1　引言

近些年来，短脉冲激光由于其时间分辨率高、脉冲峰值功率高、光谱范围广等特性，在材料加工^［1］、激光雷达^［2］、激光医疗^［3］等领域有着重要应用。

目前产生短脉冲激光的主要方式为调Q技术和锁模技术。调Q技术通常用作产生纳秒级激光，通过短腔法可以实现亚纳秒短脉冲激光产生，但受限于谐振腔的长度无法获得更短脉冲^［4］。另外一种方法是锁模技术，可以产生皮秒到飞秒量级的激光^［5］，但是由于锁模器件损伤阈值的限制，产生脉冲的能量仅限于nJ~μJ量级。通过调Q技术产生和放大纳秒级激光长脉冲，再通过脉宽压缩技术将其压缩到皮秒量级，这条技术路线能够有效地规避器件损伤对激光能量的限制，高效地产生大能量短脉冲激光。目前基于非线性光学原理的脉宽压缩技术主要有受激布里渊散射（SBS）脉宽压缩和受激拉曼散射（SRS）脉宽压缩，受激布里渊散射脉宽压缩因具备高转换效率和高压缩比成为获得高能量、亚纳秒量级脉冲的重要手段，但现有SBS增益介质的声子寿命仅在百皮秒量级，使得通过SBS脉宽压缩获得最短的输出脉冲也被限制在百皮秒量级。

与受激布里渊散射脉宽压缩相比，受激拉曼散射脉宽压缩具有更短的声子寿命，能够突破百皮秒量级进一步实现皮秒甚至飞秒脉冲的获取。此外，大频移的特点使其在特殊波段的超短脉冲激光产生方面也有着重要应用。1962年，Eckhardt等^［6］首次发现受激拉曼散射现象，随后1968年国际商业机器公司的Culver等^［7］研究了背向拉曼散射的脉宽压缩特性，在实验中获得了300 ps的输出。1997年俄罗斯科学院列别捷夫物理所的Losev等^［8］利用SF₆气体为介质将2 mJ、25 ps的泵浦脉冲压缩到了800 fs、0.15 mJ，进一步验证了受激拉曼散射在飞秒脉冲获取方面的能力。1999年日本东京理科大学的Takahashi等^［9］探索了受激拉曼散射在高能脉冲获取方面的应用，通过单池压缩结构将25 ns、11 J的KrF激光压缩至2 J、150 ps。劳伦斯利弗莫尔国家实验室的Murray等^［10］拓展了拉曼散射在压缩紫外激光方面的应用，通过背向SRS对248 nm KrF紫外准分子激光进行实验，获得了5倍的放大和10倍的脉宽压缩，得到了50%的转化效率，验证了SRS应用在激光核聚变方面的潜力。而能够决定最终输出脉冲特性的是声子寿命、增益系数等介质参数和相互作用长度、聚焦参数等结构参数。近些年来的工作很大程度上丰富了拉曼介质种类，压缩结构也获得长足发展，使得受激拉曼散射输出功率高、转换效率高、频率变换等优点更加突出。

本文介绍了SRS脉冲压缩技术的发展历程，从压缩机理、增益介质、压缩结构方面对SRS脉宽压缩技术的研究进展分别进行了概述，最后总结了SRS脉宽压缩技术的实际应用。

2　SRS脉宽压缩原理

受激拉曼散射是泵浦光场、Stokes光场和分子振动三波耦合的物理过程^［11］。在电磁场理论中，泵浦光场和Stokes光场遵循波动方程表示为

式中：Ε为电场矢量；c为光速；n为介质的折射率；PNL为非线性极化强度。泵浦光场、Stokes光场分别表示为

式中：Ep(z,t)、Es(z,t)分别为泵浦光和Stokes光的振幅；k为波矢。设qav为分子振动位移算符的期望值，Δ为分子处在基态和激发态的概率之差，则对于二能级结构的分子，分子振动可以表示为

式中：m为约化质量；ωR为分子振动的共振频率；∂α∂q为分子的微分极化率；ΓR为阻尼系数。假设电场的振幅和相位都是缓变的，且略去空间和时间二阶导数，可以得到描述SRS物理过程的耦合波方程组

