1 引言

对于超材料完美吸收器,从频段来分,可以分为微波^[1]、太赫兹^[2-3],红外^[4]、可见频带等频段的完美吸收器^[5];从吸收带宽角度来分,又可分为宽带完美吸收器和窄带完美吸收器。其中,宽带完美吸收器一般可应用于太阳能电池^[6-8],窄带吸收器可应用于传感器^[9-10]、成像^[11-12]和光探测器^[13]等方面。对于光波段的完美吸收器,近年来,受到研究者们广泛关注的是基于表面等离激元共振的超材料完美吸收器,其主要用于光学隐身^[14-15]和光学传感^[16-18]等方面。表面等离激元(SPs)是贵金属表面自由电子在入射光子的激发下而产生的一种集体振荡的电磁模式^[19]。SPs因具有局域电磁场的特性而使其具有突破传统光学衍射极限的能力和增强局域电磁场的特性^[19-20]。

近年来,随着表面等离激元光子学研究的不断深入,SPs在生物学^[21]、化学 [22⁃23]和材料学^[24]等诸多领域有着广泛的应用,其中最典型的就是其作为一种光子与电子的相互作用,对周围介质环境、贵金属纳米颗粒形状、尺寸等非常敏感。随着人工超表面/超材料结构的出现,SPs因其具有可重复性和可控性,在各个领域的应用更具前景^[25-27]。在人工超材料研究中发现,一些纳米结构对入射光的吸收不但效率高且具有窄带宽的特点。基于光学共振的传感器中,光谱带宽或品质因数(FOM,f_FOM)是光学共振传感器非常重要的一个指标参数,即FOM越高,该传感器的灵敏度越高^[28-31]。因此,基于窄带宽、高吸收、高FOM的超材料结构用于高灵敏折射率传感研究受到了研究者的极大关注,各种结构的超材料结构被设计并研究,如纳米圆盘^[32]、纳米圆环^[33]、三重嵌套的半方形裂环^[34]等。2010年,刘等^[9]设计了以金为基底、氟化镁为介质层、金纳米圆盘结构的吸收器,该结构的吸收率达到99%,但是其吸收带宽在40 nm以上,相对较宽,使得FOM降低,限制了其在传感器方面的应用。2015年,Lu等^[35]设计了以金为基底、二氧化硅为介质层、金属纳米棒阵列的吸收器,并研究了其在传感器方面的应用,研究结果表明,该结构的吸收率达到95%,带宽、灵敏度和FOM分别为8 nm、190 nm/RIU(RIU为单位折射率)和25,实现了窄带宽、高吸收的特点,但是灵敏度较低。2018年,Rifat等^[36]提出的一种以二氧化硅为基底、金为介质层、顶部为非晶硅纳米盘阵列的吸收器,其吸收率达到99.8%,最大灵敏度为350 nm/RIU,但是基于等离子体完美吸收器的传感特性仍可进一步优化。

本文提出一种工字形椭圆盘纳米超材料结构,该超材料结构由顶层的周期性阵列纳米结构、中间的介质层和底层的金属反射层所组成。其中顶层周期性结构单元结构由三个椭圆形金纳米盘以工字的形式排列构成,中间层为二氧化硅材料,底层为金膜。采用有限元方法研究了其吸收光谱特性、共振峰处的电场分布以及折射率传感特性,进而研究了结构参数变化对吸收光谱特性和折射率传感特性的影响,这些研究将为超材料结构在光学隐身和折射率传感器方面的应用提供参考。

2 结构与计算方法

本文设计的吸收器由厚度为t₁的金作为基底,厚度为t₂的二氧化硅作为介质层, “工”字型金椭圆盘周期性阵列作为顶层组成,椭圆盘阵列结构是周期性的,具有相同的周期p,如图1(a)所示。阵列单元结构如图1(b)所示,竖直和水平椭圆纳米盘之间的间距均为d,椭圆盘的长轴分别为l₁,l₂和l₃,短轴分别为w₁,w₂和w₃,其高度均为h。平面波沿z轴负方向入射,沿y方向极化,x和y方向设置为周期性边界条件,并且在z方向上使用完美匹配层(PML)。金的介电函数为Johnson模型,中间二氧化硅层的介电常数设定为2.07。吸收率A=1-R-T,其中R代表反射率,T代表透射率。本文运用有限元方法分析完美吸收器的吸收特性,所有实验数据均由COMSOL Multiphysics 5.2a测得。另外,本文还研究了该超表面结构的折射率传感器的传感特性,其中灵敏度S和品质因数f_FOM定义如下:S=δλ/δn,其中δλ是与折射率变化δn对应的波长变化;f_FOM =S/w_FWHM,其中w_FWHM 称之为半峰全宽,是指在吸收光谱位于1/2峰值点的波长差。

