1 引言

光学生物传感器因其高灵敏度、高精度、高可靠性和高检测速度的优势被认为是光学生物检测研究中的重要器件之一^[1]。近年来,大量理论和实验研究致力于寻找改进光学生物传感器性能的新方法,主要体现为表面等离子激元共振光学在光学生物传感领域中的应用^[2-5]。目前,多个科研小组正聚焦于探索优化折射率传感器的灵敏度^[6-9]。2010年,赵华君等^[10]设计了一种基于表面等离子体(SP)效应的新型气体传感器及传感系统,该传感器的检测灵敏度达3050 nm/RIU,其中RIU代表折射率单位。2010年,Joo等^[11]提出了一种非对称双电极波导结构的折射率传感器,利用布拉格光栅实现传感器的自参照。2015年,Abutoama等^[12]提出一种基于表面等离子体激元(SPs)的自参照传感器。2015年,Zhu等^[13]采用原子层沉积技术制备了一种高灵敏度折射率传感器。2017年,Qin等^[14]利用金纳米壳包覆、硅纳米线阵列构成的等离子体来增强折射率传感器的性能。2017年,Teng等^[15]设计出一种塑料光纤的多缺口结构的折射率传感器。2017年,Abutoama等^[16]提出一种介质光栅金属薄膜自参照传感器结构,角灵敏度达到230(°)/RIU。2017年,张东阳等^[17]设计了一种介质光栅金属薄膜复合结构折射率传感器,其角灵敏度能达到500(°)/RIU。

为了获得更高灵敏度的传感器以及研究复杂光栅结构参数对灵敏度的影响,本文提出一种梯形介质光栅金属薄膜的传感器结构,通过优化光栅尺寸参数,得到两种参数下的折射率传感器,其角灵敏度分别可达1283.14(°)/RIU和845.23(°)/RIU,并讨论了梯形结构参数对灵敏度的影响。

2 梯形介质光栅金属薄膜传感器方案

图1为梯形介质光栅金属薄膜传感器的结构示意图。如图1所示,传感器结构由上往下分为三部分:亚波长梯形介质光栅层、金属薄膜层和介质基底。介质光栅的材料是硅(Si),光栅周期为L,光栅高度为h₁,梯形的下底边宽度为a,上底边宽度为b,定义填充因子k_d=a/L;传感器结构的第二层是金属薄膜层(厚度为h₂),由于银材料具有较好的等离子体共振特性^[18],本文选用的金属材料是银;介质基底的材料与光栅材料一致。待分析液体填充在梯形介质光栅结构的上方。

图 1. 传感器的横截面结构

Fig. 1. Cross-sectional structure of sensor

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光波从分析物入射到介质光栅和银膜时,会有一少部分光透入到银膜的一定深度,并呈指数衰减,在银膜与待测物的界面上产生表面等离子体波(SPW),其波矢大小为^[18]

kspw=Reωcεmεsεm+εs,(1)

式中:ω为光波角频率;c为真空光速;ε_m为银膜介电常数;ε_s为待测介质的介电常数。

角灵敏度S_θ是折射率传感器的重要参数,在图1所示的传感器结构中,通过观察不同折射率待分析液体的反射谱中共振峰所对应入射角度θ_R的变化(这里θ_R为反射谱线中共振峰所对应的入射光与法线的夹角),研究传感器结构的入射角度随折射率的响应情况。传感器的角灵敏度可以定义为不同折射率待分析液体所对应的θ_R的微小变化量dθ_R与待分析液体折射率n_a的微小变化量dn_a的比值,即^[16]

Sθ=dθRdna。(2)

3 梯形介质光栅金属薄膜结构传感器的灵敏度

在生物传感中,待分析液体大多是细胞溶液,其折射率一般在水的折射率1.33之上变化。本文重点考虑当液体的折射率从1.33变化到1.34以及从1.34变化到1.35的角灵敏度。在COMSOL软件仿真中,如图1所示,传感器结构取银层厚度h₂=48 nm,光栅周期L=800 nm,填充因子k_d=a/L为0.5,入射波长为1550 nm,对应银的折射率为0.515,消光系数为10.81^[15],硅的折射率为3.48。定义梯形参数k_s为梯形的上底边宽度b与下底边宽度a之比。在仿真时,基底厚度与待分析液体的厚度远大于光栅厚度。

