孙也 1,2李梦歆 1蒋炘鑫 1李海丹 1[ ... ]朱天乐 1,2,*
作者单位
摘要
1 北京航空航天大学 空间与环境学院,北京 102206
2 北京航空航天大学 北京市环境工程教学示范中心,北京 102206
为提升本科生实验教学水平,基于化学前沿成果服务于大气污染治理的理念,设计了类水滑石衍生物催化剂催化臭氧氧化VOCs中具有代表性的苯系污染物甲苯的综合实验。学生自主设计实验方案,采用不同制备方法结合高温煅烧技术制备类水滑石衍生物催化剂,并对其进行X射线衍射XRD、扫描电子显微镜SEM、比表面积检测方法BET、H2程序升温还原H2-TPR、NH3程序升温脱附NH3-TPD、电子顺磁共振EPR等结构和理化性质表征。实验帮助学生理解材料化学在环保领域的实际应用,教会学生使用仪器分析手段解密构效关系,培养学生“宏微结合”的创新思维,也为科研课堂的开展提供了新思路。
综合实验设计 催化臭氧氧化 甲苯 类水滑石 comprehensive experimental design catalyzes ozone oxidation toluene hydrotalcite 
实验科学与技术
2024, 22(1): 89
作者单位
摘要
中国石油大学(北京)化学工程与环境学院,北京 102249
Zn的引入不仅可以调控β分子筛的酸性质,而且还会影响催化剂的加氢活性。为了研究Zn的引入对催化剂加氢裂化反应性能的影响,利用浸渍法合成了一系列不同ZnO含量的ZnW/β加氢裂化催化剂,并对其物理化学性能进行了分析表征。研究了ZnO含量对其催化四氢萘加氢裂化制备BTX(苯/甲苯/二甲苯)催化性能的影响。结果表明,最高BTX收率随着ZnO含量的增加先升高(质量分数<1%时)后降低(质量分数>1%时),这是由于随着ZnO含量的增加,ZnW/β催化剂的强酸量和总酸量明显减小,抑制了四氢萘的过度裂化。而当ZnO的负载量达到1%(质量分数)后,ZnO与WO3反应会生成非活性组分ZnWO4晶体,非活性组分ZnWO4晶体的生成量随着ZnO的含量增大而增大,降低了催化剂中加氢活性组分WO3的含量,导致ZnW/β催化剂的加氢中心与酸中心匹配不佳。ZnO负载量为1%的ZnW/β催化剂在反应空时为0.36 h时达到最高的BTX收率(41.57%,质量分数),说明该催化剂的酸量适中且加氢中心与酸中心匹配最佳。因此,催化剂金属中心与酸中心合适的匹配及适中的酸强度是提高BTX收率的关键。
四氢萘 加氢裂化 BTX(苯/甲苯/二甲苯) β分子筛 tetralin hydrocracking BTX(benzene/toluene/xylene) ZnO ZnO ZnWO4 ZnWO4 β zeolite 
人工晶体学报
2023, 52(2): 334
作者单位
摘要
1 重庆工商大学环境与资源学院,重庆 400067
2 催化与环境新材料重庆市重点实验室,重庆 400067
采用简单的共沉淀法制备了新型ZnSn(OH)6/SrSn(OH)6复合光催化剂。利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见-漫反射吸收光谱(UV-Vis)、N2吸附脱附、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)对样品的结构、形貌和光吸收性质进行了表征,并以甲苯为目标污染物对其光催化性能进行评价。结果表明,与纯相SrSn(OH)6和ZnSn(OH)6相比,复合材料ZnSn(OH)6/SrSn(OH)6的紫外光吸收能力显著增强,光生载流子的复合效率降低,进而增强了其光催化降解甲苯的效率。复合样品ZSH/SSH-10摩尔比为10%对甲苯的降解率达到58%,是SrSn(OH)6单体的1.35倍。循环使用5次后,ZSH/SSH-10的降解率仍保持51%以上,说明该催化剂具有良好的循环稳定性。
共沉淀法 光催化降解 甲苯 挥发性有机化合物 异质结 ZnSn(OH)6/SrSn(OH)6 ZnSn(OH)6/SrSn(OH)6 co-precipitation method photocatalytic degradation toluene VOC heterojunction 
人工晶体学报
2021, 50(1): 122
作者单位
摘要
华北电力大学机械工程系, 河北 保定 071003