式中：ωp、ωs分别为泵浦光和Stokes光频率。引入光强公式

代入（4）式可以得到SRS增益速率方程组，

式中：g为增益系数。满足以下关系：

仅考虑稳态情况，假设泵浦光损耗可以忽略，则一级Stokes的增益系数为

式中：ΔN是介质分子在上下能级的粒子数密度之差；dσdΩ为单个分子的微分拉曼散射截面；ΔνR为拉曼线宽^［12］。通过对速率方程在时间和空间上进行网格差分，可以对SRS脉宽压缩过程中不同时间和位置的脉冲进行计算和估计。

SRS的背向脉宽压缩过程如图1^［7］所示，斯托克斯脉冲与泵浦光在拉曼介质中相遇，泵浦光通过耦合效应将大部分的能量都转移到了斯托克斯脉冲前沿，使其峰值功率迅速提升。当后沿与泵浦光相遇时由于能量不足导致放大不够充分，功率与原斯托克斯光相近。在能量转换过程中，整个Stokes脉冲的平均功率快速上升，从而实现脉冲的压缩。

图 1. SRS的背向脉宽压缩^［7］

Fig. 1. Backward SRS pulse compression^[7]

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3　SRS脉宽压缩技术研究进展

拉曼介质和压缩结构对SRS的压缩性能起着决定性的作用，介质的增益系数、声子寿命等特性以及压缩系统的相互作用长度、聚焦参数、增益介质长度等，都会对Stokes脉冲的宽度、能量和峰值功率产生影响。

3.1　SRS增益介质的发展

3.1.1　增益介质的选取

早期的SRS脉宽压缩的研究主要集中在气体介质中，实验中的气体介质主要包括CH₄、H₂和稀有气体等。

对于氢气和甲烷的研究开展得比较早。1968年，Culver等^［7］在6 atm（1 atm==1.013×10₅ Pa）的H₂中，将15 ns的泵浦光压缩到300 ps。1983年，Tomov等^［13］在单池中使用7 atm的CH₄作为介质，将25 ns、100 mJ的KrF激光转化为5 ns的激光，并获得了40%的能量转化率。2003年，朱晓峥等^［14］将H₂中的转换效率提高到48%，在氢气压力为3 atm、泵浦能量为70 mJ的条件下，得到了28.7 mJ的输出。但是低压气体的浓度很低，进一步提高转化率的方法就是将气体加压，Kazzaz等^［15］研究了高压CH₄介质，在40 atm的气压下获得了45%的拉曼转换效率，在70 mJ 的输入的条件下得到了30 mJ的输出。1987年，刘宇海等^［16］以10 atm 的H₂为工作物质，实现了转换效率大于65%的输出。在加压的同时，Kuwahara等^［17］尝试在其中掺入一定比例的稀有气体来提高拉曼效率，他们利用2633 atm的CH₄和32~65 atm Xe，把20 ns的KrF泵浦光压缩为100 ps的短脉冲。2006年，花晓清等^［18］以H₂/He（体积比为3∶7）混合气体为介质，在92 mJ的泵浦能量下，获得了高达69%的转换效率，在相同的H₂分压而没有He时，效率仅为15%~18%。气体介质的纯度高，有较高的自聚焦阈值和低散射损耗，但粒子数密度低，增加气体压强的同时还需要急剧增加光学相互长度才能达到有效的拉曼转换。除此之外，热导率低以及化学稳定性差等因素也限制着气体介质的应用。

相比之下液体介质的粒子数密度更高，较大的散射截面和拉曼增益系数也使其容易获得高压缩比的脉冲。液体介质包括乙醇、水、二硫化碳、苯等。表1^［19］整理了部分代表性的拉曼液体介质及其性质。

1966年，Maier等^［20］研究了CS₂中的背向受激拉曼散射脉宽压缩现象，将 12 ns的泵浦光压缩到了30 ps。1969年，Colles等^［19］研究了甲醇、乙醇、异丙醇、丙酮、三氯乙烷和水等液体介质，在乙醇中获得了高达 80% 的能量转换率，证明了在具有大拉曼散射截面和低色散的液体中可以通过拉曼散射有效获得皮秒脉冲。1975年，Adrain等^［21］对乙醇中的瞬态受激拉曼散射进行了实验研究，在高功率条件下获得了4 ps的输出脉冲宽度。Bret等^［22］在CS₂中获得了2 ps的输出，在苯中获得了3 ps的输出。2019年史久林等^［23］为了提高液体介质中的输出能量，提出了温度调控的方法，利用波长为532 nm、100 mJ的泵浦光，在35°的水中获得了3.5 mJ的最大输出能量。液体介质自聚焦阈值低、化学性质不稳定，并且大部分的液体介质都有毒性、挥发性，因此被限制了应用范围。

