二次谐波成像作为一种高空间分辨率和高穿透深度的非线性光学成像技术，可以避免荧光成像中由能量吸收导致的光漂白和饱和吸收等问题，在临床诊断和生物医学领域具有广阔的应用前景。笔者引入了一种具有中心反演对称破缺、高非线性光学效应的材料——硅量子点作为二次谐波探针，同时为了增强硅量子点的生物亲和性并减少其表面氧化，利用聚乙二醇对硅量子点进行修饰，并将其作为生物探针探究了其在人肝癌细胞（HepG2）中的二次谐波成像效果。通过与双光子荧光成像结果进行对比发现，基于聚乙二醇修饰的硅量子点的二次谐波成像技术具有可靠性和稳定性。本研究对未来硅量子点在分子成像、药物递送和干细胞治疗中的应用具有积极的推动作用。

通过一步无溶剂法合成了具有较好发光稳定性和水溶性的硅量子点(Silicon quantum dots,Si-QDs), 并利用透射电镜(TEM)、红外吸收光谱(IR)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)和荧光光谱等手段对其进行了表征。试验发现, Si-QDs在378 nm的激发光照射下, 可产生峰值位于468 nm的宽带发光; 在水溶液中, 添加适量Cu2+可对Si-QDs的发光产生静态猝灭。利用荧光信号猝灭程度与Cu2+浓度之间稳定的相关性可实现对Cu2+的定量检测。优化条件下, Si-QDs荧光强度变化与Cu2+浓度在16.7~1 670 nmol·L-1范围内呈稳定的线性相关性, (F0－F)/F0=0.18808lnC(Cu2+)－0.41377(R2=0.998), 检出限低至4.7 nmol·L-1(S/N=3)。对多种实际水样品做了加标回收率试验, 回收率介于89.47%~106.75%之间。本研究制备的Si-QDs用于水中Cu2+快速、高灵敏检测具有良好重复性和稳定性。

采用水热法制备了荧光硅量子点。通过透射电镜、红外光谱、X射线光电子能谱、光致激发和发射光谱及荧光衰减曲线等手段对样品形貌及发光性能进行了研究。通过生菜种植实验, 研究了荧光硅量子点作为叶面光肥提高生菜对光能利用效率的效应。实验结果表明, 透射电镜测得所制备的荧光硅量子点尺寸均一, 平均尺寸为3.6 nm。傅里叶红外变换光谱及X射线光电子能谱表明该量子点表面具有丰富的含氧官能团, 因而具有优异分水散性。光致荧光光谱表明, 该量子点的最佳激发和发射峰位分别为385 nm和450 nm, 且不具备激发波长依赖特性。荧光硅量子点与生菜的离体叶绿体复合后发现,荧光强度下降但激发态寿命基本不变, 同时, 复合物对2,6-二氯酚靛酚的还原速率提高。以上结果表明, 荧光硅量子点与叶绿体复合时产生了内滤效应, 生菜的叶绿体吸收了硅量子点发射的蓝光用于光合作用, 从而使生菜的干鲜重均得到了显著性提高。通过叶绿素荧光成像实验进一步验证了喷施荧光硅量子点叶面光肥时生菜的光合作用速率得到了提高。

基于硅量子点(Si-QDs) 的全硅叠层太阳电池被认为是最有潜质的高效太阳电池之一。 目前所报道的硅量子点薄膜存在硅量子点数密度低、 缺陷多等问题, 限制了硅量子点太阳电池的光电转换效率。 微波退火(microwave annealing, MWA)被认为是一种有益于制备纳米结构材料的方法。 微波退火的非热效应可以降低形核能, 改善薄膜的微结构和光电性能。 因此, 采用磁控共溅射技术并结合微波退火工艺, 在不同的脉冲功率下制备了含硅量子点SiCx薄膜; 采用掠入射X射线衍射(GIXRD)、 拉曼(Raman)光谱、 紫外-可见-近红外分光光度计和光致发光(PL)光谱表征薄膜的物相结构及光谱特性; 研究不同脉冲功率对硅量子点数密度和性能的影响, 进而改进磁控共溅射工艺, 制备硅量子点数密度较高和性能良好的薄膜。 样品的GIXRD谱和Raman谱均显示其中存在硅量子点, 其强度先增大后减小; 通过谢乐(Scherrer)公式估算出硅量子点尺寸呈现先增大后减小的规律, 脉冲功率为80 W时尺寸达到最大(8.0 nm) 。 在Raman光谱中还观察到中心位于511 cm-1处出现硅量子点Si-Si横向光学振动模式的拉曼峰, 其强度也呈现先增大后减小的趋势; 对拉曼光谱做最佳高斯(Gauss)分峰拟合, 得出薄膜的晶化率均高于62.58%, 脉冲功率为80 W时制备的薄膜具有最高的晶化率(79.29%)。 上述分析表明薄膜中均有硅量子点的形成, 且数量先增加后减小, 脉冲功率为80 W时硅量子点数量最多。 通过测量样品的透射率T、 反射率R等光学参数, 利用Tauc公式估算出薄膜的光学带隙, 发现带隙值随溅射功率的增加先减小后增大, 在脉冲功率为80 W时最小(1.72 eV)。 硅量子点尺寸与光学带隙成反比, 说明薄膜中的硅量子点具有良好的量子尺寸效应。 通过PL光谱分析样品的发光特性, 对其做最佳高斯拟合, 发现样品中均有6个发光峰。 结合Raman光谱的分析结果, 可以得出波长位于463~624 nm的发光峰源于硅量子点的作用; 而波长位于408和430 nm的发光峰则源于薄膜内部的缺陷态, 峰位没有偏移, 但强度有变化。 根据发光峰对应的波长可计算其能带分布, 从而确定缺陷态类型: 408 nm的发光峰归因于≡Si°→Ev电子辐射跃迁, 430 nm的发光峰则归因于≡Si°→≡Si－Si≡的缺陷态发光。 还研究了硅量子点的尺寸对发光峰移动的影响。 结果表明, 随硅量子点尺寸变小(大) , 发光峰蓝移(红移) 。 综上, 溅射功率为80 W时制备的含硅量子点SiCx薄膜性能最佳。 研究结果为硅量子点太阳电池的后续研究奠定了基础。

