1　引言

太赫兹（THz）波是指频率为0.1~10 THz的电磁波。THz波的光子能量与物质振动、旋转能级的能量范围相吻合，这使得其与物质相互作用的光谱包含着丰富的信息，从而在材料、物理、化学、生物、信息以及工程应用^［1-12］等领域具有广阔的发展前景。THz时域光谱技术使用的是相干探测方法，可直接测量物质介电常数的实部和虚部信息，并反映材料在THz频段的响应。THz时域光谱技术可应用于工业环境、药物和生物医学、农业和食品、艺术品保护^［13-16］等领域，这些应用主要通过测量弱场情况下材料的线性响应来获得THz频段的介电性质。

自2002年倾斜脉冲波前技术^［17］提出以来，铌酸锂晶体便成为稳定、可靠、高效的强THz辐射源。其他产生强场THz辐射的方法，如基于其他非线性晶体（如ZnTe）^［18］或有机晶体的光学整流^［19］、自旋THz发射^［20］以及基于大口径光电导天线^［21］、激光等离子体THz源^［22］等的方案都取得了显著进步。同时，随着高功率飞秒激光技术的发展，飞秒激光泵浦的THz脉冲的输出能量已发展到mJ量级，峰值电场强度已从kV/cm增大到MV/cm^［23］，对物质的调控也从弱场过渡到强场，人们对THz脉冲与物质相互作用的研究也从线性调控转变为非线性调控。通过调控强场THz辐射与物质的相互作用不仅可以实现对材料非平衡物态的调控^［2］、电子自旋的相干调控^［24］，还可以诱导材料相变^［1］以及实现电子加速与操控^［8］等。

作为强场THz非线性光谱技术的重要组成部分，泵浦-探测技术正逐渐成为观测强场THz诱导非线性效应的重要手段。在光学频段，对于两束具有一定时间延迟的激光来说，其中的一束能量较高且更早到达样品，用于激发样品中的电子，将其称为泵浦光；另一束能量较弱，用于探测样品被泵浦光激发后载流子的动力学过程，称为探测光。在THz频段，应用最广泛的是光泵浦-THz探测（OPTP）技术，主要用于研究半导体内载流子的超快动力学^［25-26］。OPTP用弱场THz脉冲代替泵浦-探测技术中的探测光，THz光子能量在半导体载流子和声子的共振能量范围内，是研究半导体载流子和声子动力学的重要手段。类似地，将OPTP技术中的泵浦光替换为强THz脉冲，可以实现THz泵浦-THz探测（TPTP）技术，该技术可用于研究强场THz激发的载流子碰撞电离动力学^［27］、等离子体非线性调制^［28］、材料相变^［1］，以及许多新材料中远离平衡态的非平衡量子物相等。另外，随着强场THz和二维光谱技术的发展，二维光谱技术得以拓展到THz频段。二维光谱可用于揭示隐藏在传统一维线性光谱中的特征^［29］。二维THz光谱的发展相较于可见光和红外频段，尚处于早期阶段。该技术目前已被用于研究凝聚态系统中大多数非共振电子和一些具有强非线性的晶格振动响应^［30-31］、气相分子的THz二维旋转光谱^［32］、半导体中声子的旋转光谱等^［33］。此外，二维THz光谱与非共振拉曼（Raman）过程的光学激发、检测相结合，使得混合二维THz-拉曼光谱技术成为可能^［34］。

除了测量材料在弱场情况下的线性响应和强场情况下的非线性响应外，THz光谱技术的另一项重要功能是用于THz发射光谱的测试。THz发射光谱技术是一种无损伤、非接触式的光谱测量手段^［35］，是一种分析、测量非线性光学过程的有力工具^［36］。在飞秒激光激发下，瞬态载流子、偶极子、声子、激子和其他准粒子会发生变化，进一步诱导皮秒级THz脉冲辐射。辐射的THz脉冲的波形中携带着丰富的物理信息，如对掺杂类型、载流子迁移率等敏感的幅度、相位、极性和偏振等信息^［37］，这些信息可用于对物质的特性进行分析。在THz发射光谱技术的基础上，研究人员发展了一种激光扫描THz成像系统——激光THz发射显微镜^［38］，其工作原理为：将近红外飞秒激光脉冲聚焦到样品上的待探测位置并检测其THz发射光谱，移动脉冲在样品上的聚焦位置即可实现扫描成像。其成像的空间分辨率依赖于泵浦激光而非THz波的衍射极限，因此可以实现微米量级的空间分辨率。该技术可被应用于集成电路的非接触式诊断^［39］、半导体材料THz发射光谱的测量^［40］以及自旋THz发射^［41］等。