晶体介质的化学性质稳定、密度高，能够很好地弥补气体和液体介质的不足，并且具有高增益、良好的热性能等优点。表2^［24］中列举了部分常用晶体介质及其性质。

1963年，受激拉曼散射效应在金刚石等晶体材料中被发现^［25］，但是由于缺乏高质量的拉曼晶体，直到20世纪70年代才获得了较高的转化效率而投入应用。拉曼晶体的种类丰富，1977年，Ammann等^［26］使用LiIO₃晶体获得了77%的拉曼转换效率输出。1999年，Kurbasov等^［27］开创性地研究了KGd（WO₄）₂晶体的拉曼压缩现象，通过传统的直接聚焦结构，将19 ps、3 μJ的泵浦光压缩到1.7 ps、1 μJ。2009年，王正平等^［28］以BaWO₄为实验晶体，获得了41%的最大转换效率，最大输出能量为 0.92 mJ，实验结果表明，BaWO₄晶体是一种优秀的近红外拉曼激光材料。2010年，王正平等^［29］又采用提拉法生长了高光学质量的SrWO₄晶体，以40 ps激光进行泵浦，得到了38%的最高转换效率，最大输出能量1.04 mJ。证明了SrWO₄晶体具有易生长、透光波段宽、增益系数大、转换效率高等优点。寻找增益更高和损伤阈值更高的晶体材料的工作还有待进一步探寻，同时晶体尺寸小、价格高昂，且受到光学击穿的损失不可恢复等因素，也限制了晶体介质在超高功率激光领域的应用。

使用等离子体介质进行拉曼压缩的主要优点是热损伤阈值小，并且能够承受非常高的光强而不受损坏。1998年，Tempea等^［30］提出采用等离子体的非线性系数对脉冲进行展宽压缩，预计可使脉冲压缩至3~4 fs。随后，曾志男等^［31］验证了该理论的可行性，将能量为 10 mJ、脉宽为50 fs的脉冲压缩至5 fs。2000年，普林斯顿大学的Malkin等^［32］提出了等离子体中的背向拉曼放大机制，Ping等^［33］对其进行了验证，在实验中将200 mJ的泵浦光注入到微毛细管等离子体中，观察到了5倍的放大。在该技术路线下可以直接对高功率激光脉冲进行放大并通过SRS的自压缩本征机制对脉冲进行压缩。而等离子体介质应用的局限性在于它的产生和控制非常复杂，技术稳定性还不够成熟。

3.1.2　增益介质参数对压缩效果的影响

1）声子寿命

SRS脉宽压缩基于泵浦光场、Stokes光场和分子振动的三波耦合，而声子寿命代表声场从不稳定振荡中恢复所需的时间，会对Stokes脉冲和泵浦脉冲的作用时长造成影响，决定了压缩脉冲宽度的最低限度^［34］，其表达式^［35］为

Stokes脉冲宽度与声子寿命大小呈正相关，在相同泵浦条件下，较短的声子寿命能够使Stokes脉冲的前沿与泵浦脉冲快速耦合，瞬时增益增大，可见选取短声子寿命的介质更有利于获得短脉冲。

2）增益系数

由SRS脉宽压缩原理

式（8）可知，增益系数g与拉曼线宽ΔνR、微分界面散射系数dσdΩ等参数有关，能够反映SRS过程中三波的耦合强度。输出脉宽、能量转换率与增益系数的关系如图2、3所示，结果表明，输出脉宽随增益系数的增大而减小，而能量转换率随之增大。在泵浦条件相同时选取增益系数大的介质，会使更多的能量转移到Stokes脉冲光中，同时也使压缩更加充分，有利于获得大能量的短脉冲。