基于多靶射频磁控溅射技术, 结合快速光热退火后处理制备了Sb掺杂Si3N4基Si量子点(Si-QDs)薄膜。采用透射电镜、掠入射X射线衍射、拉曼光谱和光致发光光谱等手段对薄膜的微结构和发光特性进行了研究, 分析了Sb掺杂对Si-QDs薄膜的微结构和发光特性的影响规律.结果表明, Sb掺杂表现出明显的诱导晶化作用.掺杂的Sb有助于Si原子在Si3N4基质中的扩散并形成Si-QDs.随着Sb掺杂量的增加, Si-QDs的尺寸逐渐增大, 薄膜的结晶率Xc有效提高, 其PL谱峰随之增强, 谱峰的半高峰宽逐渐变窄; 由于Si-QDs尺寸的增加还导致PL发光谱峰位产生红移.

采用射频和脉冲磁控共溅射法并结合快速光热退火法制备了含硅量子点的SiCx薄膜.采用掠入射X射线衍射、喇曼光谱、紫外-可见-近红外分光光度计和透射电子显微镜对薄膜进行表征.研究了脉冲溅射功率对薄膜中硅量子点数量、尺寸、晶化率和薄膜光学带隙的影响.结果表明: 当溅射功率从70 W增至100 W时, 硅量子点数量增多, 尺寸增至5.33 nm, 晶化率增至68.67%, 而光学带隙则减至1.62 eV; 随着溅射功率进一步增至110 W时, 硅量子点数量减少, 尺寸减至5.12 nm, 晶化率降至55.13%, 而光学带隙却增至2.23 eV.在本实验条件下, 最佳溅射功率为100 W.

硅量子点(Si QDs)的尺寸一般小于10 nm，由于量子限域效应和表面效应而表现出与体硅材料不同的电子和光学性质，因此硅量子点受到了研究者的关注。近年来，硅量子点因其新颖的光电性能已经被应用到光电器件领域，并取得了一系列的研究进展。概述了硅量子点的电子和光学性质，详细介绍了国内外有关硅量子点在发光器件、太阳电池和光探测器3个方面的研究进展，并针对不同类型的硅量子点光电器件的性能进行了分析，认为经过坚持不懈的研究，硅量子点能够在未来光电器件革新中扮演重要角色。

采用磁控共溅射法并结合微波退火和快速光热退火工艺, 在不同退火温度下制备了含硅量子点的富硅SiCx薄膜。采用掠入射X射线衍射(GIXRD)、拉曼光谱和光致发光(PL)光谱技术对薄膜进行了表征, 研究了退火工艺对薄膜中硅量子点数量、尺寸、晶化率以及发光峰的影响。结果表明：与快速光热退火相比, 微波退火不但能降低硅量子点的形成温度(降低200 ℃), 而且还能降低β-SiC量子点的形成温度(降低100 ℃); 在相同退火温度下, 微波退火制备的硅量子点的数量更多、晶化率更高、光致发光峰更强; 采用1000 ℃温度的微波退火样品的硅量子点数量最多、尺寸最大(5.26 nm)、晶化率最高(74.25%)、发光峰最强, 说明微波退火能凝析出高质量的硅量子点。

采用双极脉冲磁控反应溅射结合快速热处理技术在硅衬底表面制备多层SiNx/Si/SiNx薄膜。利用拉曼光谱和光致发光(PL)光谱研究退火处理对薄膜微结构及其发光性能的影响。拉曼测试结果表明薄膜经高温度退火处理后会出现晶态比为30%的单晶和非晶共存的硅纳米颗粒，其尺寸约为6.6 nm；而光致发光谱的测试结果则表明薄膜中单晶硅和非晶硅纳米颗粒的尺寸分别为3.79 nm和3.03 nm；此外还发现薄膜的发光现象主要是由于缺陷态和量子点的量子限域效应的共同作用，并以缺陷态引起的发光为主。