图 1. 吸收器结构示意图。(a)椭圆盘完美吸收器三维示意图;(b)结构单元俯视图

Fig. 1. Schematic diagram of absorber structure. (a) Three-dimensional illustration of an oval disc perfect absorber; (b) top view of unit cell

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3 结果与讨论

3.1 吸收特性

基于表面等离激元超结构的窄带吸收器的吸收机理主要由以下两方面决定:1)当入射光照射到结构表面时,尽量使反射率R为0,即调整阻抗匹配。由于R=|S₁₁|²,S₁₁越小,反射率越低。反射系数可表示为: S11=(Z1-Z0)/(Z1+Z0)=μ1ε1-μ0ε0/μ1ε1+μ0ε0,其中Z₀表示自由空间的阻抗,μ₀和ε₀分别表示自由空间的磁导率和介电常数,Z₁表示超表面的等效阻抗,μ₁和ε₁分别表示超表面的磁导率和介电常数。因此,当Z₁=Z₀时,反射率趋于0。2)当入射光照射到结构表面时,尽量使透射率T为0,即减少电磁损耗。由于T=|S₂₁|²,S₂₁越小,透射率越低。透射系数可表示为: S21=exp[i(n1-1)kd]/exp(n2kd),其中d为吸收超材料的厚度,n为复折射参数(n=n₁+in₂),k=w/c,c为真空中的光速,ω为入射光的角频率。因此,当n₂越大,透射越小,透射率趋于0。

图2给出了该吸收器结构在有金基底(实线)和没有金基底(虚线)的吸收谱线。相应的结构参数如下:周期p = 540 nm;基底金厚度t₁=50 nm;二氧化硅介质层厚度t₂=30 nm;椭圆盘纳米柱高h=100 nm,长轴l₁=l₂=l₃=120 nm,短轴w₁=w₂=w₃=50 nm,两个相邻纳米椭圆盘的间距d=30 nm。对于有金基底的结构,其吸收光谱中出现三个明显的共振峰,其共振波长分别为580 nm(Ⅰ)、670 nm(Ⅱ)和810 nm(Ⅲ),对应的吸收率分别为91.06%、99.63%和97.26%。对于没有金基底的结构,在波长为655 nm(Ⅳ)处出现一个波峰,其吸收率为43.33%。该结果表明金基底在吸收器结构中具有至关重要的作用。

图 2. 有金基底(实线)和无金基底(虚线)时的吸收光谱

Fig. 2. Absorption spectra with gold substrate (solid line) and without gold substrate (dotted line)

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为研究该结构产生吸收峰的物理机制以及基底对其吸收率的影响,分别计算了吸收谱中位置Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ处在xy平面和yz平面上的电场分布。当 λ=0.58 mm(Ⅰ)时,其电场辐射主要分布在竖直椭圆盘的两端、水平椭圆盘的上下两侧及它们之间的间隙,如图3(a)、(e)所示,这说明此处的吸收峰主要是由每个椭圆盘的偶极振荡及其之间的近场耦合作用所致。当λ=0.67 mm(Ⅱ)时,其电场辐射主要分布在竖直椭圆盘的两端及其与水平椭圆盘的间隙,如图3(b)、(f)所示,这说明此处的吸收峰主要是由竖直椭圆盘的偶极振荡及其与水平椭圆盘的近场耦合作用所致。当λ=0.81 mm(Ⅲ)时,其电场辐射主要分布在竖直椭圆盘的两端,如图3(c)、(g)所示,这说明此处的吸收峰主要是由竖直椭圆盘的偶极振荡所致。当λ=0.655 mm(Ⅳ)时,其电场辐射主要分布在竖直椭圆盘的两端及其与水平椭圆盘的间隙,如图3(d)、(h)所示,这说明此处的吸收峰主要是由竖直椭圆盘的偶极振荡及其与水平椭圆盘的近场耦合作用所致。此外,对比图3(a)~(d),可以明显看出在不同位置处发生的局域等离激元共振强度不同,其中Ⅳ处的共振强度明显弱于其他三处;这是由于Ⅳ处没有金膜作为反射镜,入射光极易透射,因此其对应的吸收峰值也较低。综上分析,该吸收器接近完美吸收是因为:在入射光作用下可产生局域表面等离激元共振,引起局域场增强;基底的反射作用使得入射光可以在基底和介质层之间来回反射,足以保证充分吸收。