尽管THz光谱技术的应用十分广泛，但系统往往需要根据不同的应用需求重新设计，所能实现的功能比较单一。特别地，下一代通信技术对通信频段频率和通信速率提出了更高要求，当前基于硅基材料体系的二极管、场效应晶体管体系由于损耗和迁移率等问题，很难拓展到高频微波特别是THz波段，需要在新材料、新机理和新方法等方面实现突破。

针对新材料开展THz频段非平衡物态调控研究的需求，笔者设计并搭建了一套高度集成的强场THz非线性时域光谱系统。该系统兼具非线性THz光谱测试、光泵浦-THz探测、THz泵浦-THz探测、THz发射光谱测量等能力。其中强场THz脉冲由超短飞秒激光泵浦铌酸锂晶体通过倾斜波前技术产生，在室温情况下，单脉冲能量可达6.5 μJ，转换效率约为0.22%，峰值频率位于0.4 THz处，到达样品上的最大峰值场强约为350 kV/cm。笔者设计的强场THz时域光谱系统仅使用一台飞秒激光放大器，整体光路设计紧凑，搭建在两块60 cm×90 cm的面包板上，方便移动。该系统可为THz强场非线性、泵浦-探测和THz发射光谱等研究提供全面的解决方案，并且经简单改装后可实现更多功能，具有较高的应用价值。

2　铌酸锂强场THz非线性时域光谱系统设计

笔者搭建的强场THz非线性时域光谱系统如图1所示。系统使用的激光源为Ti∶sapphire 飞秒激光放大器，其输出激光的中心波长为800 nm、脉宽为35 fs、重复频率为1 kHz，输出泵浦能量为5 mJ。飞秒激光进入系统后经分束镜1（BS1）分束，其中80%的能量作为铌酸锂的泵浦光，剩下的20%由分束镜2（BS2）进一步分束。系统中的强场THz脉冲（图1中的绿色半透明光路）基于倾斜波前技术，由铌酸锂晶体通过光整流产生。用于产生强场THz脉冲的泵浦光被引导并入射到一个光栅常数d=1/1500 mm的反射光栅上。为了满足相位匹配条件，入射角设为21°，对应负一级衍射角为57.3°。一个半波片（HWP1）将衍射光由水平偏振光转换为竖直偏振光，同时，由一对焦距分别为200 mm和100 mm的透镜组成的4f成像系统使入射到铌酸锂表面上的衍射光成缩小（1/2）的像。由此可将800 nm泵浦光的波前倾斜至62°，以满足产生的THz波和红外脉冲在铌酸锂晶体中的相位匹配条件并降低输出THz波的色散。铌酸锂表面的泵浦激光光斑为椭圆形，其长轴约为3 mm，短轴约为1 mm。用于产生THz波的铌酸锂晶体为三棱柱形，其竖直方向为晶体的z轴，截面为等腰三角形，两个底角均为62°，晶体被放置在第二个透镜的焦平面上。

图 1. 基于飞秒激光放大器泵浦的铌酸锂强场THz非线性时域光谱系统

Fig. 1. Strong field THz nonlinear time domain spectrometer based on lithium niobate pumped by a femtosecond laser amplifier

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上述所述剩余的20%能量由分束镜2（BS2）进一步分束。第一分束经延迟线2（DL2）后作为THz发射光谱和OPTP的泵浦光，之后经透镜聚焦后穿过离轴抛物面镜2（OAP2）的小孔入射到样品表面。延迟线2用于控制800 nm泵浦光和THz探测光之间的时间延迟。第二分束经分束镜3（BS3）后，一部分被引导入射到ZnTe发射晶体（ZnTe 1），产生弱场THz波（图1中的蓝色光路），其偏振方向由一个半波片（HWP2）控制。弱场THz波经由THz分束片（THz-BS，由高阻硅片实现）与强场THz波合束，作为OPTP和TPTP的探测光。

