1　引言

局域表面等离子体共振（LSPR）是当光照射贵金属材料的纳米颗粒上时引起的电子集体振荡现象，从而在贵金属结构表面纳米尺度的范围内产生极大的电场强度。利用该原理制作的纳米光学天线可以实现对生物化学分子的高灵敏度检测^［1-6］。光学天线局域表面等离子体共振波长和表面电场强度受到光学天线的材料、长度、厚度和宽度等一系列结构参数的影响^［7］。因此，通过对光学天线结构参数的控制和调整可以获得需要的共振波长，同时，共振波长对光学天线周围的环境变化十分敏感，改变入射光偏振态和周围环境折射率也可以对光学天线的共振波长进行调控^［8］。

表面增强红外共振吸收（SEIRA）是局域表面等离激元共振应用的重要方面，在中红外波段，光学天线利用局域表面等离激元实现了对低浓度分子的高灵敏检测，即光学天线吸收红外光在其热点区域内实现对电场增强，当热点范围内分子的红外振动与局域表面等离激元发生耦合共振时，分子振动信号被提高了几个数量级，使得红外光谱技术的探测灵敏度得到极大的提高。因而，光学天线结构是获得增强红外信号的基础。

近几年对于LSPR结构设计有诸多研究和讨论，平面式光学天线凭借其较大的热点面积和电场强度成为研究的热门方向之一。2014年，Muskens团队^［9］研究了二聚体棒状阵列天线，二聚体棒状天线中间热点区域的电场强度远大于单根棒状末端，并且利用高密度的阵列结构有效增大了天线的热点区域，实现了高灵敏度检测。2019年，Lee等^［10］研究表明，相比于单根条形光学天线，弯曲形光学天线能有效地减少自身的辐射，从而局域更多的光能量产生更强的表面电场。利用平面复杂结构光学天线可以提高热点区域电场强度，但进一步提高热点区域电场强度，从而实现光学天线的更高灵敏度检测，是光学天线设计面临的重要问题。双层光学天线结构是解决此问题的有效途径，其能够更好地局域入射光能量，有效提升天线热点区域电场强度^［11-12］。2015年，Halas团队^［13］设计了具有金镜层的二聚体扇形双层结构，扇形后端区域作为电子库可以提供大量电子，相比于平面二聚体扇形天线，实现了上层热点区域的场增强因子的提升。2017年，Halas团队^［14］利用金镜层制备了具有亚3 nm间隙的双层二聚体蝶形光学天线结构，极大提高上层热点区域的场增强因子，实现了超灵敏表面增强红外探测。虽然金镜双层结构可以实现上层天线热点区域电场强度的有效提升，但是双层结构的增强原理需要进一步分析，从而为光场的精确调控和实现热点区域更高电场增强提供理论支持。

基于以上思路，本文设计了一种双层花瓣状天线结构，在上层天线下方添加与上层天线相同结构参数的花瓣状光学天线。通过对单根花瓣状天线结构参数调控和模拟得出了最佳参数，实现了尖端区域电场增强。模拟了双层花瓣状光学天线结构，上层尖端热点电场强度可达到单层天线的2.74倍。通过改变上下层天线之间的距离h分析有无上层天线时的电场强度变化，得出在h<1 μm时上层天线的增强主要来自双层天线之间的耦合效果，在h>1 μm时上层天线的增强主要来自下层天线反射光的干涉增强效果。

2　模拟方法以及天线模型

本文采用有限时域差分法对天线进行了模拟。天线的结构参数如图1（a）、1（b）所示，花瓣形天线结构的尖端宽度设为w₁，天线右端半圆盘结构半径为r，右端宽度w₂为半圆盘半径r的2倍，天线的长度为l，厚度为d。天线的上表面和光源保持距离为0.3 μm不变，共振时天线热点区域始终位于尖端拐点，因此局域电场强度比值获取于距离光学天线尖端和Si基底上方分别为5 nm与2 nm远的监测点。平行的线偏振光从光学天线上方垂直入射，入射的平面波波长范围取2~16 μm，入射光的初始相位为0°，基底材料为Si，天线置于Si基底表面，Si基底的厚度为1 cm，其厚度远大于天线厚度，如图1（c）所示。天线周围网格尺寸为5 nm。图1（d）是天线的三维模型图。

