本工作获得了低温下锇酸钾K2OsO2(OH)4的拉曼光谱, 并对其声子行为进行了研究。在低温下, K2OsO2(OH)4的拉曼光谱信噪比和展宽都得到改善, 由晶胞收缩引起的晶体场扰动使位于高波段的ν1模分裂为ν′1 和 ν″1两个振动模; 而晶体中氢键体系取向的重定向行为使ν2模在低温下发生了不连续变化。

β-Ga2O3是一种宽禁带半导体材料（Eg=4.8 eV）。研究β-Ga2O3在高压（高应力）条件下的相稳定性和晶格动力学特性对其材料应用具有重要的参考价值。目前关于Ga2O3在高压下的晶格动力学特性研究较少，且Ga2O3的β→α的高压相变压力仍然具有争议。本工作采用基于金刚石压砧（DAC）的高压拉曼光谱技术研究了Ga2O3的高压拉曼光谱特性与相变行为。研究发现β→α高压不可逆相变发生在22 GPa。本工作给出了α-Ga2O3和β-Ga2O3各拉曼振动模的压力系数与格林艾森参数，并发现β-Ga2O3的高频和低频拉曼模在压力系数方面存在着较大的非谐特性。

β-镓酸盐(β-gallate)型化合物是一种非常有应用前景的固态离子导体, 在储能领域具有重要的应用价值。 该类型化合物导电层中往往可以容纳过量的碱金属离子, 使得该体系体现出复杂的晶格动力学行为, 这也为进一步理解其导电机制带来了困难。 压力与温度两个参量均可以通过改变原子间的间距而影响材料的结构, 在研究材料的动力学过程, 尤其在研究离子的扩散过程方面有很大的应用价值。 迄今为止, 对于温度依赖的β-镓酸盐型化合物的特性研究很少, 且尚无β-镓酸盐型结构化合物的高压研究。 由于激光拉曼散射技术在研究物质晶格动力学方面的独特优势, 尤其压力与温度依赖的拉曼光谱可以提供重要的结构信息, 是研究物质晶格动力学行为的有效实验手段。 使用大腔体静高压技术成功合成了一种新型的β-镓酸盐型K0.294Ga1.969O3(KGO)晶体, 利用扫描电镜、 能谱对晶体进行了表征, 通过单晶X射线衍射对其晶体结构进行了解析, 并与β-Ga2O3的晶体结构进行了对比分析。 利用高压和变温拉曼光谱研究了KGO导电层中无序碱金属离子的晶格动力学行为。 研究发现, 由尖晶石层与疏松的离子导电层交替排列而成的β-镓酸盐型KGO晶体结构在压力23.3 GPa条件下仍可保持稳定; 由于振动模式不同, 高频拉曼模与低频拉曼模的压力系数存在着显著差异, 并表现出显著的对压力诱导非谐性。 在约300 ℃, KGO中K+发生热激活, 表现在与碱金属K+运动相关的低频拉曼模的强度迅速增加, 而与Ga-O多面体相关的高频振动模强度增加缓慢, 与此同时, K+在沿着导电平面的方向上发生了无序扩散过程。 研究结果将有助于深入地理解β-镓酸盐型结构化合物的导电机制, 而且对于实现β-镓酸盐型化合物精确的计算控制和掺杂尤为重要。

本工作采用自主设计的低温高压装置, 在77 K的低温条件下对纤锌矿型GaN进行了高压拉曼光谱、高压光致发光(PL)光谱以及第一性原理计算研究。拉曼光谱数据表明GaN的拉曼振动模在77 K下发生蓝移约5 cm-1, 但由温度引起的蓝移现象随压强的增加逐渐消失。PL光谱测量得到GaN在77 K常压下带隙为3.470 eV, 并且随着压力增加带隙增大。采用第一性原理杂化泛函HSE方法, 得到了同样的变化趋势。 GaN的激子(ΓBX)特征峰能量随着压强的增加而增加, 拟合得到77 K的条件下激子能量随压强变化关系为: E(P)=3.470+2.89×10-2P+1.1×10-3P2 eV。