剩下的800 nm飞秒光经延迟线1（DL1）被引导透过OAP4的小孔，与强场THz波、弱场THz波共同聚焦在ZnTe探测晶体（ZnTe 2）上，由ZnTe探测晶体、四分之一波片、沃拉斯顿棱镜和一对平衡探测器组成的电光采样系统通过线性电光效应进行THz脉冲的相干探测^［42］。

3　强场THz静态非线性光谱

强场THz静态光谱系统如图2（a）所示，机械斩波器设置在泵浦光路中光栅之前的位置，斩波频率设置为500 Hz。铌酸锂晶体辐射的THz脉冲经准直后聚焦到样品位置，再经两个离轴抛物面镜聚焦到ZnTe探测晶体上，与延迟线1中的探测光在时间和空间上重合。基于电光采样原理采集THz时域波形。此时光路中有两条可以选择的延迟线，笔者选择移动延迟线1而固定延迟线3来进行THz波形的时间分辨探测。如图2（b）所示，在常温下（T=293 K），通过调整激光脉冲的脉宽来抑制激光在晶体中的其他非线性效应^［43］，如自相位调制（SPM）^［44］等。当脉宽达到280 fs，铌酸锂晶体的泵浦功率达到1.5 W（对应的单发泵浦脉冲能量为3 mJ）时，可以产生能量约6.5 μJ的THz脉冲，室温下的最大转换效率约为0.22%。对泵浦光路的光栅角度、成像关系等进行精细的优化和调整后，测量了泵浦光功率与THz能量的依赖关系，并计算得到了相应的转换效率。随着泵浦光功率提高，测量的THz能量单调上升，未出现饱和现象；当泵浦光功率较低时，转换效率随泵浦光功率的提高而上升，当泵浦光功率达0.75 W时，转换效率维持在0.20%以上；泵浦光功率提高至1.25 W后转换效率不再继续提高，出现饱和现象。此时，若继续提高泵浦光功率，则THz能量可以继续提高，直至达到阈值。

图 2. 强场THz非线性光谱光路和强THz脉冲特性。（a）光路图，需要用反射镜替换图1中50∶50的分束片，以集中铌酸锂泵浦光的能量；（b）测量的THz脉冲能量和对应的转换效率与泵浦光功率的依赖关系；（c）在OAP2焦点处测量的直径约为1.6 mm（1/e）的聚焦THz光斑的轮廓；（d）（e）当泵浦功率为1.5 W时产生的强THz脉冲时域波形及其对应的峰值频率为0.4 THz的频谱；（f）使用液晶感温显色纸探测聚焦THz光斑

Fig. 2. Nonlinear strong field THz path and characterization of the realized strong THz pulse. (a) Optical path setup for the strong THz spectroscopy (it is necessary to replace the 50∶50 beam splitter in Fig. 1 with a mirror to concentrate the power of the pump light input to lithium niobate); (b) measured THz energy and corresponding conversion efficiency as a function of the pump power; (c) focused THz beam profile with a diameter of about 1.6 mm (1/e) measured at the focus of OAP2; (d)(e) a typical strong THz temporal waveform when the pump power is 1.5 W and its corresponding frequency spectrum with a peak frequency of 0.4 THz; (f) detection of focused THz beam profile using liquid crystal thermochromic paper

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图2（c）显示了THz光斑的形状轮廓，该光斑形状是在光路中放置样品后的THz焦点位置测得的。聚焦光斑的直径为1.6 mm（1/e），光斑呈高斯型分布。由于传输损耗的存在，测得该位置处的最大单脉冲能量为4.8 μJ。当泵浦功率为1.5 W时，基于电光采样测得了典型的THz时域波形及其频谱，如图2（d）和图2（e）所示。脉冲宽度约为0.6 ps（半峰全宽），峰值频率位于约0.4 THz处，高频分量可以达到2 THz。由单脉冲能量、脉冲持续时间和光斑大小等参数计算得到样品位置处的THz场强最高可达350 kV/cm。此外，还利用液晶感温显色纸对聚焦的THz光斑进行了探测，图2（f）是使用不同能量的飞秒激光泵浦铌酸锂晶体时测得的聚焦THz光斑。当液晶感温显色纸（深圳幻彩变色科技有限公司，YJ2822）的局部位置被外在因素加热时，该位置颜色会加深。THz辐射使得液晶感温显色纸温度升高，相应位置的颜色加深，通过颜色变化即可探测THz波。当泵浦激光的能量大于0.5 mJ时，对应的THz能量为0.67 μJ，可以观测到深颜色的THz光斑。随着泵浦激光的能量增强，焦点处的THz场强增大，THz光斑处的颜色逐渐加深而形状无明显变化。由此可见，液晶感温显色纸是一种可靠、使用灵活、价格低廉、无须其他设备的强场THz光斑探测手段。

