1 长春工业大学 化学与生命学院&材料科学高等研究院&材料科学与工程学院, 吉林 长春 130012
2 吉林建筑大学, 吉林 长春 130118
基于贵金属表面局域等离子体共振(LSPR)调控上转换荧光的研究绝大部分集中于纳米颗粒或纳米棒, 即使同一复合结构对上转换荧光(UCL)也有或增强或猝灭的截然相反的报道, 而对于进一步提高上转换荧光材料的效率和强度以满足更广泛的应用需求则越来越引起人们高度关注。本文通过构筑两种纳米金/上转换纳米晶复合结构, 系统研究了各自的表面局域等离激元对上转换荧光的增强和猝灭效应, 基于微结构表征及对稳态、瞬态荧光光谱的分析, 阐述了波长依赖的上转换荧光增强和猝灭机理。结果显示超薄纳米金壳结构对Ho3+、Fe3+共掺杂纳米晶的绿光发射选择性地增强了25倍, 源于激发光能量与LSPR能量匹配的激发增强机制, 而在覆盖有超薄纳米金膜的上转换纳米晶复合结构中却观察到了金膜引起的Er上转换荧光猝灭, 同时红绿比随金膜厚度增加而增大, 来自于金膜对激发光的散射、金膜的LSPR吸收带与绿光发射能级耦合引起无辐射跃迁几率增加, 绿光上转换荧光强度下降相对显著, UCL寿命变短。
上转换发光 纳米金壳 表面等离激元 荧光猝灭 纳米金膜 upconversion luminescence gold nanoshell localized surface plasmon luminescence quenching gold nanofilm
1 长春工业大学 化学与生命科学学院, 材料科学高等研究院, 基础科学学院, 吉林 长春 130012
2 北华大学 物理学院, 吉林 吉林 132013
3 发光学及应用国家重点实验室 中国科学院长春光学精密机械与物理研究所, 吉林 长春 130033
利用原位还原法成功制备了尺寸均一、超薄完整金壳包覆的NaYF4∶Yb,Er@SiO2@Au(NSA)纳米结构, 其XRD、TEM、EDX、HRTEM-HAADF、Mapping及吸收光谱表征结果表明, SiO2壳及纳米金壳的平均厚度分别约为5 nm和2 nm。在980 nm连续激光激发下, 系统研究了核壳结构的上转换荧光强度与氯金酸浓度的依赖关系。稳态光谱结果显示, NSA与仅SiO2包覆样品(NS)相比Er3+的红绿荧光强度均增强了～2.8倍。通过分析上转换荧光动力学过程及利用FDTD方法模拟, 讨论了表面等离激元增强上转换荧光的机制。
上转换发光 纳米金壳 表面等离激元 能量传递 表面增强荧光 upconversion luminescence gold nanoshell localized surface plasmon resonance energy transfer surface enhanced fluorescence
