1 引言

46.9 nm激光具备现有其他光源很难同时拥有的短波长、窄脉宽和较高脉冲瞬时功率等诸多特点,因此该波段的激光在诸多领域中具有广阔的应用前景,如生物样本检测、实时快化学反应研究、光刻技术、材料科学和极紫外波段非线性光学等。自类氖氩46.9 nm激光产生以来^[1],许多小组都对类氖氩46.9 nm激光的时间特性和空间特性进行了探究^[2-9]。美国小组率先提出了毛细管放电泵浦产生X射线的方案,再将其应用于类氖氩(Ar⁸⁺)离子,获得了46.9 nm激光输出。该小组后续又对46.9 nm激光的幅值、脉宽等特性进行了测量和理论分析,并在实验上对其强度空间分布情况进行了观测。日本小组^[10]、意大利小组^[11]、俄罗斯小组^[12]也陆续通过毛细管放电泵浦方案获得了46.9 nm激光输出,并开展了大量相关研究。自此,世界范围内对类氖氩46.9 nm激光的研究相对比较成熟。美国小组曾进行过在工作气体Ar中掺入辅助气体H₂的实验^[1-2],但掺入H₂后获得的激光强度只有相同放电条件下使用纯Ar作为激光介质时的1/2。因此,之后各小组的实验探究均在毛细管内充入纯Ar的条件下进行。在工作气体中加入辅助气体是改善某些气体激光器输出特性的有效手段,而本领域缺少在工作气体Ar中掺入其他辅助气体的实验研究。因此,本课题组探索了在类氖氩46.9 nm激光工作介质中加入辅助气体产生的影响。本课题组在工作气体Ar中分别掺入N₂、Kr、Ne和He等多种辅助气体,并进行了实验^[13],观察到当工作气体Ar中充入合适比例的He时,可以得到较大幅度的激光强度提升,而掺入其余辅助气体则会使激光强度下降。随后,本课题组开展了在Ar中掺入不同气压的He对激光输出特性的影响的研究,得到了使激光强度得到最大提升的Ar-He气压比,并进行了模拟计算和理论分析^[14]。

本文在文献[ 14]的基础上,按照其中实验所确定的最佳Ar-He气压比(8∶1)定制了气压比固定为8∶1的Ar-He混合气体,改变充入毛细管内混合气体的初始气压,在实验上探究气压对毛细管放电类氖氩46.9 nm激光的时间特性和空间特性的影响,并分析产生影响的可能原因。

2 实验装置和实验结果

2.1 实验装置介绍

实验装置由毛细管放电装置和测量设备构成,与本课题组此前研究类氖氩46.9 nm激光时使用的装置基本一致。毛细管放电装置如图1所示,主要由Marx发生器、主开关、预脉冲系统、Blumlein传输线和毛细管组成。Marx发生器在放电时会产生200~300 kV的高压脉冲。预脉冲会提前将毛细管中的工作气体电离成低价离子。Blumlein传输线对高压脉冲进行整形。在延时后,利用主开关控制传输线对毛细管中初始等离子体放电,将等离子体箍缩并产生46.9 nm激光的增益介质,激光在增益介质中产生和放大。然后,激光进入真空靶室中,由靶室中的测量设备完成测量。

图 1. 毛细管放电装置示意图

Fig. 1. Schematic diagram of capillary discharge device

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测量光路如图2所示,激光进入真空靶室后,经两层铝膜衰减投射到电荷耦合器件(CCD)上。在激光输出特性的测量方面,使用自制的X射线二极管(XRD)来测量激光脉冲波形,使用软X射线CCD相机(Andor, iKon-M DO934P-BN)来观察光斑的空间分布并计算激光发散角。CCD相机的像素个数为1024×1024,每个像素尺寸为13 μm×13 μm。XRD被安装在电动光学平移台上,可以在真空靶室外控制XRD移入和移出光路。每层铝膜厚度为400 nm,46.9 nm激光经过两层铝膜后的透射率约为15%,铝膜在滤除紫外、可见光等长波长光的同时可以对46.9 nm激光进行衰减,防止CCD饱和。由图2可知,毛细管出光口与CCD间的距离约为254 cm,故实验中拍摄到的光斑属于远场光斑。

图 2. 测量光路示意图

Fig. 2. Schematic diagram of measuring optical path

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2.2 实验结果

实验时分别对纯Ar条件下产生的激光和气压比为8∶1的Ar-He混合气体条件下产生的激光进行测量,将测量结果汇总并进行对比分析。

在主脉冲电流幅值均为11.5 kA且波形基本一致的条件下,典型的激光脉冲信号如图3所示。纯Ar气体在最佳气压(20.2 Pa)下的激光脉冲幅值为5.16 V、激光脉宽为1.1 ns。气压比为8∶1的Ar-He混合气体在最佳气压(22.0 Pa)下的激光脉冲幅值为6.56 V、激光脉宽为1.2 ns。可以看出,混合气体在最佳气压条件下的激光脉冲幅值比起纯Ar而言有约27.2%的提升,而激光脉宽的变化并不明显。由此可知,使用8∶1的Ar-He混合气体相比使用纯Ar气体而言可以有效提高激光光强,而对增益的持续时间没有明显的影响。