3.1　Z‑扫描强场THz非线性光谱

Z-扫描是研究THz场致非线性效应的重要方法之一，笔者使用两种硅片依赖于电场强度的非线性吸收来显示强场THz的非线性物态调控能力。一种硅片是厚度为0.3 mm的N型掺杂硅片，掺杂密度约为10¹⁵ cm^-3；另一种是厚度为0.5 mm的高阻硅片（电阻率大于10 kΩ·cm）。采用Z-扫描方法改变THz电场强度，强THz脉冲正入射至样品表面，当样品放置在OAP2的焦点处时，记Z＝0 mm，对应于聚焦的峰值THz强场。图3显示了两种不同硅片的透射率与其最小透射率之比（即相对THz透射率）与位置Z的关系，其中菱形是掺杂硅片的结果，灰色圆圈是高阻硅片的结果。当样品沿THz入射方向（Z方向）远离焦点时，THz电场强度降低。如图3所示，在高阻硅片中未发现存在非线性吸收现象。然而，对于掺杂硅片，其透射率与最小透射率之比随着THz电场强度的增加而增大，其最大透射率是最小透射率的1.2倍，显示出强烈的非线性现象。这一现象可以通过掺杂硅片导带中电子的谷间散射效应来解释^{［23，45］}：低能谷中的电子可以被强THz场激发到导带中的高能谷，而高能谷中的电子具有更大的有效质量，导致迁移率和电导率下降，在实验中表现为THz的透射率增大。Z-扫描可以用来简单直接地观测强THz场诱导的非线性现象。

图 3. 掺杂硅片和高阻硅片的相对THz透射率随Z位置的变化

Fig. 3. Relative THz transmittance of the doped and high-resistivity Si as a function of Z-position

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3.2　强场THz自探测光谱

通过Z-扫描观测非线性效应不需要测量完整的THz光谱，只需要测量THz透射信号的峰值即可。利用延迟线1进行时域光谱扫描，测量THz透射波形，对其进行傅里叶变换后可以得到频域信息，从而可以观测强THz诱导的透射率谱自调制。先前的研究表明^［46］，在不同场强的THz入射场下，THz非线性超表面的透射谱上会出现非线性共振频率移动。该超表面由金劈裂谐振器（SRRs）矩形阵列组成，其单个单元如图4（a）所示。金环矩形单元的周期为69 μm，环内侧壁间距为47 μm，臂宽为6 μm，厚度为80 nm，在其中的一个臂上加工了宽度g=15 nm的纳米缝。金环矩形单元生长在厚度为0.5 mm的高阻硅衬底上。仿真计算表明，当入射THz波的电场方向沿包含纳米缝的臂的方向时（TM偏振），在纳米缝处会产生约10³量级的局部场增强^［46-47］。如图4（b）所示，在强THz场诱导的包含THz非线性超表面的样品中观察到了TM偏振下的非线性效应。当入射场的场强从较弱的2.5 kV/cm提高到较强的180 kV/cm时，共振频率从0.73 THz下降到0.68 THz，产生了约50 GHz的非线性频率红移。在空白的高阻硅衬底上，类似的现象不会被探测到。这种非线性频率自调制是由超表面纳米缝处的局部场增强导致的。当入射场强为2.5 kV/cm时，纳米缝可被视为绝缘介质；当入射场强提高到180 kV/cm时，纳米缝处增强的电场诱导级联碰撞电离导致载流子倍增，使得局部衬底的电导率提高，纳米缝闭合，表现为共振频率红移。数值仿真结果如图4（c）所示，2.5 kV/cm的入射场对应于纳米缝打开（电导率为0 S/m），180 kV/cm的入射场对应于纳米缝闭合（电导率为5×10⁵ S/m），与实验结果的变化趋势相同。强THz自探测光谱技术具有观察由碰撞电离导致的非线性频率移动等非线性效应的强大能力。