图 2. 压缩脉冲宽度与增益系数的关系

Fig. 2. Relationship between compression pulse width and gain coefficient

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图 3. 能量转化效率与增益系数的关系

Fig. 3. Relationship between energy conversion efficiency and gain coefficient

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3.2　SRS脉宽压缩结构的发展

3.2.1　压缩结构的发展

聚焦参数、相互作用长度等结构参数对脉宽压缩效果有很大影响。在研究初期一般采用单池结构，如图4所示，直接将泵浦脉冲聚焦到拉曼介质中，因结构简单而得到普及。1968年，Culver等^［7］利用单池结构在H₂介质中产生了300 ps的窄脉冲。1999年，Takahashi等^［9］研究了单池背向压缩产生大能量脉冲的能力，在CH₄中将25 ns、11 J的KrF激光压缩到2 J、150 ps，获得了27%的能量转换效率和30%的增益。Kurbasov等^［27］改进了单池结构，将气室替换为拉曼晶体，将19 ps、3 μJ的泵浦源直接聚焦到KGd（WO₄）₂晶体中，通过后向拉曼压缩实现了1.7 ps、1 μJ的输出。2014年，Warrier等^［36］在金刚石中获得了皮秒脉冲，将15 ps的泵浦光压缩到了6 ps。单池结构虽然简单但是有很大缺陷，不能抑制高阶Stokes的产生导致转化效率很难提高，直接将泵浦光聚焦到活性介质中的方法也激发了其他非线性效应的产生^［37］。

图 4. 单拉曼池压缩结构^［7］

Fig. 4. Single Raman cell compression structure^[7]

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1997年Losev等^［8］在实验中使用了双拉曼池结构，使Stokes脉冲获得了更充分的压缩，实验装置如图5所示。他们将2 mJ、25 ps的脉冲先聚焦到SF₆拉曼池中进行了背向压缩，后又在高压H₂池中利用前向SRS进行转换。结构实验采用了背向SRS与前向SRS结合的双拉曼池结构，最终实现了800 fs、0.15 mJ的输出。2016年，周冬建等^［38］利用以高压氢气为介质的双拉曼池，获得了28.6%的转化率和44.0 mJ的脉冲，实现了大能量脉冲的输出。

图 5. 背向SRS与前向SRS结合的实验装置^［8］

Fig. 5. Experimental device combining back SRS and forward SRS^[8]

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而双池结构仍然不能抑制高阶Stokes的产生，Caird^［39］在双池的基础上进一步提出了种子注入式结构，实验装置如图6所示，可以通过色分离镜来抑制高阶Stokes的产生，使SRS阈值降低了4倍，两次提取的方案很大程度上提高了压缩率和提取效率。1993年，Nishioka等通过插入二阶Stokes衰减片的方法，使一阶Stokes光实现稳态放大同时抑制二阶Stokes光的放大，在CH₄介质中成功实现了将20 ns的泵浦光压缩至30 ps，获得了150倍的功率增益和22%的能量转化效率，种子注入式结构的SRS压缩能力得到了验证。2020年，Mackonis等^［40］通过多次级联放大的方法，使用产生-放大两级压缩结构在KGd（WO₄）₂晶体中实现了145 fs的输出，并获得了45%能量转化效率。

图 6. 种子注入式脉宽压缩结构^［39］

Fig. 6. Seed injection pulse duration compression structure^[39]

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3.2.2　泵浦脉冲对压缩效果的影响

泵浦脉冲作为激励源，其能量、脉宽都会影响压缩特性。泵浦能量一定程度上控制了泵浦脉冲和Stokes脉冲的相互作用长度以及其他非线性效应和光学击穿的发生。泵浦宽度是保证两脉冲能够充分进行能量转换的重要参数^［41］。

1）泵浦脉冲能量

泵浦脉冲能量会对脉冲压缩特性产生最直接的影响，能量太小无法达到SRS阈值，能量过大又会产生高阶Stokes脉冲和其他非线性效应。胡大伟等^［42］研究了LiIO₃晶体中输出脉冲能量和能量转化率随泵浦脉冲的变化规律，如图7、8所示。可以观察到脉冲能量和能量转换效率随着泵浦能量的增加稳步上升。泵浦脉冲的能量增大会使其与Stokes脉冲的相互作用增强，压缩更加充分。

