辐射研究与辐射工艺学报
2023, 41(6): 060702
1 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所，安徽 合肥 230031
2 中国科学技术大学，安徽 合肥 230026
3 中国科学院大学，北京 100049
针对快速、高分辨获取CO2排放量并有效识别CO2排放源分布的需求，集成了近红外差分吸收光谱遥测系统，研究了反演CO2浓度信息的近红外差分光学吸收光谱算法，并结合通量算法估算了典型排放源的排放通量。分别选取电厂和合肥市科学岛为观测点，开展了对典型点排放源和复杂背景下面排放源的CO2浓度分布研究，分析了参考光谱的选择对于结果反演的影响，选择背景光谱为参考谱，获取了CO2柱浓度信息，柱浓度反演误差可达到0.79%，并利用双三次插值算法得到了高空间分辨的CO2柱浓度二维浓度分布结果，结合浓度分布结果和观测参数计算了电厂CO2的排放通量为1925 kg，其中测量距离估算误差为主要误差源。初步开展了对合肥市边界层CO2浓度分布的研究，获得了合肥市大气边界层郊区、电厂区和城市区的CO2浓度分布特点，该研究对下一步开展城市温室气体排放的评估具有重要意义，为城市碳排放遥测提供了一种可靠的技术和方法。
光谱学 近红外差分吸收光谱 光学遥测 二氧化碳浓度分布 排放通量 光学学报
2023, 43(24): 2430004
1 安徽大学物质科学与信息技术研究院安徽省信息材料与智能传感实验室，安徽 合肥 230601
2 中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室，安徽 合肥 230031
3 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心，福建 厦门 361021
4 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院，安徽 合肥 230026
提出一种基于卷积神经网络（CNN）和支持向量回归机（SVR）的多轴差分光学吸收光谱（MAX-DOAS）对流层NO2垂直分布预测方法。将2019年南京站点采集的原始MAX-DOAS数据通过QDOAS软件拟合获取O4和NO2差分斜柱浓度，结合基于最优估算的气溶胶和痕量气体廓线反演算法——PriAM算法反演了对流层NO2廓线，并将其作为预测模型的输出。此外，通过平均影响值方法进行预测模型输入变量的选择，确定了MAX-DOAS数据、温度、气溶胶光学厚度和低云覆盖率为模型的最佳输入变量。通过实验优化网络结构和参数，最终建立预测模型在测试集与PriAM的平均百分比误差仅为9.14%，与单独建立的CNN、SVR、反向传播模型相比，平均百分比误差分别降低了8.22%、6.00%、32.28%。因此，CNN-SVR能够利用MAX-DOAS数据对对流层NO2廓线进行有效预测。
大气光学 卷积神经网络 支持向量回归机 多轴差分吸收光谱 对流层NO2廓线 光学学报
2022, 42(24): 2401001
1 中国科学院合肥物质科学研究院, 安徽光学精密机械研究所, 环境光学与技术重点实验室, 安徽 合肥 230031
2 中国科学技术大学研究生院科学岛分院, 安徽 合肥 230026
5 中国环境监测总站, 国家环境保护环境监测质量控制重点实验室, 北京 100012
大气水汽的吸收强度从微波区域到可见蓝光区域逐渐降低, 然而在紫外波段的吸收却经常被人忽略。 多轴差分吸收光谱(MAX-DOAS)技术是一种被动光学遥感技术, 可以同时反演气溶胶、 多种痕量气体(如NO2, SO2, HCHO, HONO等)以及水汽, 常用于区域大气立体分布及输送监测, 具有成本低、 时间分辨率高、 稳定、 可实时监测等特点。 水汽是一种重要的温室气体, 在紫外波段反演一些痕量气体时水汽的吸收经常不被考虑, 可能对紫外波段痕量气体的反演造成影响, 从而产生系统误差。 介绍了基于MAX-DOAS对紫外波段大气水汽的反演, 于2020年6月1日—9月24日在西安乾县进行观测, 通过选取最优反演波段, 并将反演结果与可见蓝光波段的水汽进行对比, 证实了紫外波段存在水汽吸收, 评估了紫外水汽的吸收对同波段痕量气体反演的影响。 