基于石墨烯超材料的宽频带太赫兹吸收器 
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1 引言
太赫兹(THz)波在电磁频谱中位于微波频段和远红外频段之间[1]。与X射线相比,太赫兹波对被检测物质的损害小[2];与光学波段相比,太赫兹波对介电材料以及非极性物质具有较强的穿透性[3];与微波相比,太赫兹波的传输速率快,成像精度高[4]。影响太赫兹技术广泛应用的瓶颈之一是缺少高灵敏探测器,尤其缺乏具有宽带响应的高灵敏探测器。为了提高探测器的灵敏度,通常会在探头表层加上一层特定的吸收层以增强对太赫兹波的吸收,该吸收层的响应特性将直接影响探测器的灵敏度和响应范围[5]。然而,自然界中极少有材料能与太赫兹波产生强烈的电磁效应以实现太赫兹波的强吸收[6-7]。超材料太赫兹吸收器有利于提高传感器的灵敏度和响应范围[8-10],在隐身[11]、成像[12-13]、传感[14-15]等方面具有广泛的应用前景。然而,受到材料内禀弥散、结构谐振特性的影响,所激发的局域表面等离子体共振往往仅发生在纳米量级的区域[16-17],这一窄带特性极大地制约了超材料吸收器的发展[18-19]。为了使探测器在实际应用中满足高灵敏度以及宽响应范围的需要,亟须设计出一种宽频带、可调谐的太赫兹吸收器。
石墨烯具有柔韧性好、质量轻、带隙可调、响应速度快等特点,利用石墨烯制备超材料为实现可调谐的太赫兹吸收器提供了新的途径[20]。在实际应用中,除了吸收强度和吸收带宽以外,吸收器的厚度也是十分重要的技术指标之一。Liu等[21]设计的开口环嵌套石墨烯超结构在太赫兹波段且吸收率A≥90%时的相对吸收带宽为41%,该结构的整体厚度为0.12λ(λ为A≥90%所对应的波长上限)。Zhang等[22]在石墨烯超材料与金底板之间采用盛满水的介质容器作为间隔以构成多层结构,该结构在太赫兹波段且A≥90%时的相对吸收带宽为66%,其整体厚度为0.13λ。Sun等[23]采用一系列非对称椭圆形的石墨烯超材料与聚酰亚胺、金底板组合构成Salisbury屏吸收器,该吸收器在太赫兹波段且A≥90%时的相对吸收带宽为55%,吸收器的厚度为0.10λ。王慧等[24]设计了一种基于多层石墨烯的红外吸收器,其在中红外波段且A≥90%时的相对吸收带宽为28%,整体厚度为0.40λ。You等[25]设计了基于单层石墨烯的十字形超材料,其与硅衬底和金底板构成的吸收器在太赫兹波段且A≥90%时的相对吸收带宽为66%,吸收器的整体厚度为0.10λ。Yi等[26]设计了一种基于单层石墨烯的宽频段、可调谐的太赫兹吸收器,其由石墨烯超材料层、介质层和金底板构成,该太赫兹吸收器在A≥90%时的相对吸收带宽为77%,吸收器的厚度为0.10λ。
虽然上述太赫兹吸收器均实现了较宽频带的太赫兹吸收效果(其中最宽的相对吸收带宽为77%),但吸收器的厚度较厚,整体厚度均超过了0.1λ,故如何设计出同时具有超薄结构、宽频段、强吸收的太赫兹吸收器是目前研究的热点与难点。为了减小太赫兹吸收器的整体厚度、进一步拓展太赫兹吸收器的相对吸收带宽,本文设计了一种基于石墨烯超材料的可调谐太赫兹吸收器。该吸收器由图案化石墨烯层、电介质层和金属反射底板层叠构成,其中图案化石墨烯层由周期性排布的圆环阵列构成。仿真结果表明,该吸收器可在4.48 THz的频率处实现99.98%的吸收率,而且可通过外加偏置电压使其吸收率在25.08%~99.98%之间发生变化。同时,该吸收器具有极化不敏感特性,以及对倾斜入射的太赫兹波具有宽频带吸收特性。在此基础上,所设计的基于三层图案化石墨烯的太赫兹吸收器,可在1.90~5.49 THz的频率之间实现A≥90%,相对吸收带宽为97%,且太赫兹吸收器的整体厚度仅为0.08λ。
2 太赫兹波段石墨烯表面阻抗特性
石墨烯具有独特的线性能量、动量色散关系和可调谐的光电特性,且工作频率极为宽广,涵盖了紫外、可见光、红外乃至太赫兹波段和微波波段[27-29],这为实现宽频带、可调谐的电磁强吸收提供了新的思路[30-31]。在太赫兹波段,根据Kubo公式,单层石墨烯的表面电导率σg由带内电导率σintra和带间电导率σinter组成[32],表达式为
