1　引言

X射线泵浦探测（XPP）和X射线光子关联光谱（XPCS）等超快动力学实验的时间分辨率受限于入射脉冲宽度。X射线自由电子激光可以提供飞秒级脉冲宽度的X光^［1］，这扩展了超快动力学实验在X射线波段的最小时间分辨尺度。超快动力学实验的时间分辨范围取决于入射脉冲的时间间隔。通过不同的运行模式，X射线自由电子激光装置的脉冲能提供0~1 ps^［2-4］和数个纳秒^［5］的延迟，但在皮秒至纳秒区间尚存在空缺，这需要使用分束延迟技术填补^［6-8］。分束延迟光学系统是一种通过路程差来实现光束延迟的光学系统，先通过分束器将入射光分为两束，再通过不同长度的光路使两束光之间产生延迟。这种光学系统已在XPP、XPCS等实验中得到应用^［9-11］。

由于X射线在物质上的全反射角临界角极小，许多使用全反射原理调控延迟的方法^［12-13］不再有效。目前在分束延迟光学系统中常用到多层膜反射镜、光栅和晶体这3类基于X射线衍射的光学元件。基于多层膜反射镜和光栅的分束延迟光学系统在极紫外到软X射线波段有过成功的应用^［14-16］。但在硬X射线波段，由于光子波长变短，元件反射（衍射）角度仅为数十毫弧度，难以在数米的空间内覆盖所需的延迟时间空缺，但这也同时使它们的时间分辨能力更强，能达到亚飞秒量级^［17］。利用晶体衍射可以在硬X射线波段实现更大的反射角度，这使得分束延迟光学系统的延迟能力大大增强，并有机会填补这个时间空缺。

过去的十几年里，多款基于晶体衍射的硬X射线分束延迟光学系统被报道。第一款基于晶体的分束延迟光学系统由Roseker等^［6］在2009年研制，在LCLS装置的XCS仪器上成功安装并调试。该设计利用8块晶体近45°的布拉格衍射，实现了超过1 ns的最大延迟时间，成功覆盖了前述时间范围，但由于角度的限制，该设备的入射光子能量几乎无法通过除更换晶体以外的手段调节。2014年，Osaka等^［18］提出了一种新的设计方案，允许晶体具有较大的角度调节范围，扩大了系统的适用能量范围。这种设计中使用引入切槽晶体替代部分平面晶体，降低系统光路对准难度。在此基础上，Lu等^［19］和Zhu等^［8］也设计并安装了分束延迟光学系统。Rysov等^［20］提出了一种紧凑型设计方案，将整套系统集成在60 cm×60 cm×30 cm的空间内，方便安装、拆卸与运输。本文课题组也正在为上海硬X射线自由电子激光装置（SHINE）设计一款混合型分束延迟光学系统^［21］。

本文采用了一种基于晶体衍射的延迟方法，设计了分束延迟光学系统，计算了系统延迟时间范围并模拟了光通量，搭建了一台样机并进行了光路对准实验。该系统的入射光子能量范围在7~11 keV，计算得到的延迟时间范围为-15.4~503 ps。通过Shadow光学软件模拟了该系统的光路，得到系统两个分支的光通量分别为33.54%和33.64%。使用可见光激光对样机进行了对准实验。相关工作经验将为SHINE项目的分束延迟光学系统研制提供帮助。

2　系统设计

2.1　设计原理

分束延迟光学系统是一种通过路程差来实现延迟的光学系统，先通过分束器将入射光分为两束，再通过不同的光路使两束光之间产生路程差。分束延迟系统的延迟时间可以表示为

式中：τ为系统延迟时间；Δs为两束光之间的几何路程差值；c为光速。图1是目前常见硬X射线分束延迟系统的原理示意图。目前常见的分束延迟系统会将光分为固定延迟束和可变延迟束，其中固定延迟束拥有固定的路程长度，而可变延迟束的路程长度可以调整。调节系统延迟时间主要依靠可变延迟束，固定延迟束作为零延迟参考点使用。因此，想要获得较大的延迟时间范围就需要可变延迟束的最大路程尽可能大，而固定延迟束的路程尽可能小。但为使系统能够实现零延迟点，固定延迟束也需要有一定的延迟能力。

图 1. 分束延迟光学系统原理

Fig. 1. Schematic of split-delay optical system

下载图片 查看所有图片

目前，硬X射线分束延迟系统使用的光学元件主要有多层膜反射镜、光栅和晶体3大类。在硬X射线波段，多层膜反射镜和光栅反射角度较小，难以在较短的空间内实现数百皮秒的延迟。利用晶体可以轻易实现十几度到几十度的反射角度，这使得系统的延迟能力大大增加。