图 3. 不同波长处的电场分布。(a)~(d)对应波长Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ和Ⅳ处在yz平面电场分布;(e)~(h)对应波长Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ和Ⅳ处在xy平面电场分布

Fig. 3. Electric field distributions at different wavelengths. (a)--(d) Electric field distributions in the yz plane corresponding to the wavelengths I, II, III, and IV, respectively; (e)--(h) electric field distributions in the xy plane corresponding to the wavelengths I, II, III, and IV, respectively

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吸收器的部分结构参数对吸收光谱的影响如图4(a)~(d)所示。为研究三个椭圆盘之间的垂直距离d对吸收光谱的影响,研究了h=100 nm,l₁=l₂=l₃=120 nm,w₁=w₂=w₃=50 nm,p=540,t₂=30 nm,t₁=50 nm时,d从10 nm变化到40 nm的吸收谱,如图4(a)所示。随着d的增加,椭圆盘之间的近场耦合减弱,吸收光谱中每个吸收峰都出现蓝移现象。为研究三个椭圆盘的柱高h对吸收光谱的影响,研究了d=30 nm,h从70 nm变化到130 nm的吸收谱(其余结构参数与图4(a)相同),如图4(b)所示。随着h的增加,吸收光谱中的每个吸收峰出现红移。此外,Ⅰ处的吸收率随着h的增加明显提高,Ⅱ处的吸收率随着h的增加先增大后减小,Ⅲ处的吸收率随着h的增加而降低。为研究一个水平放置的椭圆盘短轴w₁对吸收光谱的影响,研究了d=30 nm,w₁从50 nm变化到120 nm的吸收谱(其余结构参数与图4(a)相同),如图4(c)所示。随着w₁的增加,吸收光谱中的吸收峰略微红移,同时在Ⅰ和Ⅱ之间、Ⅱ和Ⅲ之间又产生了新的吸收峰。图4(d)和(e)分别为仅改变一个水平放置的椭圆盘长轴l₁和仅改变竖直放置的椭圆盘短轴w₂对吸收光谱的影响,从图中可以看出吸收谱几乎不发生任何变化,这是由于光沿着y轴方向极化,因此l₁和w₂的变化对吸收光谱的位置、峰值和吸收率几乎没有影响。为研究竖直放置的椭圆盘长轴l₂ 对吸收光谱的影响,研究了在d=30 nm,l₂从80 nm变化到160 nm的吸收谱(其余结构参数与图4(a)相同),如图4(f)所示。随着l₂ 的增加,吸收光谱中所有吸收峰明显红移。此外,Ⅰ处的吸收率随着l₂的增加略微提高;Ⅲ处的吸收率当l₂处在100~120 nm时变化不大,当l₂=80 nm时较低;Ⅲ处的吸收率随着l₂的增加而先增加后降低( l₂=120 nm时吸收率达到最高值)。

图 4. 不同结构参数对吸收光谱的影响。(a)不同间距d;(b)不同柱高h;(c)不同短轴w₁;(d)不同长轴l₁;(e)不同短轴w₂;(f)不同长轴l₂

Fig. 4. Effects of different structural parameters on absorption spectra. (a) Different distances d; (b) different column heights h; (c) different short axes w₁; (d) different major axes l₁; (e) different minor axes w₂; (f) different major axes l₂