图 7. 压缩脉冲宽度与泵浦能量的关系^［42］

Fig. 7. Relationship between compression pulse width and pump energy^[42]

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图 8. 能量转化效率与泵浦脉冲的关系^［42］

Fig. 8. Relationship between energy conversion efficiency and pump energy^[42]

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2）泵浦脉冲宽度

泵浦脉冲宽度对压缩效果的影响体现在对两脉冲的有效作用距离的影响上，在泵浦宽度比较小的情况下，随着泵浦宽度增加，有效作用距离变大，脉冲宽度的压缩更加充分，能量转换率提高，当超过了最佳有效作用长度后，脉冲宽度的影响不再明显^［41］。

3.2.3　结构参数影响

1）透镜焦距

一阶Stokes光的强度Is^［43］可表示为

式中：Is(0)为初始 Stokes 光强度；Ip为泵浦光强度；l取激光光束共焦参数b的2倍；b是与聚焦系统相关的参数。b^［44］表示为

式中：f是拉曼聚焦系统入射透镜的焦距；M是激光的光束质量；ωL是激光在入射透镜处的光斑半径。可以看出，受激拉曼过程中Stokes光强度与聚焦系统入射透镜的焦距有关。

曹开法等^［45］研究了在泵浦能量为20 mJ、脉冲宽度为5 ns的条件下，Stokes脉冲能量随透镜焦距的变化情况，如图9所示。

图 9. Stokes脉冲能量与透镜焦距的关系^［45］

Fig. 9. Relationship between Stokes pulse energy and lens focal length^[45]

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总体来看，Stokes光的能量随着焦距的增大而增大，焦距较长时能量转化效率较高。这是由于透镜焦距长有利于增加泵浦脉冲和Stokes脉冲的相互作用长度，使其充分耦合，脉冲得到有效压缩。但焦距过长会使光斑直径变大从而增大能量损耗，也不能达到理想效果。

2）池长

房春奇等^［46］对拉曼谐振腔进行了优化，研究了不同池长条件下输出脉冲的能量，实验结果如图10所示。从实验结果可以看出，输出脉冲的能量随池长的增加先增加后减少。这是由于当池长较短时，Stokes脉冲和泵浦脉冲的相互作用不够充分，没有获得充分的压缩。当池长过长时，增益介质也会吸收一部分的泵浦能量，使输出的脉冲能量降低。因此在实验中需要合理设计池长以获得最佳压缩效果。

图 10. 脉冲能量与池长的关系^［46］

Fig. 10. Relationship between pulse energy and cell length^[46]

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4　结束语

SRS脉宽压缩技术虽然发展较早，但一直受到前向与后向Stokes的竞争和高阶Stokes产生等问题的困扰。实验中一般会使用后向拉曼压缩，而前向拉曼和后向拉曼在大部分情况下是同时存在的，那么前向Stokes就会造成泵浦光能量的浪费，降低能量转化率。高阶Stokes光的产生在降低能量转化效率的同时，还会使出射光成为多频光。现有抑制高阶Stokes的方案中，双色镜隔离和皮秒级的泵浦光输入是两种最常用的方法，通过二向色镜衰减高阶Stokes光会很大程度上降低SRS脉宽压缩的转化效率，依赖其他技术提供皮秒泵浦光的方法也降低了SRS脉宽压缩技术的应用价值。

本文对SRS脉宽压缩技术的研究进展进行了综述。目前常用的增益介质以气体和晶体为主。但气体的拉曼增益小、非线性竞争强，随着新型拉曼晶体介质的不断涌现和CaCO₃、Ba（NO₃）₂、KGd（WO₄）₂等高增益高负载拉曼晶体生长技术的完善，晶体中的SRS压缩为超短脉冲激光的产生提供了一条更切实可行的发展路线，等离子体机制中的背向拉曼放大技术也最有希望成为进一步获得大能量短脉冲技术手段。目前常用的压缩结构还是以单池为主，种子注入式、产生-放大、多次级联放大等新颖压缩结构的产生和发展为SRS脉宽压缩实验提供了更多方案。此外，为了规避了SRS脉宽压缩反射率不足的问题，还可以采用SRS与其他脉宽压缩手段如SBS等相结合的办法。因此，SRS脉宽压缩技术有望应用到更加广阔的领域中。