首先取典型值k_s=0.75进行研究。取待分析液体折射率n_a=1.33,当光栅高度h₁取165~185 nm时,反射率随入射角的变化曲线如图2(a)所示。由图2(a)可知,在反射率曲线中有共振吸收峰出现。图2(a)中入射角θ_res1和θ_res4均为传感器结构的零级衍射角,θ_res2和θ_res3分别为+1级和-1级衍射角^[17],并且对称地分布在0°入射角的两侧。当改变待分析液体折射率n_a时,θ_res2和θ_res3几乎没有变化,而θ_res1和θ_res4会发生变化,并且这种变化是对称的(参见对图4的分析),因此由θ_res1或θ_res4的变化,根据(1)式可以得到该结构的角灵敏度S_θ。图2(b)为折射率n_a从1.33变化到1.34时的角灵敏度S_θ随光栅高度h₁的变化图。由图2(b)可知,当光栅高度h₁小于165 nm 或大于185 nm时,S_θ相对较小,而当光栅高度h₁在170~175 nm之间时,传感器的角灵敏度S_θ出现波动,并可以达到较大值421.2(°)/RIU。

图 2. 反射率与灵敏度的关系曲线。(a)当折射率为1.33时不同光栅高度情况下反射率曲线;(b)当折射率由1.33变化到1.34时的灵敏度随光栅高度的变化图

Fig. 2. Relationship curves of reflectivity and sensitivity. (a) Reflectivity curve at different grating heights when refractive index is 1.33; (b) sensitivity as a function of grating height as refractive index changes from 1.33 to 1.34

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由梯形参数k_s的定义可知,k_s=1时介质光栅为矩形。为了研究梯形光栅相对矩形光栅的异同,选择光栅高度h₁=175 nm,得到n_a由1.33变化到1.34时的角灵敏度S_θ随k_s的变化,结果如图3(a)所示。同时得到n_a由1.34变化到1.35时的角灵敏度S_θ随k_s的变化曲线,结果如图3(b)所示。从图3(a)中可见,当折射率n_a由1.33变化到1.34时,在k_s约为0.66处,出现角灵敏度最小值,此时的角灵敏度S_θ仅为40(°)/RIU,而当k_s=0.73时,出现角灵敏度最大值,此时的角灵敏度S_θ可以达到422.615(°)/RIU,而矩形光栅只能得到较小的角灵敏度[约为236(°)/RIU]。由图3(b)可知,当n_a由1.34变化到1.35时,角灵敏度会出现共振峰,在k_s=0.66处,角灵敏度S_θ可以达到641.57(°)/RIU,而矩形光栅只能得到较小的角灵敏度[约为188.66(°)/RIU]。由此可见,梯形光栅的参数k_s对传感器的角灵敏度的起着决定性的作用,当n_a由1.34变化到1.35时,梯形光栅的最大角灵敏度比矩形光栅的角灵敏度甚至可以大3倍以上。

图 3. 不同折射率区间的Sθ随ks变化的曲线。(a)折射率由1.33变化到1.34;(b)折射率由1.34变化到1.35

Fig. 3. Curves of Sθ with ks in different refractive index intervals. (a) Refractive index changes from 1.33 to 1.34; (b) refractive index changes from 1.34 to 1.35

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由图3可知,当n_a由1.33变化到1.34时,在k_s约为0.73处,出现角灵敏度最大值,而当n_a由1.34变化到1.35时,角灵敏度最大值出现在k_s约为0.66处。因此,在不同折射率变化区间,灵敏度最大值出现在不同k_s处。为了研究给定k_s时不同折射率变化区间对灵敏度的影响,并观察反射率曲线中共振吸收峰的对称特性,取k_s=0.73,n_a为1.33~1.36时反射率随入射角的光谱曲线如图4所示。随着n_a的变大,反射谱线的共振峰出现对称移动,在左侧共振峰处出现右移现象,而在右侧发生左移现象。根据这种反射特性,角灵敏度S_θ可根据(1)式由θ_res1和θ_res4的共同变化得到,可以实现如图2(b)和图3所示的角灵敏度加倍效果^[15]。当n_a由1.33变化到1.34时,此结构的传感器角灵敏度为845.23(°)/RIU,当n_a从1.34变化到1.35时,角灵敏度为586.41(°)/RIU,当n_a从1.35变化到1.36时,角灵敏度为384.24(°)/RIU。