图 4. 强场THz诱导的非线性频率调制。（a）TM偏振的THz入射脉冲示意图；（b）（c）在入射场强为2.5、180 kV/cm下测量的TM偏振脉冲的透射率谱及其对应的仿真结果

Fig. 4. Strong field THz induced nonlinear frequency modulation. (a) Schematic of TM polarization of the incident THz pulse; (b)(c) measured transmission spectra under TM polarization at the incident field intensities of 2.5 and 180 kV/cm and its corresponding simulation results

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4　强场THz泵浦‑探测光谱

4.1　THz泵浦‑THz探测

THz泵浦-THz探测（TPTP）系统如图5（a）所示。将铌酸锂产生的强场THz作为泵浦光，将ZnTe发射晶体产生的弱场THz作为探测光，采用THz分束片将泵浦光和探测光合束，合束后的光经OAP2共线地聚焦到样品位置。本系统使用高阻硅片将THz泵浦光和THz探测光合束，会损失掉一部分泵浦能量，实测的THz泵浦光在样品位置处聚焦的场强约为180 kV/cm。THz泵浦光的偏振方向为竖直方向，THz探测光的偏振方向可由二分之一波片（HWP2）通过调节入射至ZnTe发射晶体的800 nm近红外光的偏振方向来调节，一般设置为水平偏振。在OAP3和OAP4之间设置一个起偏方向为水平偏振的THz偏振片，它只允许探测光通过，抑制THz泵浦光。笔者采用的硅片合束的方法相较于使用偏振片合束可以明显简化正交偏振合束的光路调整过程，而且适用于对入射偏振敏感的样品（即要求THz探测光有THz泵浦光偏振方向的分量），与后文中使用的非正交偏振合束需求兼容。此外，将机械斩波器设置在THz探测光路上，斩波频率设置为500 Hz；同时，锁相放大器采集重复频率为500 Hz的信号，进一步抑制THz泵浦信号的干扰。进行TPTP实验时，通过延迟线3（DL3）来调整THz泵浦和THz探测之间的相对时间延迟。此外，该系统还具备光谱分辨的TPTP能力，可在调节THz泵浦光与THz探测光之间时间延迟的同时，进行完整的THz时域透射谱扫描，对THz时域透射谱进行傅里叶变换后，可在时间分辨的THz频谱中提取感兴趣的信息。

图 5. TPTP技术。（a）TPTP系统光路图；（b）THz泵浦和THz探测的偏振方向与SRRs取向的关系；（c）THz泵浦前后的典型THz探测透射率谱，表现出45 GHz的频率移动；（d）高阻硅衬底上THz纳米超表面的共振频率-时间延迟TPTP动力学曲线

Fig. 5. THz pump-THz probe (TPTP) technology. (a) Optical path diagram of TPTP system; (b) relation between the polarization direction of THz pump and THz probe and the orientation of SRRs; (c) typical THz probe transmission spectra before and after THz pump, showing a frequency shift of 45 GHz; (d) TPTP dynamic curve of resonant frequency-time delay for THz-nano metasurface on highly resistive silicon substrate

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尽管TPTP中可用的THz泵浦场强达到了180 kV/cm，但对于一些材料而言尚不足以激发出明显的非线性效应。这里仍然使用THz纳米非线性超表面来进一步增强THz局部场强。研究表明^［46］，当入射的TM偏振的THz脉冲场强达到60 kV/cm时，纳米缝处增强的电场足以诱导衬底的碰撞电离，导致局部电导率提高，SRRs表现为“闭合”状态，如3.2节所述，THz透射谱中的共振频率向低频移动（是一种自共振频率调制现象）。