其中
式中:ω表示入射电磁波的角频率;kB表示玻尔兹曼常数;ћ=h/2π表示约化普朗克常数,其中h表示普朗克常数;e表示电子电量;T=300 K表示室温条件下热力学温度;τ表示弛豫时间,表征掺杂所引起的等离子体衰变,仿真计算中设为0.1 ps;μc表示化学势,当kB<μc时,μc=Ef,其中Ef表示石墨烯的费米能级,其与载流子浓度呈正相关,而石墨烯的载流子浓度可以通过设置偏置电压和化学掺杂的方式进行连续调节。石墨烯的电导率σg与其表面阻抗Zg之间的关系[33]为
式中:Rg和Xg分别表示石墨烯表面阻抗的实部和虚部。在频率为1~8 THz时,石墨烯表面阻抗随化学势μc的变化规律如
图 1. 石墨烯表面阻抗与化学势及频率的关系
Fig. 1. Relationship among surface impedance, chemical potential, and frequency of graphene
3 基于单层石墨烯超材料的太赫兹吸收器
3.1 结构设计及优化
基于单层石墨烯超材料的太赫兹吸收器的结构如
为了实现可调谐的太赫兹吸收器,须对石墨烯的费米能级进行调制,调制方式主要有两种。其一,通过对石墨烯圆环阵列外加偏置电压的方式在各石墨烯圆环处引入电极,并将其与金属全反射底板分别接入电源的正负两极,如
图 2. 基于单层石墨烯超材料的太赫兹吸收器。(a)三维结构示意图;(b)单元俯视图
Fig. 2. Terahertz absorber based on monolayer graphene metamaterial. (a) Three-dimensional structure diagram; (b) top view of unit
受到图案化石墨烯制备工艺的限制,本文未能通过实验来制备所设计的吸收器,但仍有望通过化学气相沉积的方法来制备基于石墨烯超材料的太赫兹吸收器[34]。具体制备过程:首先通过机械切割或光刻技术来制备图案化铜箔;将图案化铜箔置于体积分数为5%的盐酸溶液中5 min以去除铜箔表面的氧化铜;将图案化铜箔放入管式炉内,通入气体流量为70 sccm(1 sccm=1 mL/min)的氢气约3 h并将炉内温度加热到1045 ℃,随后通入气体流量为30 sccm的甲烷气体约10 min以生长单层石墨烯,在同时通入氢气和甲烷气体的情况下使炉内温度逐渐冷却至室温,将覆盖石墨烯的铜箔从管式炉中取出;利用导热凝胶将覆盖在铜箔上的石墨烯直接转移至聚酰亚胺衬底上,采用机械切割的方式来去除圆环阵列之间的连接;将制备好的样品浸泡于体积分数为65%的HNO3溶液中20 min以去除铜箔,之所以采用HNO3溶液而非传统方法中的氯化铁溶液是由于HNO3溶液不仅可以加快铜箔腐蚀的速度,还会同时进行石墨烯的掺杂;最后将覆盖石墨烯超材料的聚酰亚胺衬底置于金属底板上,即构成本文所设计的太赫兹吸收器。
为了在较宽的频带内实现太赫兹波的强吸收,须对所设计的太赫兹吸收器的结构参数进行优化。吸收率A可以表示为
式中:R表示反射率;T'表示透射率;S11和S21分别表示反射系数和透射系数。考虑到金属底板对入射电磁波的全反射,因此透射率T'=0,则式(5)可以进一步简化为
利用式(5)和式(6)及CST Studio Suite电磁仿真软件仿真计算、分析电介质层厚度t、圆环阵列单元的周期p、内外半径r1和r2对太赫兹吸收器吸收效果的影响,令石墨烯的化学势μc=0.55 eV,弛豫时间τ=0.1 ps。如
图 3. 不同结构参数下超材料吸收器的吸收谱。(a)石墨烯圆环外半径r2在1.0~1.8 μm之间取值;(b)石墨烯圆环内半径r1在0.05~0.45 μm之间取值;(c)电介质厚度t在7.6~9.2 μm之间取值
Fig. 3. Absorption spectra of metamaterial absorber under different structural parameters. (a) Outer radius r2 of graphene ring is between 1.0 μm and 1.8 μm; (b) inner radius r1 of graphene ring is between 0.05 μm and 0.45 μm; (c) dielectric thickness t is between 7.6 μm and 9.2 μm