图 3. Ar-He混合气体与纯Ar的激光脉冲波形

Fig. 3. Laser pulse waveforms of Ar-He mixture and pure Ar

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当放电产生46.9 nm激光时,等离子体中主要为Ar⁸⁺离子。在产生Ar⁸⁺离子的等离子体温度条件下,He的外层电子足以被全部电离,故He离子不会像He-Ne激光器一样通过共振能量转移将激发能转移给Ar⁸⁺离子。虽然He的掺入可能会影响产生激光时的等离子体的状态,但是He离子不会直接参与激光的产生,进而当8∶1的Ar-He混合气体在最佳气压(22.0 Pa)时,混合气体中Ar的气压与纯Ar气体的最佳气压(20.2 Pa)大致相同。

整理在毛细管内充入纯Ar气体时测得的不同气压下的激光脉冲信号的幅值,并绘制成曲线,如图中4中虚线所示。然后,整理在毛细管中充入Ar-He气压比为8∶1的混合气体时测得的激光脉冲信号的幅值,并绘制成曲线,如图4中实线所示。由图4可以看出,不同气体条件下得到的激光信号幅值随气压的变化都呈现先增大后减小的趋势。Ar-He混合气体可产生激光的气压范围为14.6~34.0 Pa,最佳气压约为22.0 Pa。纯Ar气体可产生激光的气压范围为13.2~26.5 Pa,最佳气压为20.2 Pa。当气压高于最佳气压并继续增加时,与纯Ar气体相比,混合气体产生的激光的光强下降更缓慢,能够在一定气压范围内维持较高的输出水平。由此可以看出,使用8∶1的Ar-He混合气体相比纯Ar气体而言,在能够获得更高强度的激光输出的同时,能够扩大产生激光的气压范围。

图 4. Ar-He混合气体与纯Ar气体激光脉冲幅值随气压变化

Fig. 4. Laser pulse amplitudes of Ar-He mixture and pure Ar varying with air pressure

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在实验测定激光脉冲强度时,待XRD测量幅值基本稳定后,通过光学平移台将XRD移出光路,用CCD相机对光斑形态进行拍摄,可得到不同气压下的光斑形态图像。图5~9中左图为46.9 nm激光在压强为15.3~31.7 Pa范围内的8∶1的Ar-He混合气体下的光斑经高频滤波之后的图像。

在拍摄到的图像中通过光斑中心在水平方向读取激光的相对强度,绘制46.9 nm激光空间光强分布曲线,如图5~9中右图所示。参照美国、意大利等小组的研究^[6-8],本文在分析环形光斑时同样采用最外侧的峰-峰发散角作为光斑发散角。若在光强分布曲线中得到两个相对强度峰值间的像素数X,则根据激光出光口到CCD的距离(254 cm)和CCD每个像素的尺寸(13 μm×13 μm),可计算得到光斑的峰-峰发散角为2arctan[13X/(2×254×10⁴)]。

在Ar-He混合气体气压为15.3 Pa的条件下,拍摄到的实心光斑如图5所示。由径向分布曲线可知:此时光斑的水平方向直径为310.7 μm,半峰全宽发散角为1.29 mrad,光斑的能量集中在中心亮点附近;CCD相对强度峰值为112,光强较低。

图 5. 15.3 Pa气压下Ar-He混合气体光斑图像和空间光强分布曲线。(a)光斑图像;(b)空间光强分布曲线

Fig. 5. Spot image and spatial light intensity distribution curve of Ar-He mixture under 15.3 Pa pressure. (a) Spot image; (b) spatial light intensity distribution curve

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在Ar-He混合气体气压为18.4 Pa的条件下,拍摄到近似为双环状的光斑,如图6所示。由径向分布曲线可知:此时光斑外环的水平方向直径为616.2 μm,峰-峰发散角为2.56 mrad,光斑的能量集中在环形附近;CCD相对强度峰值为439,整体光强有所提高。

图 6. 18.4 Pa气压下Ar-He混合气体光斑图像和空间光强分布曲线。(a)光斑图像;(b)空间光强分布曲线

Fig. 6. Spot image and spatial light intensity distribution curve of Ar-He mixture under 18.4 Pa pressure. (a) Spot image; (b) spatial light intensity distribution curve