利用TPTP技术，观测到了THz泵浦脉冲对THz探测脉冲的共振频率调制现象。由于该THz非线性超表面对入射场的偏振敏感，要求THz泵浦和THz探测均以TM偏振作用于超表面，再考虑到THz探测光的信噪比，将SRRs含有纳米缝的臂的方向设置为与THz泵浦偏振方向成45°夹角，并通过HWP2将THz探测光的偏振方向调整成沿含有纳米缝的臂的方向，如图5（b）所示。由此，THz泵浦的有效作用场强降至127 kV/cm，仍足以“闭合”纳米缝。随后利用THz偏振片抑制THz泵浦光，而THz探测光的水平分量仍可以通过并被探测到。THz泵浦前（约-3.9 ps）和THz泵浦后（约4.7 ps）的THz探测光的透射率谱如图5（c）所示，THz泵浦导致THz探测光的共振频率从0.746 THz下降至0.701 THz，产生了45 GHz的红移。时间分辨的共振频率动态移动如图5（d）所示，其中实线为实验数据，虚线为THz泵浦前后实验数据的平均值。基于平均值计算的共振频率从0.737 THz下降到0.705 THz，并在测量的时间窗口内几乎没有恢复，这是由于高阻硅衬底的载流子寿命远长于测量窗口范围。该现象直接表明了载流子是由高阻硅衬底中的强THz场诱导的碰撞电离导致的。TPTP系统为强THz场致半导体载流子动力学等研究提供了有力手段。

4.2　光泵浦‑强弱THz交替探测

光泵浦-强弱THz交替探测如图6（a）所示，这里使用铌酸锂晶体产生的强THz辐射作为探测光，用于样品激发的800 nm泵浦光经由延迟线2并穿过OAP2上的小孔，与THz探测光共线入射到样品表面并激发样品。泵浦光和探测光之间的时间延迟可由延迟线2或延迟线3来调整。在强THz探测光产生后，其强度可由一对线栅THz偏振片调控。泵浦光的最大单发能量为244 μJ，样品上光斑的直径由聚焦透镜的位置进行调整，约为2 mm或更小。由于引入强THz波作为探测光，通过改变强THz探测光的入射场强，该技术可以观测不同强度的THz场-光致非线性效应并对其进行分析。与后文的光泵浦-弱场THz探测（OPTP）技术相比，光泵浦-强弱THz交替探测拓展了材料研究的维度，THz场强成为新的依赖项而被引入到泵浦-探测技术中。

图 6. 光泵浦-强弱THz交替探测技术。（a）光泵浦-强弱THz交替探测系统光路图；（b）（c）不同入射场强下的THz透射率谱；（d）对应于（b）、（c）的仿真结果

Fig. 6. Optical pump-strong and weak THz alternate probe technology. (a) Optical path diagram of optical pump- strong and weak THz alternate probe system; (b)(c) THz transmission spectra with different incident field strengths; (d) numerical simulation results corresponding to (b) and (c)

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利用该技术可以对THz非线性超表面产生的不同场强THz场诱导的高阻硅衬底的谷间散射和碰撞电离进行观测。高阻硅衬底由83 μJ/cm²泵浦通量的800 nm飞秒激光进行光掺杂，激发光生载流子。光泵浦和THz探测之间的时间延迟为46 ps，远小于高阻硅的载流子寿命。如图6（b）所示，当入射THz的场强由0.53 kV/cm逐渐提高至64 kV/cm时，共振频率蓝移，且在3.3~64 kV/cm的入射场强下，远离共振频率的低频（小于0.3 THz）处的透射率几乎没有变化，这表明谷间散射导致的电导率降低仅发生在纳米缝处。根据高阻硅衬底的弱场THz透射谱在泵浦前后的变化，笔者估计泵浦后的电导率约为650 S/m。以此数据进行仿真的结果如图6（d）所示，在仿真中仅降低纳米缝处的电导率至25 S/m，仿真得到的变化趋势与实验结果相同。继续提高入射THz场强，如图6（c）所示，共振频率开始红移，共振强度逐渐提高，远离共振频率的低频处的透射率提高。裸衬底的实验结果显示，当入射THz场强大于64 kV/cm时会发生谷间散射，导致电导率下降（此处未显示）。这表明大面积衬底的电导率下降。共振频率红移是由于纳米缝处局部增强的入射THz探测光的场强足以诱导纳米缝处的衬底发生碰撞电离，纳米缝处的电导率增大，从而逐渐表现为纳米缝闭合。图6（d）所示的仿真结果与实验结果的趋势相同。然而，实验和仿真结果并不完全相同，这是因为：高斯分布的THz光斑在不同的SRRs处的场强不同，使得衬底和纳米缝处的电导率随着位置的变化而变化，而数值仿真中并没有考虑这一因素。总之，强弱THz交替探测为在光泵浦下观测由THz场诱导的光谱非线性自调制的变化过程提供了可靠方法，同时为研究THz场致非线性效应的变化过程提供了可选手段。

