为30%[47]。2019年,国防科技大学使用自研的可调谐1.5μm脉冲激光作为泵浦光,在长度为20m并充有2MPa氘气的商用带隙型空芯光纤内,获得了1640~1674nm的转动拉曼激光输出,最高输出功率约为0.8W,最大的功率转化效率为60%[48-49]

3.3 甲烷/乙烷拉曼激光光源

在光纤气体拉曼激光光源中,烷烃类气体也是较为常用的拉曼介质,由于难以发生转动拉曼散射,因此相比于氢气,烷烃类气体的受激拉曼散射具有光谱干净的特点。一般来说,烷烃类气体如甲烷,其一阶振动斯托克光转化效率要高于氢气的一阶振动斯托克斯光转化效率。

2016年,国防科技大学首次开展了空芯光纤内乙烷的受激拉曼散射实验研究[50-51]。该研究使用1064nm微芯激光器作为泵浦源,在长度为6m的充有200kPa乙烷气体的冰激凌型反共振空芯光纤内实现了1553nm(拉曼频移为2954cm-1)的振动拉曼激光输出,输出最高功率约为25mW(峰值功率为400kW),相应的功率转化效率为38%。实验结果同时表明,乙烷气压的增加将会加大1.55μm波段激光的传输损耗,这限制了乙烷在光纤气体拉曼激光光源中的应用。随后国防科技大学将目光转向了甲烷,并于2017年报道了空芯光纤甲烷拉曼放大器的研究,同文献[ 34]报道的系统结构类似,该研究在单程结构的基础上增加了种子注入的部分,在一段长度为2m并充有200kPa甲烷的冰激凌型反共振空芯光纤内,实现了量子效率高达96.3%的1544nm(拉曼频移为2917cm-1)的振动拉曼激光输出,对应的功率转化效率为66.4%[52]。2018年,国防科技大学通过使用瓦级的具有MOPA结构的调Q固体激光器作为泵浦源,同样使用种子注入的方式,在长度为3.2m并充有100kPa甲烷的空芯光纤内,实现了平均功率为0.83W、峰值功率约为60kW的1544nm拉曼激光输出,相应的量子效率约为65%[53]

除了产生1.5μm波段激光,利用甲烷的级联受激拉曼散射,甲烷拉曼激光光源还可产生2.8μm波段激光。2018年, Cao等[55]使用自研的1064nm波长、91MW高峰值功率的皮秒级Nd∶YAG激光器作为泵浦源,在长度为3m并充有1.8MPa甲烷的无节点转轮型空芯光纤内,获得了2812nm的拉曼激光,输出平均功率为113mW,1 ~2.8μm的量子效率约为40%。国防科技大学则在实验系统上采取级联的方式,实现了1μm激光向2.8μm激光的转化[54]。如图8所示,系统第一级为1544nm的甲烷拉曼激光光源,通过使用1064nm的脉冲微芯激光器泵浦长度为2m并充有200kPa甲烷的冰激凌型反共振空芯光纤,以实现1544nm的拉曼激光输出;系统第二级以第一级的拉曼激光光源为泵浦源,将1544nm激光耦合到长度为2.2m并充有1.1MPa甲烷的无节点转轮型反共振空芯光纤内,实现了2809nm的激光输出。其中2.8μm激光的功率为13.8mW,整个系统的量子效率为65%(1μm激光转换为2.8μm激光)。随后国防科技大学继续采用级联方式进行实验研究,分别向第一、二级空芯光纤内充入氘气和甲烷,实现了2.8μm不同气体级联拉曼激光输出[47],并通过向实验系统第一、二级的空芯光纤内都充入氘气,实现了2.9μm的级联拉曼激光输出[56]

图 8. 级联结构的光纤甲烷拉曼激光光源示意图[54]

Fig. 8. Schematic of cascaded fiber methane Raman laser source[54]

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此外,通过使用1.5μm波段的脉冲激光进行泵浦,也可以产生2.8μm波段的激光输出。2019年,国防科技大学使用自行搭建的1.5μm可调谐脉冲光纤放大器,泵浦长度为15m并充有1.6MPa甲烷的无节点转轮型反共振空芯光纤,实现了2796~2863nm的可调谐拉曼激光输出,最高输出功率约为34mW[57]

