1　引言

得益于飞秒激光技术的快速发展，可见-近红外波段的超快非线性过程已经得到了广泛的研究，相应的研究手段相对成熟。然而，受限于高稳定性、高强度的太赫兹脉冲辐射源，关于单周期或亚周期的强太赫兹脉冲诱导的高阶非线性行为（如太赫兹高次谐波^［1-2］、克尔效应^［3-4］、饱和吸收^［5］、自相位调制^［6］及交叉相位调制^［7］等）的研究鲜有报道。亚周期内的瞬态介电常数调制对应于材料的光学性质在很宽的频率范围内的变化。研究亚周期强太赫兹场与物质的相互作用对于探索、理解各种新奇的非线性现象具有重要意义，时间分辨的强太赫兹光谱已成为研究不同物质系统中超快动力学及非线性光与物质相互作用的强有力的光谱学工具。同时，利用亚周期高强度脉冲可以实现多种元激发的相干调控。光学介质的折射率随光强变化是非线性光学中的一种基本现象，这种现象导致了光的自作用效应^［8］，包括光的自相位调制、自聚焦或自散焦。透明介质中引起这些自作用效应的非线性响应的强度依赖于介质的线性和非线性折射率系数，因此，这些参数的测定对于非线性晶体的应用具有重要的意义^［9］。

目前，产生强太赫兹脉冲辐射的方法有多种。其中，LiNbO₃晶体有着非常大的有效非线性系数（d₃₃=168 pm/V）^［10］、非常高的损伤阈值及较大的能隙，避免了双光子吸收的发生，因此基于LiNbO₃晶体的光学整流效应成为利用光子学方法获取强太赫兹脉冲源的主要的手段之一^［11-12］。为了实现晶体中的速度匹配，需要利用超快脉冲的倾斜波前技术^［13］。该技术利用衍射光栅使飞秒激光脉冲的强度前沿倾斜，使得抽运光的群速度等于太赫兹脉冲的相速度，进而获得高效率的太赫兹脉冲输出^［14］。利用该技术产生的亚周期强太赫兹脉冲源，可以在超快时间尺度上相干探测、操控材料的光学特性，进而研究各类基础物理，这种方法有助于发现新现象、揭示新机理^［15］。

GaSe是一种六方层状结构的负单轴晶体，室温下的带隙为2.0 eV^［16］，具有较大的二阶非线性系数（d₂₂=54 pm/V）^［17］和较宽的光学透明窗口，特别是太赫兹波段的吸收系数很小（α_THz=0.07 cm^-1）^［18］。作为一种综合性能优异的非线性材料，GaSe在超快光电子器件和非线性光学晶体等领域中有着广泛的应用。在太赫兹技术领域中，GaSe可作为太赫兹发射器^［19-21］和太赫兹探测晶体^［22-23］，相关研究已经有了大量报道，而强太赫兹电磁脉冲诱导的非线性响应还未得到揭示。当GaSe作为太赫兹探测晶体时，基于与太赫兹电场成正比的普克尔斯效应（二阶非线性效应），可对太赫兹电场进行重构。三阶的克尔效应则与太赫兹电场的平方成正比。当太赫兹电场足够强时，可以同时诱导普克尔斯效应与克尔效应。

为了探索强太赫兹脉冲抽运下材料的非线性效应，本文基于LiNbO₃晶体，采用倾斜波前技术，实现了2.6 μJ的单太赫兹脉冲能量输出，聚焦后的场强可达632 kV/cm。在强太赫兹辐射源的基础上搭建了强太赫兹抽运-光探测光谱系统。利用该系统对非线性晶体GaSe进行了测试研究，观测到亚周期太赫兹脉冲诱导的GaSe在光学频段上的折射率系数扰动，其是二阶的普克尔斯效应和三阶的克尔效应引起的。