图 1. 天线模型和结构参数。（a）天线上视图；（b）天线前视图；（c）模拟示意图；（d）天线三维模型图

Fig. 1. Antenna model and structure parameter. (a) Top view of antenna; (b) front view of antenna; (c) schematic diagram of simulation; (d) 3D model of antenna

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3　单层结构光学天线红外增强特性

3.1　天线结构参数对天线红外增强特性的影响

随着天线长度从0.8 μm增加到1.2 μm，天线的共振波长在5.82~8.35 μm范围内线性增加，共振时局域表面等离激元激发电场强度与入射光电场强度比在14.50~21.47的范围内同样线性增强。由图2（a）可知，天线的长度对于天线的共振波长和共振场强比有着很大的影响，所以天线长度对调控纳米天线的共振波长进入中红外波段具有决定性作用。选择长度为1 μm的光学天线，此时天线对应的共振峰为7.08 μm。关于天线的一阶共振和高阶共振以及天线长度对于共振波长的影响，根据共振波长λeff^［1］：

式中：L为天线的长度；m为振动的模式数；n为天线周围环境的折射率；a2与天线的入射相位相关；a1代表了天线本身的属性。可以看出在其他参数保持不变的情况下，共振波长λeff和天线的长度L呈线性关系，本文中的天线长度l代表L。所以天线的长度对天线的共振波长有很大的影响，可将天线的共振波长调控到中红外波段硝酸根振动波长附近。

图 2. 天线参数对天线红外增强特性的影响。（a）、（b）、（c）、（d）分别为不同l、w₂、w₁、d下共振波长及共振时E/E0变化的拟合曲线

Fig. 2. Influence of antenna parameters on infrared enhancement characteristics of antenna. (a), (b), (c), (d) are fitting curves ofE/E0 at resonant condition and resonant wavelength with different l, w₂,_{w1, and d, respectively}

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改变天线右端宽度即半圆盘结构直径（0.2~0.5 μm）。从图2（b）中可知，天线的共振波长随着直径尺寸的增加在6.31~7.43 μm范围内呈线性增加。当天线的半圆盘直径增加时，半圆盘在沿着天线长轴方向的半径也随之增加，所以天线的长度也会有所提升。共振时电场强度比随着半圆盘直径的增加有先升高后降低的趋势，当半圆盘结构的直径在0.2~0.35 μm范围内时，天线共振时电场强度比增加速度较快，在半圆盘直径到达0.35 μm的时候达到顶峰，之后随着半圆盘直径的增加缓慢降低，对于本结构，当天线的直径增加到0.35 μm之后，对共振时电场强度比的影响较小。由于天线的半圆盘直径对于天线共振时电场强度比变化影响不大，直径w₂为0.4 μm被选择，是尖端宽度的2倍。

改变天线尖端宽度w₁（0.16~0.30 μm），天线的共振波长随着天线尖端宽度的增加在6.98~7.29 μm范围内升高，如图2（c）所示，共振场强比随着尖端的宽度增加逐渐减小。由于尖端宽度增加，光学天线的尖端角度增大，共振时尖端位置电荷密度在逐渐减小，且入射光强度不变，所以产生的局域电场强度比在16.67~18.81之间逐渐降低，尖端宽度对共振电场强度比的变化有一定影响。尖端宽度选取0.2 μm，在尖端宽度对共振电场强度比影响较小的情况下，选择较大的尖端宽度尺寸可以提供更大的热点面积，弥补了共振电场强度小的不足，并且此时的共振波长能够达到7.08 μm。

