基于贵金属表面局域等离子体共振(LSPR)调控上转换荧光的研究绝大部分集中于纳米颗粒或纳米棒, 即使同一复合结构对上转换荧光(UCL)也有或增强或猝灭的截然相反的报道, 而对于进一步提高上转换荧光材料的效率和强度以满足更广泛的应用需求则越来越引起人们高度关注。本文通过构筑两种纳米金/上转换纳米晶复合结构, 系统研究了各自的表面局域等离激元对上转换荧光的增强和猝灭效应, 基于微结构表征及对稳态、瞬态荧光光谱的分析, 阐述了波长依赖的上转换荧光增强和猝灭机理。结果显示超薄纳米金壳结构对Ho3+、Fe3+共掺杂纳米晶的绿光发射选择性地增强了25倍, 源于激发光能量与LSPR能量匹配的激发增强机制, 而在覆盖有超薄纳米金膜的上转换纳米晶复合结构中却观察到了金膜引起的Er上转换荧光猝灭, 同时红绿比随金膜厚度增加而增大, 来自于金膜对激发光的散射、金膜的LSPR吸收带与绿光发射能级耦合引起无辐射跃迁几率增加, 绿光上转换荧光强度下降相对显著, UCL寿命变短。

利用原位还原法成功制备了尺寸均一、超薄完整金壳包覆的NaYF4∶Yb,Er@SiO2@Au(NSA)纳米结构, 其XRD、TEM、EDX、HRTEM-HAADF、Mapping及吸收光谱表征结果表明, SiO2壳及纳米金壳的平均厚度分别约为5 nm和2 nm。在980 nm连续激光激发下, 系统研究了核壳结构的上转换荧光强度与氯金酸浓度的依赖关系。稳态光谱结果显示, NSA与仅SiO2包覆样品(NS)相比Er3+的红绿荧光强度均增强了～2.8倍。通过分析上转换荧光动力学过程及利用FDTD方法模拟, 讨论了表面等离激元增强上转换荧光的机制。

通过有限元方法研究了增益系数以及核壳比对纳米核壳结构 表面等离激元共振特性的影响,对球心为增益介质、球壳为金的纳米核壳结构进行了数值模拟。计算结果表明:随着 增益系数增大到临界值,散射截面增大近2×105倍,吸收截面变为负值,消光截面近似为0, 电场强度增强近185倍,谐振 带宽从60 nm缩小到1 nm。同时,随着核壳比的增大,吸收及消光共振峰均发生红移现象。相关结果为增益介质在金属纳米结构 中的应用提供了理论参考和技术支持。

观测了金纳米球壳微粒(纳米级Au-2S介质外包裹一层纳米级厚的金壳)的荧光光谱,与块状Au2S的荧光峰相比,金纳米球壳的荧光峰蓝移到蓝绿区域。蓝移的主要原因是核壳纳米复合结构中的表面态和量子尺寸效应。

Au-Au2S复合纳米球壳微粒(金纳米球壳),是一种新型复合结构的纳米微粒,其结构为纳米级的Au2S介质球外包裹了一层几个纳米厚的黄金球壳.这种复合纳米球壳微粒可以被抽象为球型谐振腔.报道了它的空腔谐振吸收的实验结果,并且运用经典理论结合介观结构特性,讨论了有关Au-Au2S复合纳米球壳微粒空腔谐振吸收的一些重要参量,其中包括谐振吸收波长、品质因数、谐振能量等.另外,还讨论了金球壳的厚度对这些重要参量的影响.