3.4 其他气体拉曼激光光源

除了上述气体,还有少量使用其他气体构建光纤气体拉曼激光光源的报道。2019年, Krupa等[58]报道了空芯光纤内二氧化碳受激拉曼散射的实验研究,他们使用一个1064nm的Nd∶YAG微芯激光器作为泵浦源,在长度为3m并充有600kPa二氧化碳的带隙型空芯光纤内实现了四条振动拉曼激光输出,其中波长为1248nm的一阶斯托克斯(拉曼频移为1389cm-1)激光的功率约为5mW,相应的功率转化效率约为37%。2019年, Edelstein等[59]报道了带隙型空芯光纤内SF6和CF4的受激拉曼散射的实验研究,其中SF6和CF4的拉曼频移系数分别为775cm-1和908cm-1。他们使用波长为1030nm的调Q掺镱光纤激光器作为泵浦源,在长度为15m并充有1.2MPa SF6的带隙型空芯光纤内获得了1119nm的振动拉曼输出,相应的功率转化效率为55.7%。当气体更换为1.2MPa的CF4时,实验获得了功率转化效率为45.4%的1136nm的拉曼激光输出。

4 光纤气体拉曼激光光源的发展情况总结

光纤气体拉曼激光器自2002年首次被报道以来,已经发展了将近二十年,随着空芯光纤制备工艺的改进和各种类型空芯光纤的出现,光纤气体拉曼激光光源的输出波长得到极大丰富和拓展,通过使用氢气、氘气和甲烷等气体,实现了紫外至中红外波段的拉曼激光输出。表2总结了国内外具有代表性的光纤气体拉曼激光光源的发展情况。

表2中可以看到,当前的研究绝大部分集中在一阶斯托克斯光的产生方面。主要原因有以下两个方面。一方面,一阶斯托克斯光的拉曼增益系数最大,拉曼阈值相对较低,一阶斯托克斯光最容易产生。另一方面,在空芯光纤中产生高效的高阶斯托克斯光存在一定的难度,必须满足一些特殊的条件。1)泵浦光、一阶斯托克斯光和高阶斯托克斯光都必须在空芯光纤的传输带内,由于气体的拉曼频移一般都很大,因此空芯光纤的传输带带宽非常大。以氢气为例,1μm激光泵浦产生的一阶振动斯托克斯光在1.9μm波段,二阶振动斯托克斯光则频移到了9μm波段,泵浦波长和二阶斯托克斯光的波长相距甚远。因此,为了实现二阶斯托克斯光输出,空芯光纤必须同时支持1,2 ,9μm波段的激光传输,设计和拉制上都存在很大困难。2)空芯光纤要实现长波段的有效传输,纤芯直径一般都会比较大,而拉曼阈值与纤芯面积成正比,这就要求产生高阶斯托克斯光的泵浦光功率比产生一阶斯托克斯光的泵浦光功率高得多,对泵浦源提出了更高的要求。此外,在没有反馈的情况下,一般很难实现特定高阶斯托克斯光的高效转换,必须要有谐振腔,而目前基于空芯光纤的气体拉曼激光器基本都采用图2所示的空间耦合系统结构,很难实现谐振腔结构。

表 2. 光纤气体拉曼激光光源的发展情况

Table 2. Progress of fiber gas Raman laser sources

ReferencePumpwavelengthRamanwavelengthGasRaman power(fiber length)Conversion efficiency
[7]532nm683nmH230%(power conversion efficiency)
[26]1064nm1135nmH250%(quantum efficiency)
[27]1064nm1135nmH292%(quantum efficiency)
[30]1064nm1135nmH255W(30m)>70%(power conversion efficiency)
[31]1064nm1907nmH210mW(6.5m)48%(quantum efficiency)
[32]1064nm1907nmH2330mW(2.25m)60%(quantum efficiency)
[33]1064nm1907nmH240%(quantum efficiency)
[34]1064nm1908nmH274.2mW(1.4m)73.5%(quantum efficiency)
[35]1064nm1907nmH255mW(1.4m)54%(quantum efficiency)
[36]1064nm1908nmH2570mW(2m)51.1%(quantum efficiency)
[37]1μm1.8μmH29.3W(1m)41%(power conversion efficiency)
[38]1550nm1705nmH20.5W(3m)32%(power conversion efficiency)
[39]1535--1565nm1687--1723nmH20.8W(20m)60%(power conversion efficiency)
[40]1558nm4.4μmH230mW(15m)15%(quantum efficiency)
[41]1558nm4.42μmH2250mW(3.5m)36%(quantum efficiency)
[42-43]1558nm4.42μmH21.4W(3.2m)53%(quantum efficiency)
[46]1558nm2.9μmH2/D20.25kW(11m)10%(quantum efficiency)
[47]1064nm1561nmD227mW(2.2m)30%(power conversion efficiency)
[47]1561nm2865nmCH48.5mW(2m)42%(power conversion efficiency)
[48]1535--1565nm1640--1674nmD20.8W(20m)60%(power conversion efficiency)
[50]1064nm1553nmC2H624.6mW(6m)38%(power conversion efficiency)
[52]1064nm1544nmCH443mW(2m)96.3%(quantum efficiency)
[53]1064nm1544nmCH40.83W(3.2m)45%(power conversion efficiency)
[54]1064nm2809nmCH413.8mW65%(quantum efficiency)
[55]1064nm2812nmCH4113mW40%(quantum efficiency)
[57]1540--1560nm2796--2863nmCH434mW(14.2m)
[58]1064nm1248nmCO25mW(3m)37%(power conversion efficiency)
[59]1030nm1119nmSF655.7%(power conversion efficiency)
[59]1030nm1136nmCF445.4%(power conversion efficiency)