分束的原理是使光束中一部分束的传播方向发生改变，使光束向2个或多个不同方向传播。常见的分束方法主要有波前分束和强度分束两种。如图2（a）所示，波前分束通过分割入射光的波前实现分束，多层膜反射镜分束器^［22-23］和布拉格衍射厚晶体分束器^{［8，19，24］}即通过这种方式分束。强度分束通过分束元件较薄的工作区导致的不完全反射实现分束。强度分束有多种形式，可以通过透射式光栅的不同衍射级次实现分束^{［14-15，25］}，也可以通过薄晶体的不完全衍射同时产生反射束和透射束实现分束^{［6，19，26-27］}。分束器使用的薄晶体既可以是劳厄型的^［6，26］也可以是布拉格型的^［18-19］，图2（b）为常见的布拉格型衍射晶体强度分束示意图。

图 2. 分束示意图。（a）波前分束；（b）布拉格型衍射晶体强度分束

Fig. 2. Schematic of splitting. (a) Wavefront splitting; (b) intensity splitting based on Bragg crystals

下载图片 查看所有图片

理想情况下，合束是分束的逆过程，一般同套分束延迟光学系统的合束元件与分束元件相同。合束要求两束光的光斑能在样品处重叠。在实际使用过程中，仅通过调节系统内各元件将两束光完全合并在同一光路上存在困难，一般会将两束光调整至平行或接近平行的状态，然后通过略微偏转合束器^{［16，28］}或在下游加装反射镜^［19］使两束光在样品处交汇。

2.2　晶体光学系统布局

本文分束延迟光学系统基于晶体衍射光学，图3为其晶体布局示意图。一束自由电子激光脉冲入射分束延迟光学系统后，先被分束器（BS）分为两个部分。一部分光在BS处未发生衍射，沿原方向继续传播，进入由两块切槽晶体（CC）组成的下分支。一部分光在BS处发生衍射，改变方向后进入由两块平面晶体（BR）组成的上分支。两块平面晶体具有较大的线性位移范围，负责调控系统的延迟时间。上分支光束在合束器（BM）处发生衍射改变传播方向，然后与下分支出射光束平行传播。该系统设计在一个50 cm×50 cm的平面内，可以安装在实验站中使用。

图 3. 分束延迟光学系统晶体布局示意图

Fig. 3. Schematic of crystal layout of split-delay optical system

下载图片 查看所有图片

采用该种布局时，系统的延迟时间可以表示为

式中，sup和slow分别为光束在上分支和下分支的运动路程。系统的延迟主要由上分支的平面反射晶体与分束器/合束器之间的距离以及下分支的切槽晶体提供。可以通过改变平面反射晶体的位置来调整系统的延迟时间。下分支切槽晶体用于增加下分支光束运动路程，使系统延迟能达到零延迟点（即两束光同时到达样品），也可以将其移出光路来增加系统延迟时间。系统的延迟时间可以进一步表示为

式中：θBup和θBlow分别为光束在上、下分支发生衍射时的布拉格角；D为光束在分束器BS和平面晶体BR之间运动的距离；D0=gcos2θBlow为光束在切槽晶体CC内运动的距离；g为切槽晶体槽宽。

当下分支无切槽晶体时，系统的延迟时间可以表示为

该设计的入射光子能量为7~11 keV，使用Si（220）晶体作为衍射元件，相应的衍射角度约为16.94°~27.25°，在该能量范围内，Si（220）完美晶体峰值反射率能达到98%~99%。为获得更大的延迟时间范围，D的变化范围要在避免运动碰撞的前提下尽可能大，本方案中取60~180 mm。

2.3　晶体光学元件设计

本设计方案使用晶体衍射对光束进行分束和反射，所有的晶体均为Si（220），衍射方式均为布拉格衍射。

本设计中分束方案选择工作性能更为稳定的波前分束。波前分束仅需将打磨光滑的晶体边缘插入光束即可实现，光束的一部分打在晶体上发生衍射，另一部分未打在晶体上直接透过。合束器的结构与分束器对称。