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改变吸收器旋转角度θ对吸收光谱的影响如图5(a)所示,其中h=100 nm,l₁=l₂=l₃=120 nm,w₁=w₂=w₃=50 nm,p=540,t₂=30 nm,t₁=50 nm时,d = 30 nm,θ从0°变换到90°。随着角度的增大,I处吸收率逐渐减小直至波峰消失(60°波峰消失); II处吸收率略微减小,波峰位置无明显变化; III处吸收率逐渐减小直至波峰消失(90°波峰消失);在波长0.81 mm之后(即III处后),当角度为0°时,没有波峰,随着角度增大,吸收率逐渐减小并出现蓝移现象。图5(b)是工字型结构(model 1)和改变其结构层排列顺序(model 2)的情况下吸收光谱图,model 1 出现3个吸收峰且这3个吸收峰的吸收率都在90%以上,吸收率分别为91.06%、99.63%和97.26%;model 2 出现5个吸收峰,其中在波长0.94 mm处97.18%,其余波峰处的吸收率均在90%以下。因此,本文提出的工字型结构比改变其结构层排列顺序的吸收效果更好。

图 5. 不同角度和不同结构对吸收光谱的影响。(a)不同角度;(b)不同结构

Fig. 5. Effects of different angles and structures on absorption spectra. (a) Different angles; (b) different structures

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3.2 折射率敏感特性

由于窄带超表面吸收器结构表面会产生等离子体,当自由电子和光子频率相同时,将产生等离激元共振现象,电场增强,此时入射光的反射率下降直至趋于0,且入射光均被结构吸收,因此,其会产生窄带吸收峰。表面等离子体对折射率变化十分敏感,吸收器的共振峰会随着折射率的变化而变化,因此,窄带超表面吸收器利用这一特性可以用于折射率传感器,以检测物体折射率的变化。为了研究完美吸收器的折射率传感特性,将外界环境折射率n分别设置为1.00,1.02,1.04,1.06,1.08,其中h=100 nm,d=30 nm,l₁=l₂=l₃=120 nm,w₁=w₂=w₃=50 nm,p=540,t₂=30 nm,t₁=50 nm,并依次得到对应的吸收光谱,如图6(a)所示。由图可知,随着折射率的增大,吸收光谱整体出现红移,同时在谐振波长处都能保持较高的吸收率,该吸收器对折射率变化非常敏感。图6(b)是外界环境折射率n的变化与吸收光谱波峰位置的变化情况的关系图,拟合直线的斜率为该吸收器用作传感器时的灵敏度。当外界折射率从1.00变化到1.08时,Ⅰ处谐振波长从580 nm增加到600 nm,Ⅱ处谐振波长从670 nm增加到690 nm,Ⅲ处谐振波长从810 nm增加到845 nm。根据灵敏度S=δλ/δn,f_FOM =S/w_FWHM ,可以计算出Ⅰ、Ⅱ处灵敏度为250 nm/RIU,Ⅲ处灵敏度为425 nm/ RIU,且Ⅲ处w_FWHM 为31 nm,f_FOM =14。

图 6. 外界环境折射率对吸收光谱的影响。 (a)不同外界环境折射率n下椭圆盘的吸收光谱;(b)外界环境折射率n的变化与吸收光谱波峰位置的变化情况的关系图

Fig. 6. Effect of external environment refractive index n on absorption spectra. (a) Different external environment refractive index n; (b) relationship between the change of the external environment refractive index n and the change of the peak position of the absorption spectra

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4 结论

设计了一种工字形椭圆纳米盘超材料结构窄带完美吸收器,用有限元方法研究了吸收器的光谱特性、共振峰处的电场分布以及其折射率传感特性,并分析了结构参数对吸收光谱和传感特性的影响。本文所设计的吸收器具有高吸收特性有以下三方面的原因:当入射光垂直照射到吸收器表面时,结构层的工字形椭圆盘之间的相互作用,使得局域电场增强;结构层和介质层之间产生局域等离激元共振,使得电场增强;吸收器的基底层能够对入射光进行反射,将光局域在介质层和基底之间,极大地提高了吸收器的吸收率。通过结构参数的变化可以调整吸收器的吸收率、波峰位置及其传感特性,本文设计的吸收器具有三个吸收峰,在波长分别为580 nm(Ⅰ)、670 nm(Ⅱ)和810 nm(Ⅲ)处,其吸收率分别达到91.06%、99.63%和97.26%,其中在Ⅲ处吸收器的灵敏度达到425 nm/ RIU,f_FOM=14。因此,本文设计的工字形椭圆纳米盘超材料结构窄带完美吸收器,为等离激元超表面结构在光学隐身和折射率传感器方面提供了重要的参考价值。