改变天线厚度（0.80~0.22 μm），从图2（d）中可知，天线的共振波长和共振时电场强度比随着天线厚度的增加逐渐降低。对于共振波长，天线厚度在0.8~0.22 μm范围变化时，天线的共振波长在6.91~7.12 μm范围内总体呈线性降低的趋势。在光学天线中，局域电场的增强集中在天线结构的尖角、狭缝或者拐角位置^［15］。表面等离极化激元（SPP）向尖端传播可以产生能量集中^［16］并且尖端位置电荷聚集导致其电荷浓度越大，表面产生的电场强度越大^［17］，因此天线热点区域电场增强比变化映射了此位置电荷浓度的变化。由图2（d）可知，当天线厚度增加时，其电场增强比从18.30逐渐减小至17.56，因此该位置电子浓度逐渐变小。相比于天线的长度对共振波长的影响，天线厚度对天线共振波长的影响较小。在不影响共振时天线尖端电场强度比的情况下，选择天线的厚度为0.1 μm，在尖端位置提供较大面积的热点区域，提高监测灵敏度，并且共振波长位于7.08 μm。

3.2　入射光对天线红外增强特性影响

确定了天线的各项参数，w₁为0.2 μm，w₂为0.4 μm，d为0.1 μm，l为1 μm，θ为0°。在保持天线的参数和天线与光源之间的距离0.3 μm不变的情况下，天线长轴和垂直入射平行光的偏振方向夹角在0~90°之间变化。由图3可知，共振时天线局域表面等离基元激发电场强度与入射光电场强度比值随着θ的增加逐渐降低，当θ在0°~30°之间减小速率比较缓慢，但是当θ大于30°时，最大电场强度比随着θ的增加快速减小。对于共振波长随入射光偏振方向的变化，θ为0°时，天线只在长轴方向产生等离子体共振，天线的一阶共振波长为7.08 μm，随着θ增加到80°时共振波长在7.08~7.61 μm范围内变化，当θ达到90°时，共振波长骤减到2.07 μm。随着θ增加，入射线偏振光在天线长轴和垂直于长轴方向都有分量，所以天线产生的一阶共振峰随着θ的增加逐渐降低。但是当θ达到90°时，入射线偏振光长轴方向分量彻底消失，由于天线的共振波长和共振电场强度比受天线长度影响较大，此时相当于一个长度为0.3 μm并且宽度为1 μm的光学天线，所以产生的共振波长移动到2.07 μm。选择θ为0°时沿天线长轴方向入射，以便获得较大的共振波长和较大的电场强度比。

图 3. 入射光对天线红外增强特性的影响

Fig. 3. Influence of incident light on infrared enhancement characteristics of antenna

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4　双层结构

4.1　结构示意图

单层花瓣状天线的局域表面等离激元激发电场强度与入射光电场强度比值为18.03，为进一步提升天线的共振电场强度，设计了如图4（a）所示的双层天线结构。基于优化的单层天线结构（l为1 μm，w₁为0.2 μm，w₂为0.4 μm，w₂为0.2 μm），在单层天线正下方的Si材料内平行放置一个结构参数完全相同的花瓣状天线，从而构成双层天线结构。波长为2~16 μm的线偏振光垂直于上层天线入射，偏振方向依旧沿着天线的长轴。通过改变上下层天线之间的间距h［图4（b）］，利用两层天线之间的近场耦合和干涉效应，实现对上层天线尖端位置电场的有效增强。

图 4. 双层天线模型图。（a）三维结构图；（b）剖面结构图

Fig. 4. Model of double-layer antenna. (a) 3D structure diagram; (b) section structure diagram