4.3　光泵浦‑弱场THz探测

光泵浦-弱场THz探测（OPTP）系统如图7（a）所示，弱场THz产生部分与TPTP系统弱场THz产生部分相同。入射到ZnTe发射晶体的泵浦光单发能量为270 μJ，其辐射的THz探测脉冲的时域波形及频谱如图7（b）和图7（c）所示，具有接近3 THz的频谱宽度。THz探测脉冲经一个THz分束片（THz-BS）反射并由OAP2聚焦至样品位置，与800 nm泵浦光在空间上重合。在本OPTP系统中，THz探测光的光程固定，可利用延迟线2控制800 nm泵浦光与THz探测光之间的时间延迟，进行光泵浦-THz探测实验。此外，与TPTP系统类似，该系统还具备光谱分辨的OPTP能力，可以对包含不同频率信息的光激发动力学进行更全面的分析。

图 7. OPTP技术。（a）OPTP系统光路图；（b）（c）由ZnTe光整流产生的弱场THz探测脉冲波形及其频谱；（d）在泵浦通量为63 μJ/mm²、中心波长为800 nm的泵浦光激发下，N掺杂硅的弱场THz探测的THz时间分辨光谱；（e）在相同的泵浦光条件下，以强场THz作为探测光探测的生长在单抛蓝宝石衬底上的15 nm厚的拓扑绝缘体Bi₂Te₃薄膜的THz时间分辨光谱

Fig. 7. Optical pump-THz probe (OPTP) technology. (a) Optical path of OPTP system; (b)(c) weak-field THz probe temporal pulse waveform generated by ZnTe crystal optical rectification and its frequency spectrum; (d) THz time-resolved spectrum of N-doped silicon probed by weak-field THz under pump excitation with central wavelength of 800 nm and pumping fluence of 63 μJ/mm²; (e) under the same pump conditions, time-resolved spectrum of 15 nm thick topological insulator Bi₂Te₃ film grown on a single-sided polished sapphire substrate was detected by the strong-field THz probe

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在OPTP中，样品被泵浦光激发后，价带电子被激发，产生电子-空穴对。样品内载流子浓度的增加使得其对THz的吸收增加，表现为透射率迅速降低，之后随着载流子的复合，样品的THz透射率会在数十μs至数十ps的时间尺度之内逐渐弛豫至样品被激发前的状态。半导体中载流子的弛豫过程可以按指数衰减拟合，例如使用单指数衰减模型。

式中：ΔT为光泵浦诱导的透射THz探测脉冲峰值的变化，ΔT=T-T0，T和T₀分别为存在和不存在光泵浦时THz探测脉冲透射信号的峰值；A、B为待拟合的常数；τ为载流子弛豫过程中对应的载流子寿命。

厚度为300 μm、晶向为〈100〉的N型掺杂硅在泵浦通量为63 μJ/mm²、中心波长为800 nm（光子能量为1.55 eV）的泵浦光激发下，瞬态变化ΔT/T0随泵浦光与THz探测光间时间延迟的变化曲线如图7（d）所示，蓝线为实验数据，红线为单指数衰减拟合结果。THz时间分辨光谱在延迟时间τ=0附近出现快速降低的下降沿，随即由于载流子的复合又逐渐恢复。由于硅的载流子寿命长，在图7（d）所示的窄时间窗口中还看不到明显的载流子复合过程。类似地，本系统还可以使用铌酸锂产生的强场THz脉冲代替ZnTe产生的弱场THz脉冲作为探测光。以强场THz作为探测光，在同样的泵浦通量下，800 nm光泵浦生长在单抛蓝宝石衬底上的15 nm厚的拓扑绝缘体Bi₂Te₃薄膜的瞬态变化ΔT/T0如图7（e）所示，此时可以清晰地看到载流子的复合过程，表明了ps量级的短载流子寿命。