首先, 根据不同拟合波段反演的水汽均方根误差(RMS)以及水汽和O4的吸收截面情况, 选取紫外和可见蓝光波段水汽的最优反演波段分别为351~370和434~455 nm。 其次, 通过DOAS拟合得到紫外和可见蓝光波段O4和H2O的对流层差分斜柱浓度(DSCD), 分别将紫外和可见波段的O4 DSCD和H2O DSCD做相关性分析, 两个波段O4 DSCD的相关系数r=0.85, H2O DSCD的相关系数r=0.80。 为消除不同波段的辐射传输差异, 将同波段的H2O DSCD和O4DSCD作比值, 两个波段H2O DSCD/O4DSCD的相关系数r=0.89。 紫外和可见蓝光波段H2O DSCD/O4DSCD的高相关系数表明, 即使在相对沿海城市水汽浓度较低的西安市, 在363 nm附近的紫外波段同样存在水汽吸收, 这将会对采用DOAS技术在紫外波段反演其他痕量气体造成影响。 最后, 分别对可能受紫外波段水汽吸收影响的气体(O4, HONO和HCHO)进行DOAS反演误差评估, 紫外波段水汽的吸收将使O4 DSCD, HONO DSCD以及HCHO DSCD在DOAS拟合过程中增加, 分别对应于+1.16%, +8.55%和+9.04%的变化。
多轴差分吸收光谱 紫外波段 水汽 误差评估 MAX-DOAS Ultraviolet band Water vapor Error evaluation 光谱学与光谱分析
2022, 42(10): 3314
1 安徽大学物质科学与信息技术研究院,安徽 合肥 230601
2 淮北师范大学污染物敏感材料与环境修复安徽省重点实验室,安徽 淮北 235003
3 中国科学院安徽光学精密机械研究所!环境光学与技术重点实验室,安徽 合肥 230031
4 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心,福建 厦门 361021
5 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院,安徽 合肥 230025
HONO作为大气OH自由基的前体物和重要贡献源, 影响着大气中污染物的氧化降解, 控制着对流层大气的自净能力, 对灰霾和光化学烟雾形成起到重要作用, 同时受污染排放特征、 垂直传输和混合、 非均相反应和大气光氧化等影响, HONO具有明显的垂直分布特征, 因此探究大气中HONO的垂直分布特征对于了解大气灰霾和光化学污染的形成和控制都十分重要。 MAX-DOAS作为一种被动遥感技术, 能够快速有效地获取大气中污染物的立体分布特征。 采用MAX-DOAS仪器对合肥市科学岛2017年12月冬季大气HONO和NO2进行了立体探测, 通过基于最优估算的气溶胶和痕量气体廓线反演算法PriAM获取了两种气体的垂直分布特征。 研究结果表明, 在观测期间NO2在近地面10 m内体积混合比(VMR)和垂直柱浓度(VCD)的范围分别在0.51×1011~20.5×1011 molecules·cm-3和6.0×1015~5.5×1016 molecules·cm-2, 在垂直方向上其浓度主要集中在1 km内, 且在近地面浓度混合均匀。 HONO的VMR和VCD分别在0.03×1010~5.1×1010 molecules·cm-3和3.5×1014~7.0×1015 molecules·cm-2之间, 浓度高值出现在100 m内, 浓度随高度的升高而明显下降。 通过对HONO和NO2的对比发现, HONO/NO2比值在0.17%~16.0%(VMR)和1.0%~25.0%(VCD)之间, 表明研究期间HONO主要来自于NO2的转化。 对冬季一次典型污染过程(2017.12.26—2017.12.31)分析, HONO/NO2的比值大于5%, 且HONO的浓度值升高(大于0.26×1011 molecules·cm-3), 表明污染条件下NO2向HONO的转化作用变强。 结合风场信息研究发现, 污染期间研究区域的NO2和HONO浓度受到合肥市城区、 安徽北部和西北部地区传输的影响。