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在Ar-He混合气体气压为22.0 Pa的条件下,拍摄到近似为双环状的光斑,如图7所示。根据径向分布曲线,测量环形光斑最外侧的尖峰间距离,得到此时光斑外环的水平方向直径为830.7 μm,峰-峰发散角为3.23 mrad,光斑的能量集中在环形附近。CCD相对强度峰值为657,光强达到最大。

图 7. 22.0 Pa气压下Ar-He混合气体光斑图像和空间光强分布曲线。(a)光斑图像;(b) 空间光强分布曲线

Fig. 7. Spot image and spatial light intensity distribution curve of Ar-He mixture under 22.0 Pa pressure. (a) Spot image; (b) spatial light intensity distribution curve

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在Ar-He混合气体气压为25.4 Pa的条件下,拍摄到近似为单环状的光斑,如图8所示。根据径向分布曲线,测量环形光斑最外侧的尖峰间距离,得到此时光斑外环的水平方向直径为882.7 μm,峰-峰发散角为3.45 mrad,光斑的能量集中在环形附近。CCD相对强度峰值为272,光强降低。

图 8. 25.4 Pa气压下Ar-He混合气体光斑图像和空间光强分布曲线。(a)光斑图像;(b)空间光强分布曲线

Fig. 8. Spot image and spatial light intensity distribution curve of Ar-He mixture under 25.4 Pa pressure. (a) Spot image; (b) spatial light intensity distribution curve

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在Ar-He混合气体气压为31.7 Pa的条件下,拍摄到的光斑外侧为单环状,内部出现实心亮斑,如图9所示。由径向分布曲线可知:此时光斑外环的水平方向直径为406.9 μm,峰-峰发散角为3.28 mrad,中心亮点的半峰全宽发散角为1.50 mrad,光斑的能量集中在外环和中心亮点附近;CCD相对强度峰值为54,整体光强降低。

图 9. 31.7 Pa气压下Ar-He混合气体光斑图像和空间光强分布曲线。(a)光斑图像;(b)空间光强分布曲线

Fig. 9. Spot image and spatial light intensity distribution curve of Ar-He mixture under 31.7 Pa pressure. (a) Spot image; (b) spatial light intensity distribution curve

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由光斑测量图像和光强分布曲线图可以看出:当气压较低时光斑的环形比较小,且当气压很小时会聚成一个亮点,激光的能量主要集中于光环附近;随着气压的增加,环形的半径会逐渐增大,光斑发散角增大;在气压升高到最佳气压后,继续升高气压,外侧环的大小变化减慢,而内侧环内径会继续随气压升高而增大,最终形成类似单环的光斑结构;将气压继续升高,可以观察到光斑的中心开始变亮,出现一个亮度比外环更高的中心亮点。

整理不同混合气体气压下,光斑图像呈环形时的光斑外侧环的峰-峰发散角,并绘制成图像,如图10所示。可以看出,光斑发散角在混合气体气压升高时呈增大趋势。在纯Ar条件下,美国小组^[6]等多个研究小组也观察到了光斑发散角在纯Ar气体气压升高时呈增大趋势。当混合气体气压低于最佳气压时,光斑发散角随气压升高的增长速率较快。当混合气体气压高于最佳气压时,光斑发散角随气压升高的增长速率减慢。

图 10. 不同Ar-He混合气体气压下激光发散角

Fig. 10. Laser divergence angles under different Ar-He mixture gas pressures

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3 分析与讨论

主脉冲电流流过毛细管时会产生Z-箍缩效应,使等离子体在洛伦兹力作用下向轴心箍缩,得到一个柱长与直径比约为1000∶1的等离子体柱。等离子体柱作为46.9 nm激光的增益介质,其性质影响了输出激光的强度与空间分布特性。该影响主要来源于等离子体柱内的电子温度和电子密度分布两个方面。

电子温度决定了增益的大小,直接影响输出激光的强度。在Z-箍缩过程中,主脉冲电流使等离子体柱加速向轴心运动,在这个过程中磁能和电能转化成等离子体的热能,导致电子温度升高。电子温度的升高导致Ar离子电离产生自由电子,同时等离子体体积减小,使电子密度增加。当等离子体箍缩到轴心附近时,会产生高丰度的Ar⁸⁺离子,此时等离子体的电子温度和电子密度条件达到形成类氖氩3p-3s激光增益的条件,通过自发辐射光放大原理可获得46.9 nm激光脉冲。当充入毛细管的气体气压过低时,毛细管内的等离子体柱受压缩程度过高,电子温度过高,等离子体发生过电离,进而无法产生Ar⁸⁺离子,此时不能满足增益条件,无法产生46.9 nm激光。当充入毛细管的气体气压过高时,毛细管内的等离子体柱受压缩不足,电子温度过低,产生的增益过低,进而也无法产生46.9 nm激光脉冲。

