以脉冲Nd∶AG激光器的二倍频输出为激发源, 获得了一种家庭用煤的激光诱导击穿光谱(laser induced breakdown spectrum, LIBS)。 通过对谱线的归属, 发现该煤种除包含文献报道的C, Si, Mg, Fe, Al, Ca, Ti, Na, K元素外, 还包含Cd, Co, Hf, Ir, Li, Mn, Ni, Rb, Sr, V, W, Zn, Zr等微量元素, 谱图中没有出现对应H和O元素的谱线, 把该现象归因于H和O原子的跃迁概率较小, 而灵敏谱线对应跃迁的上能级能量较大。 同时发现随激光脉冲能量的增加, 等离子体发射谱线的强度增大, 增加到一定程度, K原子766.493和769.921 nm谱线会出现自吸收现象, 自吸收的程度随激光能量的增加而增强, 出现明显的双峰结构, 把自吸收现象归因于原子大的跃迁概率及激光强度增加引起等离子体中粒子数密度的增大。

以Nd:YAG脉冲激光器的基频1064 nm和二倍频532 nm输出为激发源，获得了一种切、斩两用不锈钢刀具材料在300~500 nm波长区间的激光诱导击穿光谱，通过对谱线的归属，发现该不锈钢材料除包含主要元素Fe，还含有为改善材料特性添加的Cr、Ni、Mo、Nb、Cu、V、Ti及微量杂质元素Gd、Zr、Sm、Pm、Nd等。而文献报道的元素C、Si、N，由于其灵敏谱线波长大部分小于300 nm，所以光谱图中未出现明显对应这些元素的谱线。同时发现随激光脉冲能量的增加，等离子体发射谱线的强度、电子温度、电子数密度均增大，将该现象归因于激光能量增加导致的样品烧蚀量增大及电场强度的增加。相同激光能量的条件下，532 nm激光诱导的等离子体具有更高的电子温度和电子密度。

通过求解光和物质相互作用的速率方程，获得了(1+1)共振增强多光子电离过程中电离几率的解析表达式，以该表达式为基础，理论模拟了激光强度、激光脉宽、碰撞弛豫速率等参量对（1+1）多光子电离几率的影响。发现电离几率随激光强度、激光脉宽的增加而增大，到一定程度达到饱和，激光脉宽越大，电离几率随激光强度增加的速率越快，饱和光强值越小。当光强超过饱和值时，电离几率随激光强度的增加围绕饱和值1振荡，电离几率出现大于1的情况，这一有悖于事实的理论结果表明，由于强激光场和物质的相互作用改变了物质系统的能级结构特征，描述光与物质相互作用的速率方程理论不再适用。理论结果还显示，电离几率随碰撞弛豫速率的增加呈线性规律减小，但变化很小，所以样品气压对多光子电离几率的影响可忽略。

将荧光光谱和光声光谱两种互补的探测技术结合起来, 从辐射和无辐射跃迁两个方面, 分析了532 nm激光作用下, NO2分子的激发和弛豫过程。 发现NO2分子在激光作用下, 将跃迁至第一激发电子态, 当样品气压较低时, 受激NO2分子除辐射荧光外, 可通过快速的内能转移过程实现在几个振转能级的再布居; 随样品气压的升高, 分子间碰撞加剧, 受激NO2分子通过分子间的碰撞, 实现在多个振转能级的再布居。 激光布居能级的荧光辐射效率随样品气压的升高逐渐降低, 而长波区域的荧光辐射及光声信号强度逐渐增强, 说明在高样品气压条件下, 受激NO2分子的弛豫过程除辐射荧光外, 还存在很强的碰撞弛豫过程, 在碰撞弛豫过程中受激NO2分子将振动能转化为热运动的平动能, 引起温度升高而产生很强的声信号。

采用拉普拉斯变换严格求解二能级系统光与物质相互作用的速率方程, 获得了强激光诱导气体分子系统光声信号的解析表达式。 结果显示光声信号的大小与样品分子的吸收截面、 激发光强度、 分子共振跃迁吸收的光子数、 分子碰撞弛豫速率等因素有关。 借助于光声信号随激光强度的变化关系, 将NO分子在420.0～470.0 nm波长区间的激光诱导光声光谱归属于NO分子经X 2Π→A 2Σ的双光子激发跃迁及X 2Π→E 2Σ, F 2Σ, R 2Σ的三光子激发跃迁, 由此获得NO分子A 2Σ, E 2Σ, F 2Σ和R 2Σ激发电子态的振动常数分别为2 346, 2 342, 2 397和2 381 cm-1, 结果与采用其他方法测量的结果符合得较好。 并对光声信号随缓冲气压升高而出现饱和的现象进行了理论解释。

Analytic formula of the efficiency of optical-optical double-color double-resonance multi-photon ionization (OODR-MPI) is derived from the dynamic rate equation about the interaction of photon and material. Based on this formula, the influence of characteristic of the pump and probe laser on the ionization efficiency of (1+2+1) OODR-MPI process is simulated theoretically. It is shown that the pump laser will affect the ionization efficiency by the number control of the molecules excited to the first resonance state. The ionization efficiency is decided by the probe laser directly. Both of the excited molecules and ionization efficiency increase with the intensity and pulse duration of the laser until saturation. It is also found that the longer the delay time of the probe laser to the pump one is, the lower the ionization efficiency would be. The delay time ought to be smaller than the lifetime of the excited molecule in the practical use of the OODR-MPI technique.

以Nd:YAG激光器抽运的光学参量发生/放大器为激发源,采用脉冲光声(PA)光谱技术,获得了NO分子在420.0～470.0 nm波长区间的激光诱导光声光谱,光谱由规则的振动序列组成。通过测量光声信号随激光强度的变化,确定了光声信号产生于NO分子经X2Π(v″=0)→A2Σ(v′=0,1)的双光子激发跃迁及X2Π(v″=0)→E2Σ(v′=2,3,4),F2Σ(v′=1,2,3),R2Σ(v′=0,1)的三光子激发跃迁,对应于双光子激发跃迁的光声信号比通过三光子激发跃迁产生的光声信号强,由此确定了以可见光作激发光源,采用光声技术对NO分子进行探测的最佳激发波长为452.4 nm或429.6 nm。以实验结果为基础,获得了NO分子A2Σ,E2Σ,F2Σ,R2Σ激发电子态的振动常数分别为2346 cm-1,2342 cm-1,2397 cm-1,2381 cm-1,与采用其他方法测量的结果符合得较好。

The optical-optical double-resonant multiphoton ionization (OODR-MPI) spectrum of NO2 molecule in the 460-605 nm wavelength region of the probe photon is presented. The mechanism of the OODR-MPI of NO2 molecule is analyzed. The results show that the resonant features can be assigned to the transitions from the first 3s'sigma'g Rydberg intermediate resonant state to the final np'sigma'u Rydberg series. The ionization pathway is NO2(X2A1)-[3h'nu'1]->3s'sigma'g-[h'nu'2]->np'sigma'u-[h'nu'2 or autoionization]->NO2(+)+e. It is found that the converging potential of the np'sigma'u Rydberg series and the quantum defect of np orbit about NO2 are (78803+-14) cm^(-1) and 0.652+-0.014, respectively. The bending vibration frequency of 5p'sigma'u state is determined also.