苯-甲苯-二甲苯(BTX)是大气挥发性有机物(VOCs)的重要组成成份, 人类长期暴露在苯系物的环境中致癌风险将极大提高。 利用BTX在紫外波段有明显的光谱吸收特征, 选取250~275 nm作为研究波段, 该波段可将BTX的主要特征吸收包含在内。 设计了一套由标准BTX液体制备标准气态BTX的装置, 采用连续紫外光源和差分吸收光谱技术分别对单组分苯与BTX混合气体进行连续监测研究。 为最大程度去除外界噪声干扰, 分别采用小波变换滤波和多项式平滑滤波法, 并对两种方法的去噪效果进行评价。 研究表明尽管传统处理吸收光谱噪声的方法常采用多项式平滑滤波, 但该方法会使吸收截面上的细节信息或高频分量丢失。 而小波变换滤波具有良好的时频局域化特性, 能通过伸缩和平移对信号进行多分辨率分析并可聚焦到信号的任意细节, 更能保持光谱谱线的特征结构且信噪比优于多项式平滑滤波。 通过实验获得了BTX的吸收截面并与HITRAN数据库吸收截面对比, 发现若直接采用HITRAN数据库中吸收截面值将造成由于温度与压强变化导致的浓度反演误差。 为了能够与实际监测环境相符合, 采用实验室获取的吸收截面作为标准吸收截面。 对单组分苯浓度的反演分别采用积分面积法和最小二乘法, 研究表明两种方法的测量精度均能满足环保监测法规要求, 且最小二乘法更加稳定、 精度更高。 针对BTX混合气体的测量, 采用通过浓度值反演差分吸光度的方法进而逐一反演苯-甲苯-二甲苯的浓度值。 研究发现对BTX混合物的浓度反演时二甲苯测量误差均在2%以下, 但对甲苯和苯的测量误差逐渐增大, 苯浓度的反演最大误差达到了9.07%, 苯的测量精度受到了二甲苯、 甲苯测量精度以及苯光谱特征吸收波段的影响。
苯-甲苯-二甲苯(BTX) 差分吸收光谱法 小波变换滤波 积分面积法 最小二乘法 监测 Benzene-toluene-xylene (BTX) Differential optical absorption spectroscopy (DOAS) Wavelet transform filtering Integral area method Least square method Monitoring 
光谱学与光谱分析
2021, 41(2): 467
黄谢意 1,2王鹏 2,3尹国恒 1张绍宁 1[ ... ]黄富强 1,3,4,*
作者单位
摘要
1 中国科学院 上海硅酸盐研究所, 高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室, 上海 200050
2 中国科学院大学, 北京 100049
3 上海科技大学 物理科学与技术学院, 上海 200050
4 北京大学 化学与分子工程学院, 稀土材料化学及应用国家重点实验室, 北京 100871
高活性催化剂是挥发性有机化合物(VOCs)催化氧化消除的关键因素。本研究通过简单的共沉淀法成功制备了具有高比表面积的非晶介孔磷掺杂氧化钛负载铂催化剂(Pt/ATO-P)。通过P掺杂, 既可获得非晶介孔结构, 又可获得高ATO-P比表面积(可达278.9 m2·g-1)。非晶介孔Pt/ATO-P催化剂显示出优异的VOCs催化氧化性能和良好的热稳定性。Pt/ATO-P样品在空速为36000 mL·h-1·g-1、甲苯浓度为10000 mL·m-3的反应条件下, 对甲苯催化氧化的T50T90(实现50%和90%转化率所需的温度)分别为130 ℃和140 ℃, 明显优于无磷催化剂Pt/TiO2。这些发现可以为拓展非晶介孔磷化材料在环境净化和能源转化等领域的应用提供重要参考。
非晶介孔材料 磷掺杂非晶氧化钛 铂纳米颗粒 甲苯催化氧化 VOCs消除 amorphous mesoporous structure phosphated TiO2 Pt nanoparticle toluene oxidation VOCs removal 
无机材料学报
2020, 35(4): 482
作者单位
摘要
1 南昌大学资源环境与化工学院鄱阳湖环境与资源利用教育部重点实验室, 江西 南昌 330031
2 中国环境科学研究院环境保护地下水污染模拟与控制重点实验室, 北京 100012
3 江西环境监测中心站, 江西 南昌 330077