2　实验装置

用于太赫兹非线性效应研究的实验构置如图1所示。该光谱系统被钛蓝宝石再生放大器输出的飞秒激光脉冲驱动，其可以提供单脉冲能量为2 mJ、中心波长为780 nm、重复频率为1 kHz、脉宽为120 fs的激光源。飞秒激光进入系统后，一个分束镜将一小部分光分出以取样太赫兹脉冲诱导的材料的双折射信号，其余90%的能量用于抽运LiNbO₃晶体以产生强太赫兹脉冲。刻线密度为1800 line/mm的反射光栅用于实现抽运光的波前倾斜，其中入射角和一级衍射角分别为~35°和~56°。光栅后的半波片将抽运光的偏振由水平变为竖直方向，使之与LiNbO₃晶体的光轴平行，以充分利用LiNbO₃最大的有效非线性系数d₃₃。4f成像系统由两个焦距分别为250 mm和150 mm的双凸透镜组成，它们将经过反射光栅的脉冲前沿倾斜的抽运光成像到LiNbO₃晶体上。该成像系统还可以使抽运光在竖直方向缩束，提高了抽运光的能量密度。三棱柱形LiNbO₃晶体的切割角为62°，竖直方向为z轴，入射面镀有宽带增透膜，太赫兹出射面输出的太赫兹偏振是竖直方向的。强太赫兹脉冲经过一系列离轴抛物面镜后聚焦到样品位置处。强度较弱的780 nm探测光束在样品处与太赫兹抽运光束重合并透过样品，其偏振方向与太赫兹波的偏振方向平行。采用四分之一波片、沃拉斯顿棱镜和平衡探测器的组合对材料折射率的变化进行取样。一对线栅太赫兹偏振片被放置于第二个离轴抛物面镜后用来调节太赫兹脉冲的电场强度。其中：第二个线栅偏振片的线栅方向保持水平不变，使入射到样品上的太赫兹波为竖直偏振；旋转第一个线栅偏振片，使太赫兹波的场强衰减。整个实验在室温、空气氛围中进行。值得一提的是，当将样品放置于第三和第四个离轴抛物面镜之间的焦平面上时，该系统还可以进行强太赫兹时域光谱测量。

图 1. 强太赫兹抽运-光探测系统的构置图

Fig. 1. Configuration diagram for strong terahertz pump-optical detection system

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采用热释电太赫兹功率计对样品位置处的太赫兹功率进行了测量，测量到最大的功率为2.6 mW。使用刀片法对太赫兹光斑大小进行测量，测量到的水平和竖直方向的结果如图2（a）、（b）所示，其中FWHM为半峰全宽。通过高斯拟合得到水平和竖直方向的太赫兹光斑尺寸分别为1.18 mm和0.95 mm。

图 2. 强太赫兹脉冲的表征。（a）刀片法在水平方向上的测量结果；（b）刀片法在竖直方向上的测量结果；（c）太赫兹脉冲的时域波形；（d）太赫兹脉冲的频域谱

Fig. 2. Characterization of strong terahertz pulse. (a) Measurement results of knife-edge method in horizontal direction; (b) measurement results of knife-edge method in vertical direction; (c) time-domain waveform of terahertz pulses ; (d) frequency domain spectrum of terahertz pulses

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为了获取样品位置处太赫兹脉冲的时域波形和场强，用厚度为0.5 mm、取向为<110>的ZnTe晶体进行了电光取样测量。在该过程时，强太赫兹电场会导致采集到的波形失真，为了避免这种现象，通过旋转第一个线栅偏振片大幅减小太赫兹脉冲的强度。探测到的太赫兹脉冲的时域信号以及傅里叶变换后的频域信号分别如图2（c）、（d）所示，可以看到该系统的强太赫兹脉冲是半个周期，中心频率为0.8 THz。太赫兹脉冲的能量计算公式^［24-25］为

式中：W_THz为太赫兹脉冲的能量；τ为太赫兹脉冲的脉宽；A为太赫兹脉冲的光斑面积；ETHzpk为太赫兹脉冲的峰值电场；η₀为自由空间阻抗。根据式（1）可计算得到样品位置处的太赫兹峰值场强最大为632 kV/cm。

