基于贵金属表面局域等离子体共振(LSPR)调控上转换荧光的研究绝大部分集中于纳米颗粒或纳米棒, 即使同一复合结构对上转换荧光(UCL)也有或增强或猝灭的截然相反的报道, 而对于进一步提高上转换荧光材料的效率和强度以满足更广泛的应用需求则越来越引起人们高度关注。本文通过构筑两种纳米金/上转换纳米晶复合结构, 系统研究了各自的表面局域等离激元对上转换荧光的增强和猝灭效应, 基于微结构表征及对稳态、瞬态荧光光谱的分析, 阐述了波长依赖的上转换荧光增强和猝灭机理。结果显示超薄纳米金壳结构对Ho3+、Fe3+共掺杂纳米晶的绿光发射选择性地增强了25倍, 源于激发光能量与LSPR能量匹配的激发增强机制, 而在覆盖有超薄纳米金膜的上转换纳米晶复合结构中却观察到了金膜引起的Er上转换荧光猝灭, 同时红绿比随金膜厚度增加而增大, 来自于金膜对激发光的散射、金膜的LSPR吸收带与绿光发射能级耦合引起无辐射跃迁几率增加, 绿光上转换荧光强度下降相对显著, UCL寿命变短。

对比分析了单、双光束偏振倍频技术在确定各向同性纳米金膜二阶非线性效应方面的优劣势。研究结果表明基于射频磁溅射方法制备的100 nm 金膜样品具有面内各向同性特征。在单光束手性实验装置中，当采用p 线偏振起始光并探测(p±s)偏振倍频光时，纳米金膜的实验拟合展开系数不唯一，改以s 或(p+s)偏振为起始光时，相应实验展开系数唯一；而对于双光束技术相关展开系数的唯一性则不受起始光偏振条件的限制。单光束技术仅能测定纳米金表面结构对称性破缺产生的有效表面电偶极贡献，双光束技术则能实现其内部多极贡献(磁偶极和电四极效应)的完全分离；由两实验装置确定的非零独立二阶非线性极化率张量元在数值和位相上接近，当仅考虑纳米金的表面电偶极效应时，双光束技术测得的张量元可实现其质量自检验。在表征纳米金膜的非线性效应方面，双光束技术更具优势，且这一结论适用于具有高对称结构的薄膜/块体材料。