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5 结束语

虽然近年来光纤气体拉曼激光器得到了极大关注,但是整体研究还处于初始的发展阶段,目前存在的主要问题包括:1)空间耦合结构的不稳定性严重制约激光器的应用;2)空芯光纤特别是适合中红外波段应用的反共振空芯光纤的拉制工艺还没有达到商业化水平;3)空芯光纤相关的器件还未发展起来;4)实芯光纤与空芯光纤的低损耗耦合亟待解决。针对这些问题,未来光纤气体拉曼激光光源的发展主要有以下几个方向。

一是光源系统的全光纤化。图2所示的空间耦合实验系统比较复杂,而且耦合效率对周围环境比较敏感,这在很大程度上制约了光纤气体拉曼激光光源的实际应用。在未来发展中,光纤气体拉曼激光光源的实用化是一个必然的趋势,因此泵浦激光在空芯光纤内的低损耗、高稳定性的耦合是一个需要解决的关键问题。虽然目前已通过实芯光纤和带隙型光纤熔接的方式实现了高稳定性的激光耦合[37-38],但是对于反共振空芯光纤而言,实用型的高稳定性低损耗耦合器件的研究仍然处于起步阶段[60-61],相关技术仍有待研究和发展。实芯光纤和空芯光纤的高稳定性低损耗耦合密封器件的研制将是光纤气体拉曼激光光源走向产品化生产的关键。此外,全光纤气体腔的制备和充放气装置的小型化设计等也是光纤气体拉曼激光光源实用化发展中需要逐步解决的问题。

二是输出波长往中红外甚至远红外方向拓展。气体拉曼激光器是实现中红外甚至远红外激光输出的有效手段。相比于传统的光纤激光器,光纤气体拉曼激光器得益于空芯光纤的优势,不同增益气体有利于实现3~5μm波段的中红外光纤激光输出,而且可以实现大范围的输出激光波长调谐。因此,在进一步深入研究后,成熟的光纤气体拉曼激光光源将填补目前光纤激光器在中红外波段领域特别是4μm以上的空白,成为中红外激光领域的重要光源。通过合理设计空芯光纤、选用合适的玻璃材料(比如氯化物或氟化物玻璃)来制备空芯光纤并采用合适的气体增益介质,有望实现有效的远红外波段的光纤气体拉曼激光输出。

三是连续波光纤气体拉曼激光的产生。由于气体受激拉曼散射阈值非常高,在自由空间中往往需要MW级峰值功率。空芯光纤大大降低了气体拉曼阈值,但是由于使用的空芯光纤的纤芯直径不同(通常波长越长芯径越大),泵浦阈值差别很大。当使用纤芯直径较小的带隙型空芯光纤产生近红外波段拉曼激光时,气体拉曼阈值可能小于1W,比较容易实现连续波激光输出[26]。但是,当使用纤芯直径较大的反共振空芯光纤产生中红外波段拉曼激光时,气体拉曼阈值则需要数kW甚至超过10kW[42-43,46,54-55],难以实现连续波输出。随着反共振空芯光纤制备工艺的改进,空芯光纤的传输损耗得到进一步降低。在满足传输带需求的同时尽可能减小纤芯直径,在实现全光纤结构的基础上有望获得连续波中红外光纤气体拉曼激光的输出。

四是输出功率的提升。目前,光纤气体拉曼激光的研究集中在波长拓展方面,大多数研究报道的功率水平在瓦级以下,功率水平最高的也只有50 W左右[30]。在空间光路耦合结构下,耦合点处的巨大能量密度导致空芯光纤端面极易损伤,这是影响激光源功率提升的主要因素。未来通过优化系统、解决端面损坏问题及使用更高平均功率的泵浦源,将能够实现光纤气体拉曼激光光源功率的提升。随着全光纤气体腔关键技术的突破,有望实现高功率的全光纤气体拉曼激光器,此类光源也将往应用的方向发展。

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