用于实验的GaSe晶体尺寸为15.0 mm×15.0 mm×0.5 mm，取向为c切。实验时利用线栅偏振片对太赫兹功率进行调节以进行太赫兹场强依赖的实验。

3　分析与讨论

图3（a）展示了不同太赫兹场强下GaSe晶体的太赫兹抽运-光探测的实验结果。可以看到，瞬态信号的强度随着太赫兹峰值电场的增加而变大。实际上，入射到GaSe晶体上的强太赫兹脉冲将会对其折射率进行调制。延迟的780 nm探测光再经过GaSe晶体时，将感应到双折射，平行和垂直于太赫兹偏振方向的两个偏振分量会在传播方向z位置处产生相位延迟（Δϕ），其与折射率变化（Δn）的关系^［26］为

式中：ω为探测光的角频率；c为光速。当探测光从厚度为d的GaSe晶体中射出时，经历的相位延迟为

平衡探测器输出的差分电压信号与探测光的两个正交分量的相位差关系^［3］为

式中：ΔV为平衡探测器输出的电压之差；V₀为电压之和；ny'和nx'分别为太赫兹脉冲抽运后GaSe晶体中y'轴和x'轴方向的折射率。强太赫兹抽运导致的相位延迟Δϕ很小，通常在几到几十毫弧度（mrad）量级^{［3-4，26-28］}，因此可以取ΔV/V₀≈Δϕ。从图3（a）中的插图可以看到，瞬态信号与抽运太赫兹的电场包络非常接近，这表明GaSe的非线性响应非常快，太赫兹脉冲诱导的信号会立即响应太赫兹脉冲的变化，这是由于GaSe中的太赫兹波与探测光具有良好的相位匹配（GaSe晶体在频率1 THz处的折射率n_THz=3.27，GaSe晶体在波长800 nm处的折射率n_{800 nm}=3.13）^［10］。

图 3. 归一化强太赫兹脉冲诱导的非线性光学响应。（a）抽运太赫兹脉冲在不同峰值场强下诱导的相位延迟随时间的演化，插图为632 kV/cm场强下测得的信号与太赫兹时域脉冲的对比；（b）诱导的相位延迟的峰值与太赫兹峰值场强的依赖关系及拟合曲线

Fig. 3. Nonlinear optical response induced by normalized strong terahertz pulse. (a) Evolution of phase retardation induced by pumped terahertz pulse over time under different peak field strengths with comparison between measured signal at field strength of 632 kV/cm and terahertz time-domain pulse shown in inset; (b) dependence of peak value of induced phase retardation on terahertz peak field strength and fitted curve

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我们通过提取强场太赫兹诱导的信号的峰值［图3（b）］，分析实验现象潜在的非线性行为。我们分别采用了与太赫兹电场呈正比和平方关系的函数进行拟合，但拟合曲线很难与实验数据吻合。因此我们在二阶非线性电极化率（χ^（2））和三阶非线性电极化率（χ^（3））共存的情况下进行拟合：

式中：a和b为常数。拟合结果如图3（b）中的实线所示，可以看到，拟合曲线与实验数据吻合得很好。与折射率变化有关的二阶和三阶非线性效应分别为普克尔斯效应和克尔效应，这意味着GaSe晶体在强太赫兹脉冲抽运下同时出现了普克尔斯效应和克尔效应。拟合得到a=1.98×10^-4，b=2.2×10^-6。二阶非线性过程的权重远大于三阶非线性过程的权重，这与理论也是一致的，因为材料中的高阶非线性效应比低阶非线性效应弱得多。