需要说明的是，利用图7（a）所示的OPTP系统光路可以进一步实现光泵浦-强场THz泵浦-弱场THz探测（OPTPTP）。光泵浦所经过的延迟线2和强场THz泵浦所经过的延迟线3产生独立控制的时间延迟，材料的初始状态先由光泵浦激发（例如半导体中不同载流子浓度的光掺杂），继而由THz泵浦引发状态的改变（例如半导体中的碰撞电离引起的载流子浓度的变化），最后用THz探测对上述过程进行动力学（光谱分辨）探测。

5　THz发射光谱

THz发射光谱系统如图8（a）所示，不需要外加THz场，仅观测800 nm激光泵浦样品产生的THz辐射。在此状态下，遮挡铌酸锂晶体和ZnTe发射晶体的泵浦光源，延迟线2保持不动，通过移动延迟线3改变探测光的光程来探测样品在800 nm激光泵浦下发射的THz波形。与OPTP系统相同，泵浦光的最大单发能量为244 μJ，经透镜聚焦后，样品上的光斑直径约为2 mm或更小。

图 8. THz发射光谱技术。（a）THz发射光谱系统光路图；（b）飞秒激光脉冲激发W/CoFeB/Pt异质结产生THz辐射；（c）（d）外加反向磁场导致辐射THz变化的原理和波形

Fig. 8. THz emission spectroscopy technology. (a) Optical path of THz emission spectroscopy system; (b) femtosecond laser pulse exciting W/CoFeB/Pt heterostructures to generate THz radiation; (c)(d) principle and waveform of the radiated THz signal variation induced by external opposite magnetic fields

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THz发射光谱技术是研究THz源的重要手段之一。在常见的THz源中，光电导天线需要外加电场；非线性晶体由光整流效应产生THz波，具有信号强、频谱宽的优点，但非线性晶体中存在损伤阈值和声子吸收，导致产生的强THz辐射受限。另一种逐渐发展起来的自旋电子THz源利用飞秒泵浦光与铁磁薄膜相互作用的原理产生THz辐射，具有超宽带辐射、可实现强场辐射、廉价且高效等优点^［48］。如图8（b）所示，使用飞秒激光脉冲与生长在石英衬底上的W（2 nm）/CoFeB（2 nm）/Pt（2 nm）构成的金属/铁磁/金属（NM/FM/NM）结构相互作用^［49］，通过控制外加磁场产生THz辐射。

如图8（c）所示，在飞秒激光作用下，CoFeB产生超快自旋流，而后自旋流注入到强自旋轨道耦合的重金属层中。由于逆自旋霍尔效应，纵向的超快自旋流js转换为横向的超快电荷流jc，并产生相干THz辐射，辐射强度为ETHz∝jc∝γ⋅js×M/Ms，式中γ为材料的自旋霍尔角，M为磁化强度，Ms为饱和磁化强度。因此，外加磁场可以调控THz辐射的偏振方向。在约3.18×10⁴ A/m的外加磁场强度和64 μJ/cm²的泵浦通量下，不同外加磁场方向下产生的THz辐射如图8（d）所示，表现出相位翻转。该系统可用来对非线性晶体、自旋电子发射器等多种THz源的发射特性进行研究。若将固定位置的样品架更换成一个可以调整样品位置的二维平移台，就可构成激光THz发射显微镜系统，若进一步配备显微物镜、CCD相机等元件，就可用于研究小尺寸样品的THz发射光谱。

6　结论

随着对通信频段频率和通信速率要求的提高，开发THz频段功能材料的需求日益增加，而综合研究THz与物质相互作用是其中的关键。针对材料研发在强场THz非线性光谱、THz泵浦-THz探测、强场THz泵浦-光探测、光泵浦-THz探测、THz发射光谱等技术上的测试要求，笔者研发了一套铌酸锂强场THz非线性综合时域光谱系统。本文以常见的半导体材料硅为例，对多种强场THz非线性光谱技术的具体实验方法进行了研究和说明，揭示了该系统在基础研究中的综合能力和重要作用。此外，该系统还具有很强的拓展性，通过进一步改造可以实现2D-THz光谱、THz电子加速、THz克尔效应等研究功能。这种高集成、小型化的THz光谱仪为非线性THz光谱技术在物理、电子、材料、生物和工程等领域提供了应用空间。