电子密度分布影响输出激光的空间分布特性,同时也间接影响输出激光的强度。46.9 nm激光的传播模型如图11所示。其中,圆柱体为等离子体柱,即洛伦兹力作用下生成的柱状增益介质,a为等离子体柱半径,L为等离子体柱长度。等离子体柱的电子密度分布近似有柱对称的特性,柱内的粒子只在直径方向上发生密度的变化,在轴向始终是均匀的。这种特性会使激光在传输和增益的过程中产生各向相同的折射效应,导致光斑的光强分布大致呈现环形。等离子体柱内靠近轴心部分的电子密度高于外围,因此激光在等离子体内传输时会因折射作用而向外偏折。随着气压的升高,折射作用会逐渐增强,导致输出激光的光斑发散角增大。

图 11. 46.9 nm激光的传播模型

Fig. 11. Propagation model of 46.9 nm laser

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根据偏折程度的不同,等离子体柱内的光线传播路径大致分为两类,分别用X-ray1和X-ray2表示,其中:X-ray1代表受折射效应影响较大的光线路径,从等离子体柱的侧面出射;X-ray2代表受折射效应影响较小的光线路径,从等离子体柱的正面出射。在低气压下,偏折效应较弱,沿X-ray1路径传播从侧面出射的光线非常少,几乎全部的光线都沿着X-ray2的路径传播从正面出射,因此得到的光斑较小,光强集中在光斑的中心。随着气压的升高,偏折效应增强,一部分光线沿X-ray1路径传播,从等离子体柱的侧面出射,构成光斑外环,另一部分沿X-ray2路径传播从正面出射的光线随着毛细管内气体气压的升高而变得发散,构成光斑内环。随着气压继续升高,偏折效应继续增强,沿X-ray2路径传播从正面出射的光线逐渐减少至消失,大部分光线沿X-ray1路径传播从侧面出射,出现类似单环的结构。沿X-ray2路径传播从正面出射的光线相比沿X-ray1路径传播从侧面出射的光线而言,在等离子体中传播的时间更长,增益长度更长,光放大更加充分。因此,当气压较高时,增益长度的下降也会导致输出激光强度下降。

综上所述,气压通过影响等离子体柱内的电子温度和电子密度分布来改变46.9 nm激光的输出特性。当毛细管内充入的Ar-He混合气体的气压较低时,由箍缩作用产生的等离子体柱内部的电子密度梯度较小,激光在传播时的偏折程度也会较小,此时激光从等离子体柱的正面出射,且基本沿等离子体柱的轴心传播,光斑呈点状。然而,此时等离子体柱内电子温度过高,增益系数小,光线的增益长度积很小,故得到的激光光强很弱。当提高毛细管内Ar-He混合气体的气压时,等离子体柱内部的电子密度梯度增大,激光在传播时的偏折效应变得明显,一部分光线从等离子体柱侧边出射,光斑呈双环形。同时,等离子体柱内电子温度降低到合适范围内,增益系数增大,光线的增益长度积增大,激光光强增大,在Ar-He混合气体气压为22.0 Pa左右时增益长度积达到最大值,此时光强最大。若继续提高毛细管内气压,激光在等离子体柱内传播时受到偏折效应的影响更大,大部分光线从等离子体柱的侧边出射,增益长度缩短,光斑近似呈单环形。此时,等离子体柱内电子温度过低,产生的增益降低,光线的增益长度积变小,得到的整体激光光强降低。

4 结论

文献[ 14]的混合气体实验中采用两路充气方案,在毛细管中一路充入纯Ar,另一路充入少量的纯He进行混合,最终发现Ar和He的气压比为8∶1时46.9 nm激光最强。该方案的充气过程比较复杂,需要精确调整两种气体的气压,才能获得所需的气压比。根据文献[ 14]确定的最佳气压比,定制了一瓶气压比为8∶1的Ar-He混合气体替代纯Ar作为放电介质以开展实验,进而可以在混合气体气压比不变的情况下进行实验探究。

实验结果表明,以气压比为8∶1的Ar-He混合气体作为工作物质的毛细管放电46.9 nm激光比起此前所使用的纯Ar气体作为工作物质输出的激光具有更高的激光强度和更广的气压范围。在毛细管中充入气压比为8∶1的Ar-He混合气体条件下,随着气压的升高,输出46.9 nm激光的强度呈先增大后减小的趋势,光斑形态由实心原点变为环形结构,环形光斑的峰-峰发散角随着气压的升高逐渐增大。在混合气体气压为22.0 Pa时光强达到最大,此时光斑为双环形结构。以上结果为后续的进一步实验提供了参考。

未来拟进行改变预主脉冲延时、预脉冲电流和毛细管内径等参数的实验,探究Ar-He混合气体激光输出特性的变化规律。同时,也对Ar-He的气压比进行微调,探究更加精确的最佳气压比,以获得更优的激光输出条件。