聚合氮是一种理想的高能密度材料。本工作在室温下将分子氮加压至136 GPa,利用激光加热至2000 K成功合成以共价N-N单键结合的三维网状立方聚合氮cg-N。采用自主设计的高压低温装置,在173 K到300 K的温度范围内测量了cg-N样品的变温拉曼光谱,观察到不同压力下cg-N的A模声子对温度具有不同的响应。基于多声子耦合模型,研究A模频率的蓝移现象和A模声子对温度的响应特性。结果表明低温条件下cg-N拉曼散射效应中三声子耦合过程占主导,133 GPa时的三声子耦合过程对声子模拉曼频移的影响要小于140 GPa,而四声子耦合过程对声子模拉曼频移的影响要大于140 GPa。

铼具有高体积弹性模量、 高熔点、 优良的抗蠕变性能, 是一种重要科学研究与工程应用材料。 铼的弹性剪切系数C44对温度和压力的响应特性对铼及其合金材料的设计与工程应用具有重要意义。 激光拉曼散射技术在研究不同温度和压力条件下六方密堆积结构(hcp)金属的弹性剪切系数C44上具有独特的优势。 但由于金属的强反射作用和浅的穿透深度, hcp金属的低波数拉曼散射信号往往很难获取, 在一定的温度和压力加载下拉曼信号的获取尤为困难。 利用侧向激发拉曼散射技术, 有效降低了金属强反射对拉曼光谱采集的影响, 成功测量到多晶铼在不同压力与温度条件下的E2g拉曼振动模, 获得铼在常温常压条件的弹性剪切系数(C44=133 GPa)以及其弹性剪切系数C44对温度和压力的响应特性。 研究结果表明, 多晶铼的弹性剪切系数C44模量随压强的增加而增大, 随温度的增加而减小。 这也为用光散射方法研究金属材料剪切模量提供了良好研究方法。

本工作通过高压固相复分解反应(HPSSM)合成块体Re3N。利用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和能量色散X射线分析(EDS)对高压样品进行结构表征与元素成分确定,结果表明利用HPSSM法合成的Re3N具有较高的晶体质量。在77 K到873 K温度范围内利用拉曼散射研究Re3N的晶格振动特性。基于三(四)声子耦合模型,研究Re3N拉曼声子模频率的红移和拉曼峰的宽化现象,结果表明高温条件下Re3N拉曼散射效应中三声子耦合过程占主导。高压同步辐射研究表明Re3N具有很高的体弹模量(B0=417 GPa),是一种潜在的超硬材料。

本文首次应用拉曼光谱技术对β-Bi2O3进行了温度范围为78~300 K的拉曼光谱研究,在220 K左右,观察到A1(1),A1(2),A1(3),B1几个振动模的半峰宽明显展宽和绝对强度急剧降低的现象.重点讨论了氧离子相关的几个拉曼振动模,指出这种半峰宽展宽的现象是β-Bi2O3内氧离子晶格无序化造成的.借助于理论模型,对氧离子晶格的势能环境进行了理论分析,用半峰宽数据拟合出β-Bi2O3中氧离子无序激活能为0.2 eV.

高压固相复分解(HPSSM)反应法是一种新型的金属氮化物合成方法.本文对HPSSM法合成的GaN晶体进行了高压、高温和低温原位拉曼散射研究.给出了HPSSM GaN各拉曼振动模的Grüneisen参数以及一阶拉曼频移和拉曼模半峰宽随温度变化的关系.通过SCM空间相关模型对常温常压下GaN晶体拉曼光谱拟合,得到其空间关联长度;并利用三声子耦合模型拟合变温拉曼光谱.实验所获得的物理参数同MOCVD GaN的参数进行了比较.