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4.2　双层结构实现上层局域电场增强

上下层天线的结构参数保持一致，改变上下两层天线的层间距离h从0.1 μm到0.8 μm，如图5所示，局域电场强度值获取于距离上层光学天线尖端和Si基底上方分别为5 nm与2 nm处。从图5可知，共振时上层天线尖端处局域表面等离激元激发电场强度与入射光电场强度比值随h增加（0.1~0.25 μm）而升高，间距h为0.25 μm时场强比值达到最高50.96，是单层花瓣状天线的2.82倍，其共振波长为7.40 μm。当h从0.25 μm继续增加到0.8 μm时，上层天线的共振电场强度比随着h的增加开始降低。层间距0.8 μm双层天线共振电场强度比值为32.03，相比于单层天线共振波长比18.03依旧有很大的提升。这是由于在双层天线层间近场耦合以及远场干涉效应增强了上层天线尖端电场强度，对于耦合效应，上层天线电偶极子会在下层天线上感应出极性相反的偶极子，上下天线反向电场提高了上层天线尖端处电场强度。但是不同间距h对上层天线场强增强效果不同，当h为0.25 μm时，对上层天线场强增强效果最好。双层花瓣天线共振波长随层间距增加也产生改变。当层间距从0.1 μm增加到0.2 μm，共振波长受到两个天线耦合的影响发生蓝移；当层间距在0.2~0.8 μm范围增加时，共振波长在双层天线耦合的影响下逐渐红移至8.98 μm。

图 5. 共振波长及共振E/E0随不同层间距的变化曲线

Fig. 5. Fitting curves of E/E0 at resonant condition and resonant wavelength with different h

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4.3　上下层天线长轴夹角改变

图6中曲线2代表单层天线表面等离激元激发电场强度和入射光电场强度比值随波长的变化，曲线5、曲线3、曲线1以及曲线4分别代表双层天线结构下层天线长轴相对于上层天线长轴旋转0°、45°、90°和180°时，下上层天线尖端电场强度和入射光电场强度比值随入射光波长变化曲线。上下层天线层间距h保持0.25 μm不变，作为参照的红色曲线获取于具有相同结构参数的单层天线。双层结构中上下天线长轴夹角为0°时电场强度比是最大的，大小为50.96。当上下天线之间的夹角变成45°时的电场强度比相对于0°时下降至32.26。上下天线长轴夹角为90°时共振波长受到下层天线的影响产生蓝移，上下层天线垂直，下层天线对于上层耦合增强效果消失，上层天线尖端电场强度与单层天线时差别不大。当上下天线长轴夹角变成180°时，上下层天线都可以沿着长轴方向产生共振（h=0.25 μm），两个天线之间产生有效的耦合，所以场强比达到 50.36，接近50.96。上下天线长轴夹角180°时，上层天线尖端下方对应下层天线的半圆盘结构，但是场强比相比于夹角0°时上层天线尖端对应下层天线尖端的场强比减小了0.6，证明上层天线场强的提升主要来自双层结构的耦合增强。由于下层天线旋转180°之后两个天线的尖端位置相反，导致耦合效果微弱于0°时的耦合效果，所以场强比略有降低。

图 6. 下层天线旋转不同角度后E/E0随入射光波长变化

Fig. 6. Variation of E/E0with incident wavelength in different rotation angles of lower antenna