当综合考虑二阶和三阶非线性效应时，GaSe晶体的折射率与太赫兹电场（E）的关系为

式中：n(E)为GaSe晶体的折射率；n0为静态折射率；α和β为常数。那么折射率变化Δn为

折射率变化由普克尔斯效应（太赫兹脉冲诱导的折射率变化Δn₁=αE）和克尔效应（太赫兹脉冲诱导的折射率变化Δn₂=βE²）引起。接下来我们从折射率椭球方程出发，推导强太赫兹脉冲诱导的GaSe晶体折射率变化与电光系数和克尔系数之间的定量关系。

对于普克尔斯效应，GaSe的一次电光系数张量为

式中：非零张量元γ₁₂=-γ₂₂=γ₆₁。

GaSe为单轴晶体，当未施加太赫兹电场时，n_o=n_x=n_y，n_e=n_z，其中n_o为o光的折射率；n_e为e光的折射率；n_x、n_y、n_z分别为GaSe晶体中x、y和z轴方向的折射率。折射率椭球方程为

假定沿晶体的x轴施加太赫兹电场E，有E_x=E，E_y=E_z=0，其中E_x、E_y、E_z分别表示施加在晶体x、y和z轴方向上的太赫兹电场。折射率椭球方程变为

通过坐标变换可得

再利用泰勒公式，得到新坐标系下的折射率为

式中：nx'、ny'、nz'分别为x'、y'和z'轴方向的折射率。因此，基于普克尔斯效应，太赫兹脉冲诱导的折射率变化为

对于克尔效应，GaSe的二次电光系数张量为

当未施加太赫兹电场时，折射率椭球方程为式（9）。

沿晶体的x轴施加太赫兹电场E，折射率椭球方程变为

可求得新坐标系下的折射率为

探测光沿z轴传播，其折射率变化为

式中：K为克尔电光系数；λ为探测光的波长。式（13）、（17）分别展示了两种非线性光学效应中折射率变化与太赫兹电场、电光系数的关系。实验中总折射率变化Δn应为两者之和，即Δn=Δn₁+Δn₂。

另一方面，从非线性光学理论易知，在普克尔斯效应和克尔效应中，外加的太赫兹电场诱导的折射率变化分别为

式中：n₂为非线性折射率系数。

当实验测得ΔV和V₀后，便可以得到强太赫兹脉冲诱导的相位延迟Δϕ，从而进一步得到折射率的变化Δn。通过式（5）拟合太赫兹脉冲抽运下瞬态信号的峰值与电场的依赖关系，得到拟合参数a和b，再根据式（13）、（17）、（18）、（19）便可以得到亚周期强场太赫兹抽运下材料的电光系数以及非线性折射率系数。由于我们在实验中只测量了ΔV，而没有测量V₀，因此当前无法给出这些参量具体的数值大小，但我们提供了一种太赫兹非线性光谱的分析思路，其对各种光学材料非线性参数的测量具有重要的参考价值。后续我们将利用该光谱系统对各类透明材料的非线性行为展开研究。上述分析方法具有普适性，对于非中心对称介质，如GaSe、GaAs和ZnTe等，强太赫兹电场诱导的相位移动受二阶和三阶非线性效应的共同作用。而对于中心对称介质，如硅、石英玻璃、石墨烯和液体介质，其二阶非线性响应为零，太赫兹电场诱导的相位变化主要是由三阶非线性效应（克尔效应）引起的，数据的拟合和相关参量的提取则更为直接和简便。

4　结论

利用波前倾斜的飞秒激光抽运LiNbO₃晶体，得到了单脉冲能量为2.6 μJ、峰值强度为632 kV/cm的亚周期强太赫兹脉冲辐射源。为了研究各种材料在强场太赫兹脉冲抽运下的非线性响应，在此基础上搭建了强太赫兹抽运-光探测光谱系统，并利用该系统对非线性晶体GaSe进行了测试研究。实验发现，强场太赫兹抽运同时导致了普克尔斯效应和克尔效应。最后给出了折射率变化与太赫兹电场之间的关系式，其为强太赫兹抽运下非线性系数的测定提供了参考。