下分支使用一对镜像对称的切槽晶体，可以增加下分支路程，同时减小系统对准难度。切槽晶体的切槽宽度需要考虑：1）切槽晶体提供的延迟时间尽量小，使系统的最大延迟时间尽量大；2）切槽晶体提供的延迟时间应大于系统上分支能提供的最小延迟时间，使系统能实现零延迟；3）切槽晶体移出光路前后系统的延迟时间范围应保持连续，即系统下分支有切槽晶体时的最大延迟时间应大于系统下分支无切槽晶体时的最小延迟时间。最终，切槽宽度g确定为3 cm。设计时截去了切槽晶体的两个角，这样可以减少晶体在转动中发生碰撞的可能，也可以使晶体排布更紧凑。

为保证晶体能发生完全的布拉格衍射，减少透射束的产生，系统中使用的晶体均为厚晶体。其中，切槽晶体反射面的厚度为1 cm，斜切晶体和平面晶体的厚度为3 cm。

3　性能计算和模拟

3.1　延迟时间计算

依据式（3）和式（4），本设计方案预计能达到的延迟时间如表1所示，在7 keV时系统最大延迟时间能达到500 ps，11 keV时系统最大延迟时间能达到170 ps。在7~11 keV时系统最小延迟时间均低于0，且系统下分支有切槽晶体时的最大延迟时间均高于无切槽晶体时的最小时间，这说明系统在设计能量范围内延迟时间连续可调，切槽晶体的槽宽设计合理。

3.2　光通量模拟

假设入射光能量带宽大于晶体能量带宽，上分支光束经过4次布拉格衍射，其通量可近似表示为

式中：Tup为上分支光束的通量；ΔES和ΔEBM分别为入射光和合束器的能量带宽；RBS、RBR1、RBR2和RBM分别为分束器、平面晶体1、平面晶体2和合束器的布拉格反射率。类似地，下分支光束通量可以表示为

式中：Tlow为下分支光束的通量；ΔECC为切槽晶体的能量带宽；RCC1和RCC2分别为切槽晶体1和切槽晶体2的反射率。由于光束在上下分支均经过4次相同的布拉格衍射，上两式可简化为

式中，ΔESi(220)和RSi(220)分别为单晶Si（220）面的能量分辨率和反射率。由式（7）可知，当下分支存在切槽晶体时，上下分支光通量之比约为1∶1。当下分支中没有引入切槽晶体时，下分支束不发生衍射，此时其光通量为50%。式（5）~（7）都假设入射光能量带宽大于晶体的能量带宽，且使用反射率曲线峰值代表整体的反射率，这种计算方式得到的结果在定量上不够准确，但计算方便快捷，可用于估计上下分支光通量比值。

为了得到更准确的系统光通量数据，使用Shadow模拟系统光路。光源设置为一束准直的高斯光，初始尺寸5 μm×5 μm，发散度0.1 μm×0.1 μm，能量为8 keV，采用Si（111）双晶单色器（double crystal monochromator，DCM）对入射光进行单色化。图4为光束经过分束延迟光学系统前后的光斑轮廓模拟。使用Si（111）晶体作为单色器模拟系统在单色光下的光通量，光通量定义为上、下分支出射束强度Iupper\lower除以入射系统的光强I0。表2为入射光子能量在8 keV时系统光通量模拟结果。当系统下分支存在切槽晶体时，光束在上下分支各经过4次Si（220）布拉格衍射，模拟得到它们的光通量分别为33.54%和33.64%，这个结果与Rysov等^［20］的紧凑型分束延迟光学系统计算结果相当［入射光为Si（111）单色光时，上下分支总光通量约为66.3%］，略高于Osaka等^［18］的计算结果（上分支约为30%，下分支约为20%）。上下分支光通量之比约为1∶1，符合预期。当系统下分支没有引入切槽晶体时，光束在下分支未发生衍射，其光通量为50%。

图 4. 光斑轮廓模拟。（a）经过双晶单色器后的光斑；（b）上分支光斑；（c）下分支光斑；（d）合并光斑

Fig. 4. Simulation of beam profile. (a) Beam after DCM; (b) upper beam; (c) lower beam; (d) merged beam

下载图片 查看所有图片

4　光路对准实验

4.1　实验设置

该设计实施的关键在于晶体元件质量和光路对准。本课题组委托中国科学院高能物理研究所按照晶体设计方案加工了一批硅晶体，并进行了双晶摇摆曲线测试，测试结果显示所有晶体的双晶摇摆曲线半峰全宽均在理论值的±15%以内，可以认为晶体能满足X射线衍射的使用需求。为进一步验证方案的可行性，给系统的X射线对准步骤提供参考，进行了系统的可见光对准实验。