3.2 吸收机理分析
为了进一步说明所设计的吸收器的太赫兹波吸收机理,仿真分析了太赫兹波在电介质层材料的聚酰亚胺中的传输情况。仿真结果表明,在1~8 THz频率之间聚酰亚胺的太赫兹波吸收率均小于0.36%,其对吸收器吸收损耗的贡献可以忽略不计。仿真分析了该吸收器在高吸收频点4.48 THz处的电场分布,结果如
图 4. 太赫兹吸收器在4.48 THz频率处的电场强度分布情况
Fig. 4. Electric field intensity distribution of terahertz absorber at 4.48 THz frequency
3.3 太赫兹吸收特性分析
通过外加偏置电压或者化学掺杂的方式可以改变石墨烯的化学势,调节其电导率和电磁波传输特性,实现可调谐的太赫兹波吸收特性。通过改变石墨烯的化学势μc可以得到吸收率随频率的变化曲线,结果如
图 5. 石墨烯化学势μc在不同取值下吸收率随频率的变化曲线
Fig. 5. Variation curves of absorptivity with frequency under different values of graphene chemical potential μc
另外,由于超材料吸收器的阵列单元结构及二维排布具有高度对称性,这可以推断出该吸收器对极化角是不敏感的。为了验证吸收器对极化角的不敏感特性,通过CST Studio Suite电磁仿真软件来数值分析超材料吸收器在电磁波正入射的条件下,极化角在0~90°之间变化的太赫兹吸收率频谱,结果如
图 6. 不同极化角下超材料吸收器的吸收率
Fig. 6. Absorptivity of metamaterial absorbers at different polarization angles
进一步仿真了该吸收器对TE(Transverse Electric)和TM(Transverse Magnetic)模式下太赫兹波的吸收率,结果如
图 7. 不同模式下太赫兹波的吸收谱。(a) TE模式;(b) TM模式
Fig. 7. Absorption spectra of terahertz waves in different modes. (a) TE mode; (b) TM mode
4 基于双层及三层石墨烯超材料的太赫兹吸收器
在基于单层石墨烯超材料的太赫兹吸收器的基础上,通过增加图案化石墨烯的层数、调整石墨烯超材料阵列单元的结构参数,能够使各层超材料所对应的谐振频率相互靠近,可以产生多个谐振模式的耦合效果,进一步拓展电磁响应的频带宽度,最终达到拓宽吸收带宽的目的。基于双层石墨烯超材料的吸收器的整体结构如
图 8. 基于双层石墨烯超材料的吸收器的结构示意图。 (a)三维立体图;(b)上层石墨烯超材料的单元俯视图;(c)下层石墨烯超材料的单元俯视图;(d)侧视图
Fig. 8. Structure diagram of absorber based on two-layer graphene metamaterial. (a) Three-dimensional view; (b) unit top view of upper graphene metamaterial; (c) unit top view of lower graphene metamaterial; (d) side view
为了使所设计的基于双层石墨烯超材料的吸收器与自由空间实现阻抗匹配,分别对石墨烯超材料阵列单元的结构参数和电介质层的厚度进行优化设计。G1层阵列单元圆环的内半径r1=0.25 μm,外半径r2=1.8 μm;G2层阵列单元圆环的内半径r3=0.25 μm,外半径r4=1.95 μm;G1和G2同心且阵列单元的周期p均为4 μm;电介质层P1的厚度t1=5.5 μm,电介质层P2的厚度t2=6.5 μm,材质均为聚酰亚胺,相对介电常数ε=3.5;底层金属底板的厚度为1 μm。基于双层石墨烯超材料的太赫兹吸收器的吸收率曲线如