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4.4　近场耦合与远场干涉效应分析

为了进一步讨论层间距对双层天线共振场强影响，扩大上下层天线间距h范围至0.1~3.6 μm，分析双层结构上层天线尖端电场强度比，及去掉上层天线Si基底表面受到入射光和下层天线反射光干涉产生电场强度与入射光电场强度比值随层间距增加的变化。两种模型的入射光波长均为7.26 μm，存在上层天线时场强测量点位于Si基底上方2 nm处，无上层天线时，场强测量点同样位于Si基底表面上方2 nm处，模型如图7（a）插图（i）~（ii）所示。圆标曲线是双层结构上层天线尖端位置电场强度比随层间距h变化的曲线。方标曲线为去掉上层天线，位于Si基底表面受到的入射光和下层天线反射光干涉后电场强度与入射光电场强度比值随层间距h的变化曲线，如图7（a）所示，两种曲线变化基本符合正弦变化规律。对于方标曲线，波峰和波谷之间的间距为0.55±0.05 μm。当距离大于1 μm时，圆标曲线的波峰和波谷之间距离为0.55 μm，说明在距离足够远的情况下，双层天线的上层尖端电场强度比和去掉上层天线时的Si表面电场强度比的变化具有相似的规律。当距离小于1 μm的时候，方标曲线波峰和波谷之间距离依旧在0.55±0.05 μm，圆标曲线的波峰和波谷之间距离改变，其距离增加到0.85 μm。由此可知，h<1 μm时，耦合增强效果占主导，完全掩盖了下层天线反射光的干涉相消效果。在距离较远时，上层天线的尖端电场增强来自于单层天线等离激元共振增强与下层天线反射光的干涉增强共同效果；层间距离较近时，上层天线的尖端电场增强来自于双层结构之间的耦合效果。

图 7. 双层光学天线结构耦合与干涉增强的界定。（a）有无上层天线情况下同一点处电场强度比随着距离（h）变化曲线；（b）面场强比差值∆E在XZ面投影图

Fig. 7. Definition of coupling and interference enhancement with double-layer optical antenna structure. (a) Curve of E/E0 in different h at same point with/without upper antenna; (b) projection of surface field intensity ratio difference ∆E on XZ plane

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为了分析双层结构天线其上层天线尖端能量转移分布，选取层间距分别为0.1 μm和0.2 μm双层天线为研究对象，均计算两种层间距双层天线其上层天线下表面下方2 nm处，长1.1 μm，宽0.5 μm区域内电场强度与入射电场强度比值，表示为E0.1μm/E0和E0.2μm/E0。该区域位于Si基底内，建立XYZ坐标系，如图7（b）插图（i）~（ii）所示。定义面场强比差值∆E为

图7（b）为两个面场强比差值∆E在XZ面投影图，从图中看出，在横坐标X=-0.5 μm的尖端位置和X=0.5 μm的半圆盘边缘处差值∆E>0，可知层间距h=0.2 μm时上层天线尖端的电场强度比大于层间距h=0.1 μm尖端的电场强度比；X取值在-0.425~0.425 μm层间区域时∆E<0，说明层间距h=0.2 μm时的上层天线层间的电场强度比小于距离h为0.1 μm层间的电场强度比。由上面分析可得，当层间距离减小到0.1 μm时，尖端处电场强度减小是由于尖端能量转移到了天线层间区域^［18］。

5　结论

利用有限时域差分方法，研究了结构参数对单层花瓣状光学天线红外增强特性的影响以及双层结构的层间耦合和干涉对上层天线热点区域电场增强的机理。研究表明，天线的结构参数（宽度、厚度、长度、尖端宽度、半圆盘直径）和环境参数（光源偏振方向）对光学天线的共振波长和电场增强有不同程度的影响。对于单层天线结构，入射光激发天线热点处的电场增强比值可达18.03。对于双层天线结构，上层天线电场增强比值最大可达50.96，是单层结构的2.82倍。固定层间距离h=0.25 μm时，通过调节上下天线长轴夹角，可证明上层天线的尖端电场增强主要来自于上下层之间的耦合效应。为进一步分析下层天线对上层天线的影响，增大上下层天线之间的距离h（0.1~3.6 μm），探讨了耦合和干涉对于上层天线的不同增强效果，得出层间距h<1 μm时，上层天线电场增强主要来自于层间耦合；层间距h>1 μm时，上层天线电场增强主要来自下层天线的干涉增强。综上，对双层结构光学天线电场增强机理的分析为深入研究双层天线提供了理论支持，该结构为实现更高的局域电场增强提供了一种可行方案。