多轴差分吸收光谱 二氧化氮 气态亚硝酸 垂直分布 反演算法 Multi-Axis differential optical absorption spectroscopy NO2 HONO Vertical distribution Inversion algorithm 光谱学与光谱分析
2022, 42(7): 2039
1 西安建筑科技大学土木工程学院, 西安 710055
2 西京学院土木工程学院, 西安 710123
为提升寒冷地区建筑结构的实时损伤监测效果, 研究了硫酸盐-冻融循环作用下采用短切碳纤维与铁尾矿作为导电材料制备的自感应水泥砂浆的耐久与压敏性能。利用质量损失、相对动弹性模量及抗压强度损失为依据探讨耐久性能变化规律, 以电阻率变化率-压应力的相关关系反映硫酸盐-冻融循环作用下压敏性能发展规律并解释其导电机理, 并采用平均应力敏感系数评价硫酸盐-冻融循环作用下压敏性能稳定性。结果表明, 碳纤维体积掺量为0.4%、铁尾矿替代率为30%(质量分数)组合掺入水泥砂浆时,其耐久性能与压敏性能均达到较高水平, 但硫酸盐-冻融循环造成的孔洞与裂缝会导致铁尾矿碳纤维水泥砂浆电阻率变化率-压应力呈一阶指数衰减关系, 可采用Plane模型来反映平均应力敏感系数衰减程度与冻融循环次数、铁尾矿替代率之间良好的相关关系。
铁尾矿 短切碳纤维 硫酸盐-冻融循环 压敏性能 应力敏感系数 Plane模型 iron tailings chopped carbon fiber sulfate freeze-thaw cycle piezoresistivity stress sensitivity coefficient Plane model
1 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所, 安徽 合肥 230031
2 中国科学技术大学, 安徽 合肥 230026
3 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心中国科学院城市环境研究所, 福建 厦门 361021
4 安徽大学物质科学与信息技术研究院信息材料与智能感知安徽省实验室, 安徽 合肥 230601
针对准确、快速、便携测量大气中CO2、CH4等温室气体的需要,本文介绍了一种基于可调谐法布里-珀罗干涉仪(FPI)传感器的多波长温室气体测量系统。将FPI作为波长选择元件,利用干涉滤波片实现了在3100~4400 nm(波数范围为3226~2273 cm -1)波段内的连续测量。通过将测量的吸收光谱和CO2的吸收截面拟合获得相关系数,进而计算得到CO2的气体浓度。为了校正仪器分辨率低带来的非线性吸收效应,采用迭代算法优化CO2的吸收截面。 结果显示,相比于直接拟和计算,CO2浓度为4.08×10 -4时测量误差降低了18%。对系统的干扰优化、仪器精度、探测限等参数进行了验证,实验结果表明,气室内残留的CO2浓度小于1×10 -6,仪器精度为±1.32×10 -6,当时间分辨率为10 min时,系统的探测限为1.13×10 -6(2σ,2倍标准偏差)。此外,利用该系统在合肥市科学岛进行了一个星期的室外测量,获得了CO2浓度的日变化结果及昼夜特性,验证了系统的稳定性和可靠性。
测量 红外光谱 二氧化碳 可调谐法布里-珀罗干涉仪 光学气体传感器 光学学报
2021, 41(18): 1812004
1 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所, 环境光学与技术重点实验室, 安徽 合肥 230031
2 中国科学技术大学, 安徽 合肥 230026
3 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心, 中国科学院城市环境研究所, 福建 厦门361000
4 安徽大学物质科学与信息技术研究院, 安徽 合肥 230039
2020年2月29日至3月14日,针对疫情期间武汉的NOx污染问题,本文采用车载MAX-DOAS和便携式紫外DOAS对武汉三环的NOx排放进行了协同观测。利用车载DOAS获取了走航沿线的NO2柱浓度分布,结合便携式紫外DOAS测量的NO和NO2浓度计算得到[NOx]/[NO2],然后耦合风场计算得到了武汉三环NOx的排放通量及误差。结果表明:观测期间武汉三环NOx的平均排放通量约为10.78 mol/s,最低为7.78 mol/s,最高为15.71 mol/s。相对于使用平均[NOx]/[NO2],采用便携式紫外DOAS测量的车载MAX-DOAS走航沿线的实时[NOx]/[NO2],可以有效降低[NOx]/[NO2]误差引起的NOx通量误差,但该方法不推荐在有大量近地面NOx排放源的场景应用。