图 4. ks=0.73时不同折射率待分析液体的反射谱曲线

Fig. 4. Reflection spectrum curves of liquids with different refractive indexes when ks= 0.73

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同样,k_s=0.66时不同折射率的反射率随入射角的光谱曲线与图4类似。考虑角灵敏度的加倍效应,当n_a从1.34变化到1.35时,角灵敏度为1283.14(°)/RIU,当n_a从1.35变化到1.36时,角灵敏度为492.36(°)/RIU,当n_a从1.36变化到1.37时,角灵敏度为394.2(°)/RIU。

由图4可知,随着待分析液体折射率n_a增大,左侧共振峰出现右移现象,而右侧共振峰发生左移,即对应入射角的绝对值减小。这与矩形光栅中反射谱线共振峰的偏移方向相反。在矩形光栅结构中,随着待分析液体折射率变大,反射谱线中共振峰所对应入射角的绝对值将会接近90°,从而不能检测。因此本文结构能够突破文献[ 17]中所不能实现的大角度检测,甚至在待分析液体折射率为1.44时也能够取得较大的灵敏度。

为了研究梯形结构参数k_s对传感器灵敏度的影响,讨论了不同梯形结构参数k_s的光场分布。当光栅周期L=800 nm、光栅高度h₁=175 nm、填充因子k_d=0.5、银层厚度h₂=48 nm时,选取待分析液体折射率n_a=1.34,取不同的梯形结构参数k_s分别为 1,0.92,0.85,0.73,0.66和0.5,得到反射谱线共振峰对应入射角θ_res1入射时的电场分布,结果分别如图5(a)~(f)所示。在图5(e)中,光的透射率几乎为0,反射率为0.0276,超过97%的光局域分布在梯形光栅结构中。在梯形光栅结构上方,入射光和反射光之间符合相干条件,在光栅结构的上方形成了稳定的驻波分布。从图5(e)可以看出,在竖直方向上入射光和反射光的分量形成的两种驻波,一种在光栅上表面反射,两个相邻的波谷的距离约为1339 nm,另一种在银表面反射,两个相邻驻波波峰之间的距离约为1307 nm。两种反射光波长不同并且相对入射光减小是由于入射光与梯形介质光栅金属薄膜结构相互作用产生了表面等离子激元现象^[19]。图5(e)形成了对比度最大的周期性驻波结构,在该参数下,待分析液体折射率的较小变化就会引起反射谱线共振峰对应入射角的较大变化,从而获得较大的灵敏度。当k_s分别取0.5,0.73,0.85,0.92和1时,其电场分布也存在驻波,但它们偏离了对比度最大的驻波结构,只能获得较小的灵敏度。

图 5. 当ks不同时,传感器结构在入射角θres1处的电场分布。 (a) ks=1;(b) ks=0.92;(c) ks=0.85;(d) ks=0.73;(e) ks=0.66;(f) ks=0.5

Fig. 5. Electric field distribution of sensor structure at incident angle of θres1 with different ks values. (a) ks=1; (b) ks=0.92; (c) ks=0.85; (d) ks=0.73; (e) ks=0.66; (f) ks=0.5

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4 结论

提出了一种基于梯形介质光栅金属薄膜结构的折射率传感器。运用有限元方法,研究了该折射率传感器反射谱,发现反射谱的共振峰出现对称移动的现象,从而可以实现角灵敏度的加倍效应。同时,随着待分析液体折射率变大,对应入射角的绝对值会变小,这与矩形光栅中反射谱线共振峰的偏移方向相反,故能够突破矩形光栅所不能实现的大角度检测,具有更宽折射率范围的检测应用,甚至在待分析液体折射率为1.44时也能够获得较大的灵敏度。传感器梯形光栅参数k_s对传感器的角灵敏度起着决定性的作用,得到的最大角灵敏度比矩形光栅的角灵敏度大3倍以上。当待分析液体折射率从1.33变化到1.34时,传感器角灵敏度可以达到845.23(°)/RIU,从1.34变化到1.35时传感器角灵敏度可以达到1283.14(°)/RIU。传感器角灵敏度取决于梯形介质光栅传感器结构所形成电场分布驻波结构的对比度。该传感器制作成本低、操作简单、角灵敏度高、检测范围宽,具有广泛的应用前景。