随着人类活动不断增加, 难降解有机物已成为污染地下水主要物质之一。 贫营养、 厌氧的地下水环境将加剧难降解有机物的长期风险。 2,4-二硝基甲苯(2,4-DNT)作为难降解的硝基苯类物质, 对其污染地下水修复治理一直是环境领域的难点和热点问题。 目前, 零价铁活化过硫酸盐高级氧化技术被用于修复地下水中2,4-DNT, 具有较高的效率。 为了更好地识别降解过程, 一般采用质谱识别氧化降解的中间产物和降解产物以及生成的顺序, 但无法有效的识别氧化降解过程中有机物官能团的变化顺序。 因此, 采用三维荧光技术、 傅里叶红外光谱技术以及二维相关分析技术耦合识别过硫酸盐氧化体系中2,4-DNT的光谱变化及官能团转化顺序。 结果表明, 未出现荧光峰的2,4-DNT降解生成的具有荧光基团的新产物, 反应初期荧光产物的生成主要是因苯环上硝基的变化, 而苯环未受到破坏。 通过对5个区域体积积分可知, 随着反应进行苯环破裂, 生成不饱和脂肪酸, 类富里酸结构的产物不断被降解, 而类腐殖质结构的产物后期逐渐被降解, 导致区域Ⅱ和区域Ⅳ中积分的荧光强度占比不断增加, 后期产物中的2,4-二氨基甲苯(2,4-DAT)含量不断增加, 导致体系中的荧光不断增强, 其来源于过量的Fe0还原2,4-DNT反应; 红外吸收峰主要有3 334, 2 844, 2 954, 2 357, 2 126, 1 643, 1 410, 1 110和700 cm-1, 表明产物中主要官能团有氨基、 亚甲基、 羧基、 酚羟基及烯烃类等, 但不同反应阶段的红外吸收峰差异性较小, 表明氧化体系中苯环上甲基被氧化为羧基或酚羟基, 硝基被还原转化为氨基, 苯环破坏生成不饱和脂肪酸和烯烃类结构物质。 通过对时间变化过程中水相的FTIR数据进行二维相关分析, 发现同步谱图中出现了4个自相关峰, 其位置为λ1/λ2=3 334/3 334, 1 643/1 643, 1 015/1 015和700/700, 同时在λ1/λ2=1 643/3 334, 1 015/3 334, 700/3 334, 1 015/1 634, 700/1 634和700/1 015处出现6个正相关交叉峰, 且峰值均为正值, 谱带强度变化方向一致, 表明以上4种官能团均随时间变化而生成, 转化/降解存在同步性; 异步谱出现同步谱中相同位置的5个负相关交叉峰和1个正相关峰。 结合同步异步谱交叉相关峰正负关系, 可知光谱变化特征次序为: 3334>1 634>1 015>700, 故发现随着时间延长, 2,4-DNT降解体系中基团出现的先后顺序: 氨基>羧基>烯烃类>酚羟基。 综上表明降解过程中苯环上的硝基先转化为—NH2, 其次苯环上的甲基被氧化为—COOH, 酚羟基和烯烃类应该是苯环结构破坏后的碳链转化。 相关研究可为过硫酸盐高级氧化降解官能团变化及路径识别提供一定的依据。
过硫酸盐 2,4-二硝基甲苯 三维荧光 傅里叶变换红外光谱 二维相关分析 光谱特征 Persulfate 2,4-dinitrotoluene Therefore three-dimensional excitation emission ma Fourier transform infrared spectroscopy Two-dimensional correlation analysis Spectral signature 
光谱学与光谱分析
2020, 40(3): 849
作者单位
摘要
浙江工业大学 化学工程学院, 绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地, 杭州 310014
采用直接吸附法制备了Pd负载量为0.03% (质量分数)的Pd/γ-Al2O3和Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂, 并用于评价VOCs的催化氧化性能。通过X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附(BET)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)等对催化剂的结构和表面性能进行了表征。结果表明, 在VOCs体积分数为0.1%, 空速(GHSV)为18000 mL/(g·h)条件下, Pd/CeO2/γ-Al2O3催化剂上甲苯、丙酮和乙酸乙酯实现98%转化率的温度分别为205、220和275 ℃, 比Pd/γ-Al2O3分别降低了15、15和20 ℃, 而且即使在较高的气体空速下, Pd/CeO2/ γ-Al2O3催化剂仍能展现出优异的催化氧化性能, 且具有很好的稳定性和选择性。氧化铈的加入对材料的物理化学性质和催化活性有一定的影响, 其中Pd/CeO2/γ-Al2O3含有Ce 3+和高含量的PdO, 活性物种主要以PdO形式均匀地分散在载体γ-Al2O3表面。另外, PdO与非化学计量的CeO2之间的金属-载体相互作用增强了Pd/CeO2/γ-Al2O3催化氧化性能。