使用定制的硅晶体组装了一台样机，按照入射光为8 keV排布晶体位置。每块硅晶体均使用Thorlabs的KPRMTE/M电动精密旋转台调整晶体方位角ω，旋转台使用配套的控制器和软件操纵，使用Thorlabs的PM5/M不锈钢可调压臂将晶体固定在旋转台上，旋转台下方装有固定底座，通过调节底座高度来调节晶体相对高度。样机的铝制面包板尺寸为50 cm×50 cm。光源为可见光激光器。

分束延迟光学系统的对准目标是使经过空间分光的上下分支光斑在样品处复合。由于控制下分支光斑位置的晶体仅有两块，可调节性相对上分支较小，因此光路对准时先对准下分支光路，再对准并调整上分支。根据前述分析，确定分束延迟光学系统对准步骤为：1）调整下分支两块切槽晶体的位置和角度，使下分支通光；2）调整分束器的位置和角度，使分束器顺利分束；3）粗调上分支两块平面晶体和合束器的位置和角度，使上分支通光；4）精调上分支光路，使上分支光斑与下分支光斑重叠。

4.2　结果与讨论

图5为下分支对准及分束后的实验图，下分支光束在经过两块切槽晶体后成功打在白板上，上分支平面晶体1水平放置，将分束器处反射来的光反射到白板边缘和切槽晶体2压臂处。图6为上下分支均对准后的实验图，白板上出现了两处新的光斑，其中与下分支光斑相邻的是经合束器反射后的上分支光束，与这两处分隔较远的是上分支束打在合束器上产生的漏光（如图6中虚线所示）。

图 5. 分束和下分支对准

Fig. 5. Splitting and alignment of lower-brunch

下载图片 查看所有图片

图 6. 上分支对准

Fig. 6. Alignment of upper-brunch

下载图片 查看所有图片

由以上结果可知，该光路可将空间分光后的两束光斑在出射后复合，实现对准，设计可行。由于可见光反射原理与硬X射线在晶体上的衍射原理不同，可见光在绝大部分角度入射晶体表面均可以发生反射，而晶体衍射对单色X射线的接收角仅为数十毫弧度，因此使用可见光模拟光路对准时传播过程中光束的发散和光斑的扩大会非常明显，且使用可见光对准时对入射角度控制的要求远低于硬X射线。由于晶体排布方式的原因，上分支两块平面晶体形成了一组色散型双晶结构，下分支两块切槽晶体的长晶面之间也形成了一组色散型双晶结构。因此上下分支在白板上的光斑均有所扩大。由于入射角度的原因，上分支光束在合束器上的投影大于合束器反射区域，这导致上分支光斑为矩形而不是像下分支光斑那样近似为半圆形。尽管使用可见光对准时光斑发散较大，但在本系统内X射线衍射同样满足入射角等于出射角的条件，因此可见光光路和X射线光路的光路中心一致。由于系统内晶体数量多，除了要保证基本的光路畅通和出射束强度外，还需要能够调整上下光斑相对位置以及系统延迟时间，使用X射线时，系统的光路对准要求较高。但Osaka等^［18］曾专门讨论过该类设计的对准方案并在Spring-8中验证过其可行性^［24］，得到的光通量符合理论预期。德国DESY也报道过一款小型化的设计方案^［20］。因此，可认为该系统的对准虽然复杂但是可行的。后续还将展开X射线验证实验。

5　结论

针对X射线自由电子激光难以提供皮秒至纳秒区间时间分辨的问题，本文采用了一种基于晶体衍射的延迟方法，设计了一种具有空间尺寸小、延迟范围达数百皮秒、入射能量和延迟时间连续可调等优点的分束延迟光学系统，对设计进行了性能模拟，搭建了一台样机并进行了光路设计验证实验。该系统能在光子能量为7~11 keV的情况下使用，延迟时间最大范围为-15.4~503.3 ps。使用Shadow模拟入射光能量为8 keV、能量带宽为1.4×10^-4时系统上、下分支的光通量，结果分别为33.54%和33.64%，与国际同类设计相当。

使用可见光激光进行了光路对准实验，能够将两束光斑的轮廓合并在一起，达到对准实验预期目标。后期进行X射线对准实验时可以在设计的分束延迟系统基础上加装聚焦元件或反射镜辅助对准，从而使空间分光后的光斑互相重叠。目前实验室条件不能满足实验需求，后续将在上海光源相关线站进一步展开。相关工作经验可以为SHINE项目光束站的分束延迟装置设计提供帮助。