光谱学 氮氧化物NOx 排放通量 车载MAX-DOAS 光学学报
2021, 41(10): 1030002
1 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院, 安徽 合肥 230026
2 中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室, 安徽 合肥 230031
3 中国科学院城市环境研究所区域大气环境研究卓越创新中心, 福建 厦门 361021
基于大气污染物二维分布遥测系统,开展了被动成像差分吸收光谱技术和图像优化算法相结合的大气污染物二维分布遥测研究。将紫外光谱和可视化图像的双通道系统相结合,实现了污染物浓度信息与可视化图像的精确匹配。针对复杂背景下污染物的数据处理问题,尤其是受浓烟、障碍物遮挡等情况下的数据缺失问题,对观测值进行筛选和处理,再结合烟羽扩散模型和曲面三次样条插值算法对整个区域内的浓度信息进行优化,从而快速获得高空间分辨的污染物二维分布图像信息。
光谱学 差分吸收光谱技术 紫外光谱成像遥测 二维分布 高斯烟羽扩散模型
1 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院, 安徽 合肥 230026
2 中国科学院安徽光学精密机械研究所, 中国科学院环境光学与技术重点实验室, 安徽 合肥 230031
3 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心, 福建 厦门 361021
近年来, 中国经济发展迅速, 工业化程度越来越高, 大气环境污染问题加剧, 严重影响人民的日常生活, 因此对大气污染物的实时监测研究尤为重要。 城市边界层大气中各类污染源排放的相互作用, 使得其污染问题复杂多变, 特别是在重污染过程中污染物在大气中的垂直分布和变化情况问题。 成像差分吸收光谱（I-DOAS）技术用于对污染物空间分布的探测, 国内外对该技术的研究主要基于地基扫描、 机载和星载平台, 因其具有长距离、 多组分、 高分辨同时连续实时观测的特点, 观测范围可从小尺度逐渐向大区域拓展, 可为分析大气环境现状提供重要数据支撑。 地基成像差分吸收光谱技术一般用于对某一污染源的探测, 主要研究其对城市大气边界层污染物分布的探测方法, 其中介绍了基于比尔-朗伯定律的差分吸收光谱（DOAS）原理, 分析了基于“推扫”方式的成像系统的成像原理, 并且以大气中常见污染物NO2为例, 2018年6月12日在合肥市科学岛开展对边界层大气NO2的成像遥测实验, 将多芯光纤束前端与紫外镜头耦合, 后端连接光谱仪狭缝, 紫外镜头搭载于二维转台电机上, 设置二维旋转电机合适的仰角, 水平方向上从0°旋转至90°, 观测区域中主要包括郊区, 电厂区和城市区三个典型区域。 选择天顶太阳光谱作为参考谱, 将测量光谱、 参考谱进行相应多通道光谱合并及提取, 每采集一次可获得相对应的38条光谱。 使用DOAS反演方法对所有测量光谱进行数据反演, 得到38×90组NO2的差分斜柱浓度（DSCD）, 并根据观测角度的几何模型, 将浓度信息与空间维上的像元相匹配, 按照扫描方向进行依次插值重构, 扣除复杂背景后, 获得合肥市边界层NO2差分斜柱浓度的二维分布图像, 并且与当天同时进行实验的MAX-DOAS观测数据作对比, 两者在郊区、 电厂区和城市区的相关系数分别为0.86, 0.87和0.83, 结果表明该系统能够有效获取城市边界层大气污染物浓度分布信息。
差分吸收光谱 城市边界层 二氧化氮 二维分布成像 Differential absorption spectroscopy Urban boundary layer Nitrogen dioxide Two-dimensional distribution imaging