Pd/CeO2/γ-Al2O3  甲苯 挥发性有机物 催化氧化 Pd/CeO2/γ-Al2O3 cerium toluene Volatile organic compounds (VOCs) catalytic oxidation 
无机材料学报
2019, 34(8): 827
作者单位
摘要
1 闽南师范大学化学与环境学院,福建 漳州 363000
2 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室,安徽 合肥 230031
甲苯是大气中主要的挥发性有机污染物 和二次有机气溶胶的前体物。采用自制的烟雾腔模拟装置 研究了无氨和有氨时由羟基启动的甲苯光氧化过程,利用傅里 叶变换衰减全反射红外光谱测量了甲苯光氧化产物的分子官能 团,并对其化学组分进行了定性分析。实验结果表明,两种情况下 的甲苯光氧化产物中都含有苯 环、O-H、C=O和C-O等官能团,并 含有较高浓度的甲基酚、醛、酮和羧酸等有机物。而有氨 时的甲苯光氧化产物中还含有C=N、C-N和N-H等官能团,它们 对应于咪唑类含氮有机物的化学键特性。该结果为研究甲苯光氧化 反应机理提供了新的实验依据。
傅里叶变换衰减全反射红外光谱 羟基  甲苯光氧化产物 二次有机气溶胶 Fourier transform attenuated total reflection infr hydroxyl ammonia toluene photo-oxidation product secondary organic aerosol 
红外
2017, 38(12): 32
作者单位
摘要
1 暨南大学光电信息与传感技术广东高校重点实验室, 广东 广州 510632
2 暨南大学光电工程系, 广东 广州 510632
利用还原氧化石墨烯和侧边抛磨光纤制作了一种新型的基于石墨烯的光纤甲苯传感器。传感器可在室温环境下工作,响应及恢复时间均约为256 s,对甲苯浓度(体积分数)的最低检出限小于等于7.9×10-5。传感器在对低浓度甲苯的探测中具有良好的线性及可恢复性。基于传感机理理论模型的估算表明,石墨烯的掺杂水平对传感器的灵敏度具有重要影响,石墨烯化学势的适当提高可以显著提升传感器的灵敏度。滞留水分子对传感所带来的影响也可通过对湿度的监测和控制加以评估及利用。传感器在实现低功耗、低制作成本、较高的灵敏度、快速响应及可有效恢复的甲苯探测中具有很大潜力。
光纤光学 光纤甲苯传感器 还原氧化石墨烯 侧边抛磨光纤 化学气体传感器 
激光与光电子学进展
2016, 53(6): 060604
作者单位
摘要
福州大学光催化研究所, 福建省光催化重点实验室, 福建 福州350002
表面羟基是TiO2表面性质的一个重要组成部分, 是TiO2光催化活性的一个重要影响因素。 在光催化反应过程中, TiO2的表面羟基不仅能够与光生空穴反应生成羟基自由基(OH·), 而且还可能成为有机物的吸附中心而改变反应物的吸附形态并影响反应物分子的催化反应, 因此, 研究TiO2的表面羟基有助于更深刻理解光催化反应机理。 本工作以金红石TiO2为研究对象, 在自制的原位红外测试系统中探测了样品在经过不同温度真空处理后, 样品表面羟基的数量、 种类和分布的变化; 以甲苯为反应探针分子, 采用原位FTIR技术研究了不同表面羟基对甲苯的吸附作用和光催化反应性能。 结果表明, 金红石TiO2表面含两种热稳定性不同的羟基, 一类是在高温下保持相对稳定的孤立羟基, 其红外吸收波数在3 724, 3 700, 3 652 cm-1, 其中3 652 cm-1的吸收强度最大; 另一类是热稳定性较差的氢键羟基, 其红外吸收波数在3 648, 3 610, 3 413, 3 362 cm-1, 这些羟基在热处理温度为250 ℃时几乎消失。 在吸附甲苯的过程中, 只有吸收波数在3 648, 3 610和3 652 cm-1的羟基强度减小, 是甲苯的吸附中心, 而其余羟基几乎不变。
金红石TiO2 表面羟基 甲苯 吸附 光催化 Rutile TiO2 Surface hydroxyl groups Toluene Adsorption Photocatalytic 
光谱学与光谱分析
2014, 34(5): 1229

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