图 9. 基于双层石墨烯超材料太赫兹吸收器的吸收率曲线
Fig. 9. Absorptivity curves of terahertz absorber based on two-layer graphene metamaterial
为了探究石墨烯超材料的层数对吸收器谐振模式的影响,分别仿真石墨烯超材料G1层和G2层在3.05 THz和4.75 THz谐振频率处的电场分布,结果如
通过增加图案化石墨烯的层数可以有效拓展吸收带宽,在此基础上对基于三层石墨烯超材料的太赫兹吸收器进行结构设计和优化,如
图 10. 基于双层石墨烯超材料的吸收器的电场强度分布情况。(a) G1层在4.75 THz频率处的电场分布;(b) G2层在3.05 THz频率处的电场分布
Fig. 10. Electric field intensity distribution of absorber based on bilayer graphene metamaterial. (a) Electric field distribution of G1 layer at 4.75 THz frequency; (b) electric field distribution of G2 layer at 3.05 THz frequency
图 11. 基于三层石墨烯超材料的吸收器的结构示意图。 (a)三维立体图;(b)上层石墨烯超材料的单元俯视图;(c)夹层及下层石墨烯超材料的单元俯视图;(d)侧视图
Fig. 11. Structure diagram of absorber based on three-layer graphene metamaterial. (a) Three-dimensional view; (b) unit top view of upper graphene metamaterial; (c) unit top view of interlayer and lower graphene metamaterial; (d) side view
基于三层石墨烯超材料的太赫兹吸收器的吸收率曲线如
图 12. 基于三层石墨烯超材料的太赫兹吸收器的吸收率曲线
Fig. 12. Absorptivity curve of terahertz absorber based on three-layer graphene metamaterial
5 结论
本文设计了一种基于石墨烯超材料的宽频带、可调谐的太赫兹吸收器,并仿真分析了其对太赫兹波的吸收特性及吸收机理。仿真结果表明:基于单层石墨烯超材料的吸收器在4.48 THz频率处产生了99.98%的吸收率,实现了对该频率太赫兹波的完美吸收;随着入射角由0°增大至60°,该吸收器仍能保持可观的吸收性能;此外,通过调节石墨烯的化学势,可实现吸收率在25.08%~99.98%之间动态调节。在单层石墨烯圆环的基础上,增加石墨烯圆环的层数并通过结构优化可以使各层石墨烯圆环的谐振模式耦合,最终达到拓宽吸收频带宽度的目的。基于三层石墨烯超材料的吸收器的吸收率在90%以上的频率范围为1.90~5.49 THz,吸收带宽为3.59 THz,相对吸收带宽为97%。所设计的宽频带、可调谐的太赫兹吸收器在太赫兹隐身、太赫兹成像、开关及传感器等领域具有很好的应用前景。
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马栎敏, 徐晗, 刘禹煌, 徐贵力, 郭万林. 基于石墨烯超材料的宽频带太赫兹吸收器[J]. 光学学报, 2022, 42(9): 0923001. Limin Ma, Han Xu, Yuhuang Liu, Guili Xu, Wanlin Guo. Broadband Terahertz Absorber Based on Graphene Metamaterial[J]. Acta Optica Sinica, 2022, 42(9): 0923001.
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